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Cu(In,Ga)Se2薄膜表面镓(Ga)含量分布对太阳电池性能的影响


第3 9卷 第 1期 
21 0 0年 2月 

人  工  晶  体  学  报 
J OUR NAL 0  S THE I   C   F YN TC RYS A S T L 

Vo . 9 No.   13   1

F bu r ,0 0 e r ay 2 1  

(n Ga S2薄膜 表 面镓 ( ) 量  u I , )e Ga 含 分 布 对 太 阳 电 池 性 能 的 影 响 
王  赫 , 刘芳芳 , 孙  云 , 何  青 , 张  毅 , 李长健 
( 南开大学光电子薄膜器件与技术研究 所, 天津市光电子 薄膜器件与技术重点实验室 , 天津 3 0 7 ) 00 1  

摘要 : 本文利用三步法共蒸发制备 c (n G ) e u I, a s 多晶薄膜 吸收层 , 通过改 变第三步 G 的蒸发温度 控制薄膜表 面  a G 的含量及其分布。随着 吸收层表面 G a a含量的增大 , 间电荷区带隙变宽 , 空 电池的开路 电压  明显 增大 。同时 ,   G a的梯度分布有效地扩宽 了吸收层的光谱 响应范 围, 减小 了由于禁带宽度增大所引起的短路电流 . 的损失 , ,   从而  有效地提高 了电池 的转换效率。  

关键词 : a G 梯度分布 ; 吸收层表面 ; 开路电压 V 短路电流 _ o; ,  
中 图分 类 号 :M65 T 1  文献 标 识 码 :  A 文章 编 号 :0 09 5 ( 00 O - 5 -5 10 .8 X 2 1 ) 1 0 20  0

Gal m  a igo  h  u fc fC I Ga S 2 sr e  lu Grdn  nteS ra eo  u(n, ) e  o b r i Ab
a  t  f cso  h   ro m a c   fSoa   l   nd IsEfe t  n t e Pe f r n e o   l r Cel s
W N   e LU F n 扣 n S N Y n H   i Z A G Y, IC agj r A GH , I   ag g, U   u , E Q r t g, H N   i L  h n -a  it
( ini  e a o t yo h t lc oi T i i   eieadT cnlg .Istt o h t e c oi Taj K yL br o  f o e t nc hnFl D v  n  ehooy ntue f oo l t nc n ar P ocr   m c i   P —e r  
Th n Fi De ie a d T c n lg ,Na k iUn v ri i  l m  v c   n   e h oo y n a  ie st y


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te s u c  e e au e o  alu i  h  h r  t p,t e g li c n e t  n   iti u in o  h   u f c   f h  o r e tmp r tr   fg li m n te t id se h   al um  o tn s a d dsrb to   n te s ra e o   t e a s r r  o l   e c n r l d.W ih t ei c e s   fg lim  o tn   n t e S fc   ft et i  l h   b obesc u d b   o tol e t h  n r a eo   al u c n e to  h  Ura eo  h  h n f m i


te h 

b n a  f p c h reR g n( C a dgpo  a e a   ei S R)w s l a d w i   sl di tei raeo  eo e i ut S C g o a  e t , hc r ut       ces fh pnc ci eve h e e nh n t r  
v la e o  o a  el .I   d to otg   fs lrc ls n a di n,a   alu g a ig e p n e  h   a g   fs e tu r s o s   f CI   i s g l m  r dn   x a d d t e r n e o  p cr m  e p n e o   GS i
t n fl s h  o so   e s o tcr u tc re td c e s d,whc  e d t  n i r v m e tf rt e e ce c   hi  m ,t el s  ft   h r ic i u r n  e r a e i h     ih l a  o a  mp o e n o  h   f in y i

o o a   e . fs lrc Hs 

Ke   r s g l u   rdn ;tes r c  fa sr es p ncrut otg  y wo d :al m ga ig h  uf e o b ob r ;o e   i i v l e i a c   a

;so t ic i c re t   h r crut urn      J

1 引    

言 

近年来 , 随着世 界范 围 内能 源危机 的 日益 临近 , 为 “ 作 绿色 能源 ” 一 的薄 膜 太 阳 电池 的研发 和 生产 越  之 来 越受 到人们 的关注 。其 中 c (n G )e( 称 CG ) 膜太 阳电池 具 有低 成本 、 u I, as:简 IS 薄 高效 率 、 性能 稳定 、 辐  抗

射能力强等优点 , 被认为是未来最有能力与硅电池竞争的廉价新型薄膜太阳电池…。CG 吸收层的制备方  IS
收 稿 日期 :0 90 —4; 订 日期 :0 90 -3 2 0 .41 l i g 20 -50  

基金项 目: 天津市重大科技攻关项 目(5 F Z X 30 ) 国家高技术发展计划 (6 ) 目( 04 A 10 0 ; 0 Y G G 0 40 ; 83 项 20 A 5 32 ) 天津 市科 技创新专项资金 项 
目(6 Z D X 10 ) 0 F Z G O 2 0 

作者简介: 王

赫 (9 3) 男 , 18 - , 天津市人 , 士研究生 。Em i w nh6 2 a o.o1c  博 - al ag e3 @yho cn.n :

第1 期 



赫等 : u I , a s 薄膜表面镓 ( a 含量分布对太 阳电池性 能的影 响  c (n G ) e G)

5  3

法有很 多 , 主要 的 方法 有两 种 : 真空 蒸发 沉积 ( V 和溅 射后 硒化 。 目前 , 国 N E P D) 美 R L利 用 P D方 法 制备 的  V
CG I S薄 膜太 阳 电池 的转换 效率 已经达 到 1 . % [ 。 99 2  j

CG IS属 于 I Ⅲ一 一 Ⅵ族 化合 物半 导体 材料 , 晶体 结构 为 黄铜矿 结构 , 结构 由两 个 面心立 方 晶格套 构而  其 此
成 , 个 是 由阴离 子 s 组 成 的面心 立 方 晶格 , 一 e 另一 个是 由 阳离 子 C 、 u I 同构 成 的 面心 立 方 晶格 。其 中掺  n共 人的 G a原子部 分 地替 代 I 子 , C G 材 料 的带 隙在 10 n原 使 IS .4~16  V 范 围内可调  。 . 8e   利 用 CG I S薄膜 的这 一 特点 , 以通过 增 加 G 可 a的含 量来 提 高薄 膜 的禁 带 宽 度 , 而 提 高 电池 的开 路 电  从

压 。但是简单地提高 G 含量会使 CG a IS薄膜的带隙整体提高 , 降低 了其对低能光子的吸收 , 引起 电池短路  电流 和量 子效率 的下 降  。为 了解 决 这一 矛盾 , 三步 法共 蒸发 制 备 CG 在 I S薄 膜 的过 程 中 , 通过 控 制第 三 步  G 的蒸 发温 度 , G a 使 a元 素形成 在 薄膜 表 面含量 较 高 , 体 内含 量 较低 的梯度 分 布 , 而有 利 于 吸收 层 对各  而 从
个 波段 光子 的吸收 , 提高 了电池 的性 能  j 。本 文 重点 研究 薄膜 表 面 G a含 量及 其 梯度 分 布对 电池各 性 能参  数 的影 响 。  

2 实   

验 

实 验室 制备 的 C G I S薄膜 太 阳 电池 的结 构 为 : ls Mo C C / d /—n / n A/ i 1 Gas / I s c s i O Z O: 1N . 。首先 在 普通 的  / Z A

钠 钙玻 璃 ( oal eg s) 通 过直 流磁 控溅 射沉 积 1 m厚 的 M Sd m  l s上 i a   o薄 膜 , 后采 用 三步法 共蒸 发在其 上 沉积  然 厚 度约 为 2 m 的 CG   IS吸收层  。具体 步骤 为 : 第一 步蒸 发 I、 aS , n G 、e衬底 温度 保 持在 30o 沉积 时 间为  5  C, 2  i。第 二步 , 0mn 蒸发 c u和 s 间约 为 1 2  n 衬底 温 度 约 为 50~50℃ 。第 三 步衬 底 温 度仍 保 持  e时 5~ 0mi, 4 7 在 50~50c 蒸 发 I、 a s 4 7 I C, n G 和 e约 4mn 使薄 膜表 面 贫铜 。本 文 在 保证 吸 收层 平 均 G / I   i, a (n+G ) a 比值 约 
为 3 % 的前提 下 , 过 改变第 三 步 G 0 通 a的蒸发 温度 来控 制薄 膜表 面 G a的含量 及其 分 布 。   采 用化学 水 浴 ( B 的方法 在 C G C D) I S吸收 层 上 沉积 厚 度 约 为 5  m 的 C S缓 冲层 , 后溅 射 本 征 Z O 0n d 随 n  薄膜 和低 阻 Z O A 薄膜 作 为窗 口层 , n:1 其厚 度分 别 为 6   m和 6 0n 左右 。最后 蒸发 沉 积 N . l 电极 。 0n 0  m i 栅 A  

分别 利用 荷 兰 Pnlta 公 司的 P 4 3型 x荧 光 光 谱 仪 ( R ) X Pr Po型 x射 线 衍 射 仪 ( u aa i l yc W20 X F 和   et r   c 
靶 ) 测试 C G , I S薄膜 的厚 度 、 成分 和 晶相 。 G a元 素 沿 薄 膜 深 度 的 分 布 由二 次 离 子 质 谱 ( I ) 量 。C G   SMS 测 IS 薄膜 太 阳 电池 均 在 2 5℃ 、 准光 强 为 A . 、 照 强度 为 10   m 的条件 下进 行测 试 。 标 M15 辐 0 0w/    

3 结 果 与讨 论   
3 1 C GS吸收 层表 面 的 Ga含量  .  I

表 1中所示 样 品 A A l~ 5是 通过 改 变第 三步 G a的蒸 发温 度得 到 的 , 每个 样 品 的 G / I a (n+G ) a 比值 均在  3 % 左右 。设 第一 步 G 0 a的蒸发 温度 为  , 三步 G 第 a的蒸发 温 度为  , 表 1中的 △T:r 一 。除 了第 三  则 3  步C a的蒸发 温度 外 , 有 样 品的制 备工 艺参 数基 本一 致 。 所  
表 1 CG   I S薄 膜 表 面 ( 1 峰 的 偏 移 角 度  12)
T be1 T e of t f h 1 2)B a g p a   n tes ra eo CI  hn f ms a l   h   f e  t e( 1   s o r g   e k o    u f c  f GS ti   l   h i

由于 G a的原 子半径 比 I n小 , C 当 a原子 占据 了晶格 中 I 子 的位 置 后 使得 薄 膜 晶格 常数 减 小 。反 映  n原 在 x射 线衍 射 图谱 中 , I S的特 征 峰位 与标 准 峰 位相 比会 向右偏 移 。所 以 C G CG I S表 面 ( 1 ) 12 峰位 的偏移 角 

度表 征 了薄膜 表面 的 G a含量 。图 1为样 品 Al 5的小角 x射线衍 射 图谱 , ~A x射线 的入 射角 度为 03 。图  .。 1 b 是 (  ) 的放 大 图。 由表 1和 图 1 以看 出 : 样 品均 为单 一 CG ( ) 12 峰 1 可 各 IS相 , (  ) 出现择 优 取 向 ; 且 12 峰 1 随 
着 第 三步 G 蒸 发 温 度 的提 高 , I S表 面 ( 1 ) 征 峰位 向右偏 移 的角度 不 断增 大 , 明薄膜 表 面 的 G a CG 12 特 说 a含  量 不 断增 大 。  

人 工 晶 体 学 报 

第3 9卷 

图 1 ()   a 样品 A ~A 1 5的小角 x射线衍射 图谱 ; b 样 品 A () 1~A 5的小角 x射线衍射图谱 中 ,12 特征衍射峰的放大图  (1)
F g 1 XRD p t r s o h   a l sA1~A   i .    at n   ft e s mp e   e 5

3 2 C GS薄膜 表面 Ga元素 的分布  .  I

通 过 SMS测试 , 以得 到 G 元 素沿 薄膜深 度 的分 布 , 图 2所示 。在各 薄膜 中 G 元 素均呈 现 V字 型  I 可 a 如 a 分布, 且薄 膜表 面的 G a梯度 随 △ 的增大 而逐渐增 大 。M   o背 电极处 G 含 量较 高 , 因为 在 同样蒸 发 温度  a 是 下, I n的扩 散系数 比 G a大几 倍 ]所 以与 I 比, a元 素易 于 在 Mo背 电极聚 集 。背 电极 处 的 G 梯度 有  , n相 G a

利于形成背电场 , 从而提高光生载流子的收集效率 , 增大电池的短路电流 . 。表面处 G 的相对含量也比 ,   a  
薄膜 内部高 , 造成这 一分 布 的原 因是 , 同样 的蒸 发温 度 下 , 一 步沉 积 的 G 在 第 a在第 二步 沉 积 C u和 S 已  e时 经扩散 , 降低 了浓 度 , 当第 三 步沉积 的 G a向 内扩 散 时 , 一 步沉 积 的 G 第 a仍然 在 向外扩 散 , 以其浓 度 比第  所
三步 沉积 的 G a浓度低 得多  。  
3 3 电池性 能的 比较  .

图 3是 当 吸 收层 的平 均 G / I a (n十G ) a 比值 约 为  3%时 , 同的表 面 G 0 不 a含量 对 电池性 能 参 数 的影 响 。  
图 3中的横轴为表面 ( 1 ) 向右偏 移 的角度 , 12 峰 以此 半  定量地表示表 面处 的 G a含量 。可 以看 出, 随着表 面 G   a 含量的增大 , 面 G 表 a的梯度 不 断增大 , 路 电压  不  开

断增大 , 短路 电流 . 呈 现逐渐 减小 的趋势 , 是 比开路  ,   但
电压的变化幅度小 。此外 , 随着表面 G 含量 的增大 , a 填 

充因子和电池 效率先增大 而后又减小 , 当△T=一1 0℃ 
时, 电池效率 为 1 . % , 2 4 填充 因子为 0 6 , .8 均达到 最 高。  

从它们 的变化 幅度来看 , 表面 G 含量不太 高 , 只要 a 这两 
个性能参数就不会 明显下 降。例如样 品 A , 5 表面 ( 1 ) 12   峰位偏移角度达到 0 3 , 电池 的效 率小 于 1% , 充  . 。其 l 填 因子  低 于 0 6 , .5 电池性能 明显 降低 。  

图 2 CG   I S吸收层中 G a元素沿深度 的分布 
F g 2 G   i r u in i h   G   i .   a d s i t  n t e CI S tb o
a s r rly rao g t   e h  b obe a e  l n  he d pt

出现上述现象的原 因可以解释为: 首先 , 提高吸收层表面的 G 含量 , a 可以增大空间电荷区( C ) S R 的禁  带宽度 , 从而有效提高了   ’ 。吸收层表面 G 的梯度分布使更多高能量的光子在薄膜表面宽带隙处被  m   a
吸收 , 而低 能量 的光子 在带 隙较 窄 的薄膜 内部 被 吸收 , 效扩 宽 了 电池 的光谱 响应 范 围 , 小 了 由于禁 带 宽  有 减

度增大所引起的短路电流 . 的损失。其次 , ,   当薄膜表面 G 含量过高时( a 如样品 A )G 元素向吸收层 内部  5 ,a 的扩 散速率将 增大 , 薄膜整 体带 隙变宽 , 征吸 收 的长 波 限 向短 波 方 向移动 ; 本 同时 , 薄膜 表 面缺 陷增 多 , 吸收  高能量光子后产生的光生载流子被表面缺陷态复合 , 引起 ‘ 和  的明显减小 , ,   从而降低了电池效率  “ 。    为了进一步说明表面 C 的梯度优化对电池性能 的改善 , a 采用三步法共蒸发制备了两组样 品 B B 、 1一 5  C 一 5 如表 2 1 C, 所示。其中对应样品号的 G / I + a 比值近似相等, a( G ) n 但表面 G 梯度不同。它们的电池性  a 能 比较 如图 4所示 。  

第 1 期 



赫 等 :u I , a S  膜 表 面镓 ( a 含 量 分 布 对 太 阳 电池 性 能 的 影 响  C (n G ) e 薄 G) 表 2 Ga (n4Ga 比值 近 似 相 等 , 表 面 Ga梯 度 不 同 的样 品    / I  - ) 但

5  5

T be2 W i  i lrv le f / I Ga ,t ogo psmpe a edf rn rd f al m ntesrae al     t s a auso  h mi Ga (n+ ) w  ru  a l h v  iee t a so  lu o h u fc  s g g i

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02   .5

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Ga(n Ga’ o1 + )  ’

图 3 不 同 的表 面 G a含 量 对 电池 性 能 参 数 的影 响 
Fi 3 Pe o m a e o  GS s l rc lsfr v ro s g.   f r r nc   fCI   o a   el o   a u   i g lim  o tnt n t  hi  l  s ra e alu c ne s i he t n f ms u f c   i

图 4 G 含 量相 近但 分布不同的样品的 电池性能    a
Fi 4 Th   o p rs ns o  he p ro a e g.   e c m a io   n t   e r nc   f m

o   ifr nts l rc lswh s   d smia   fdfe e   oa   el  o e ha   i lr g li m  o e tb   ifr n  iti u in a lu c ntn  utdfe e td srb to  

由图 4可 知 , B 与 1~B 5相 比 , 品 c 样 l~c 5的开路 电压 I 和短 路 电流 _ 明显 较小 。 当 G / I , n   ,   。 a (n+G ) a  超 过 3 % 以后 , 品 c 0 样 1~C 5的  并没 有 升高 ,。 G / I t。 a (n+G ) ,随 a 的增 加 而 下降 ; 样 品 B ~B 而 l 5的 开路 电 

压 呈现 上升趋 势 , 短路 电流 的下 降 幅度 也 较 小 。这 说 明 简单 地 增 加整 个 吸收 层 的 G a含 量 并不 能 有 效 提 高  I, , 却使 整个 薄膜 的禁 带宽 度增 加 , 制 了低 能光 子 的吸 收 ; 时在 吸 收层 中引 入 较 多 的缺 陷态 , 成 t 随  ¨   抑 同 造 ,  
G/ I G ) a (n+ a 的增大 而迅 速减 小 …。  

表 面具有 合适 的 G 梯 度 的吸 收层 ( 品 B a 样 1~B ) 空 间 电荷 区的禁 带宽 度 较大 , 内部带 隙较 小 , 而  5, 而 从 在 有效 提高  的 同时 , 本征 吸 收长 波 限向长 波方 向移 动 , 效地 减 小 了 由于禁 带 宽 度 的增 大 所 引起 的短  使 有
路 电流 . ,  的损失 。  

4 结   

论 

在保 证 吸收层 平均 G / I a (n+G ) a 比值 约 为 3 % 的前 提 下 , 过 改变 第 三 步 G 0 通 a的蒸 发温 度 得 到 了表 面 
不同 C a含 量及 其 分 布 的吸 收层 , 析 了表 面处 C 分 a的不 同梯 度 分 布对 电池性 能 的影 响 。研 究 发现 , 吸收层  表面 G a含量 的增 大 可 以展 宽 S R的禁带 宽度 , 低 S R 的复 合 速率 , 而 有效 提高 了电池 的  。 C 降 C 从 和  。与  此 同时 , 表面处 适 宜 的 G 梯 度保 持 了 薄膜 内部 较 窄 的带 隙 结 构 , 宽 了 吸收 层 的 光谱 响应 范 围 , a 扩 降低 了 由  

于禁 带宽 度增 大引起 的 t 的损失 , 而提 高 了 电池 的转 换 效 率 。但 是 , 薄 膜表 面 G ,   从 当 a含 量 过高 时 , 带 隙  宽
部分 将 向薄膜 内部 延伸 , 制 了对低 能光 子 的吸 收 ; 抑 同时 , 薄膜 表 面缺 陷增 多 , 收高 能量 光子后 产生 的光 生  吸
载 流子被 表 面缺 陷态复 合 , 引起 _ 和  ,   的 电池性 能达 到最 佳 。   参 考 文 献  的明显 减小 , 而 恶化 了 电池性 能 。通 过 电池 性 能 的对 比发 现 , 从 当 

第三 步 G a的蒸 发 温度 比第 一 步略低 时 ( △T= 一1  ) 吸 收层 表 面 G 如 0 , a元 素 的梯 度 分 布 较 为合 适 , 应  相

1  AvnD C h t oac:CenPw rf  h 1t etr[ ] oa  nryM0   如 & SlrCl ,0 69 2 7 —10 : li   .P oo h i   v s l   o e  rT e2   nuy J .S lr eg   把 。 a o sC E o  es20 ,0:102 8 . a l   [ ] Ig dR,Mi e A C 9 9 E cet n / d / un a e T i-l  o rC l wt 8 . % Fl F c r J .Po rsi P o vl i  2 nf   i g l   .1 . % f in  O C S C IG S2 hnfm Sl   e  i  1 2 u  i Z   i a l h i  at [ ] r e  n ht oac l o gs   o t s
R s a c   n   p ia i n , 0 8, 6: 3 - 9. e e rh a d A pl t s 2 0 1 2 5 23   c o

1J

 

1;

 

人 工 晶 体 学 报 

第3 9卷 

[ ] K u n   N ie A, ln  e a.Tas r f u I , a S2Ti i Slr el t Feil u sae  s ga   i  r es ot l 3   af nC, es r Ke kR, t1 rnf   C (n G ) e hnFl oa C l   l beS bt t U i  ni St Po s  nr   ma s   eo   m  so x r s n n u c C o [] 'nS l  / s20 4 04 1:1 -1 . J ./a  o/ Fl ,05,8 -8 555 9 t d m  

C n e s   , gs , a aa a  , t .Po e   w r 2 % E c nyi C (n G ) e Pl r t l e h - m Sl   es J . o tr   A E a B R m nt nK e a r r s o a  0 ra M   h   1 gst d i e    f i c n u I , a S 2 o e s ln  i f  o r l [ ]   y yai T n l i aC l  
Pr g o .Ph t v h is 1 9 7: 131   oo o ac , 9 9, 31 - 6.

AnrwM,G b r Jh  e 1 a dgpE g er gi C (n G ) e  hnFl sGo nf m (n G )S3Peusr[ ] o r nry de   a , onR, t .Bn -   ni ei     u I, a S2 i i   rw  o I, a 2 e rcr s J .Sl E e   o a a n n n T m r   o a g
Maeila d 0 tr  n 5   Cel 19 4 -2:4 . a l s,9 6,14 2 7 

L n br  E o M,So  .T eEf t f aga i     IST i i  oa el[] hnSl  i 20 4 0 1 5055  u d egO, df t L h  fc  G — dn i CG  hnFl S l C l J .T i oi Fl 05, 48 :2 -2 . h e o r gn m r s d m, 8

C n e s   ,u l J G br e a i   f i c  u I , a S2bs  o r e s Po s n o N vl b r r t c r [ . ot r   A T r   R, ao A, t .Hg E c n y (n G ) e- e Sl   i : r e i  f o   s b   r t e A】 ra M t   e     1 h i e C a d aC l csg   eA o eSuus  
C neec  eodo te 4hIE   htvh i  pcas  ofrne C . io a of neR cr fh  t E E P o o a sS eiisC ne c[ ] Wa l ,HI19 :87 . r 2   o c lt e ko ,9 4 6 -5 

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Ma u a h lm  ,Bi mi   W ,Hi h   r d e aa M r r R  k e c r H. P a e ,Mo p oo y a d Di u in i   l  Ga i h ss r h l g     f so  n Cu n n f 1
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S2 hnFl J . Ap.P y. 19 ,2 6 : e  i i ] 上 p1 hs ,9 7 8 ( )  T m[

2 92 0. 8 .9  

[ ] 敖建平. IS薄膜生长反应机理及工艺控制[ . 9  CG D] 天津 : 南开大学博士学位论文 ,06:49 . 20 9 .6 
T an   S a ?oa   h W.S d f h  f c o  aim Gaigi C (n G ) e [ ] hnSl   i s20 3 13 2 1  t yo  eEf t fG l   r n n u I , a S2 J .T i oi Fl ,00,6 .6 ( — u t e  lu d     d m [ 0  D U ee  ,H naG, hmsK l i 1 ] uw b r 2 :7 -8 . )4 84 1  

[ 1  Hun   1] a gCH.E et o G  otn o u I ,a S2 o r elSu i  yN me cl d l g J .JunlfP yi  n  hmir  oi , f c  f a ne tnC (nG ) e Sl   l tde b u r a Moei [ ] ora o hs s dC e syo ls  s C     aC s d i   n   ca t fS d
2 0 .9 2 3 :3 -3 . 0 8 6 ( - ) 3 0 3 4 

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[ ] A at     8 nnr M P,D t  ,X eY opi  f a o  aoue oMe lcC nat[ ]P y. e. 2 0 6 :4 1 —42 . m a aaS u  .C ut go Cr nN ntbst t l  otc J . hsRvB,00,1 1291 24  t n   b   ai s [ ] Sie R,Lea  D ebr   ,e a.I-i  ot t  igew l dC ro  aou e n  ot tm rvm n b lc o s D psin 9 edl   i uM, u segGS t b   nsuC na e Snl ae  a nN n tbs dC na   p e et yEet l s eoio  1 t cd — l b a cI o   re   t
[ ] N n e .2 0 ,( ) 9 59 8 J . aoLt ,0 33 7 : 6 -6 . t  

[0] P boPJ G agadE, l hB,e a.A Sm l,R l beTc nq ef   kn  lc clC natoM hw l   a o  ao bs J . 1 a l  , runr  Wa   t 1   ipe eal eh iu o MaigEet a ot     u ia e C r nN nt e [ ]   s   i r i r   ct l d b u  
A p . y . et 1 9 7 3 3 3 5. p 1 Ph s L t., 9 9, 4: 2 - 2  

[ ] B c tdA, e n  T re  e a.C natgC ro  aou e Slc vl i o —h i C natfr or rb lc cM au m ns 1 1 aho   H n yM, er r l i C, t   1 o t i  a nN ntbs eet e wt L wo mc ot so  u-o e et   esr et cn b   i y h   c  F p E r i e   [ ]Ap. hsLt ,9 8 7 :7 -7  J .p1P y.et 19 ,32 42 6 . [2 LeJO,P k C,Km JJ t 1 omao fLw rstneO m cCnat bten C ro  aouead Me l l t dsb   ai  1 ] e   r a  i   ,e  .F r t no o - iac  h i otc  ew e  abn N ntb  n  t  e r e yaR pd a i es   s a Ec o T e l A nai   to [ ] P y. ,0 0 3 15 -9 6 hr   n el gMe d J . hsD.2 0 ,3:9 315 . ma n h     [ 3 MioxE,Genn  1] n u  r igO,K n e    e a civ gHg -m e t abnN ntb mies J . n. es 2 0 5:152 3 . e ent B K, t 1 hei   ihc Tn  ro  aou E t r[ ]Nao Lt.,05, 2 3 -1 8 h   .A n C o t t   [4] Tec  M J E bsnT W, isnJM.E cpi al Hi   on  ̄Mouu  bevdf   dv ulC ro  aou e[ ] N t e 19   1 r yM    , b ee   Gbo  a   xetn l  g Y u g o y h d lsO sre  rI ii a ab nN ntbs J . au ,96, o n d   r
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( -)9 89 4  48 :5 -6 .

[ ] Si l  , c m ir Mihe J t 1 m u t adD fc Icroao nDa n  i sD pse t o  u s a   e eaue[ ] 1 1 tge J B r ae  e r g A, c l ,e a.I p ry n  eet no rt ni i dFl   e oida  w Sbt t T mprtr J . r   i    p i   mo m t L rc s  
D a o d a d R lt   t il,9 8 7 25 :9 —9 . im n   n   e e Mae as 1 9 , ( - ) 1 3 1 9  ad r

[2 Smesi , agC D h   , t 1 M c —R A S d s f yr e i Pl r tl e V   i odWi os J . u er n r et & 1 ] a l k R H   , e o e a i o D   t i     d gn n o c s i   D Da n   n w [ ] N c a  su n   n   n R  . rE u e oH o     y y a n C l m d l It m s
Me osi hssRsac ,Sci   ( em Itat n wt t d nP yi  e r h c e h et nB Ba ne cos i o r i   hMaeisadAo s ,0 2 10 1 ):2 -2 . t a  n tm )2 0 ,9 ( - 3 43 8 rl 4  

[3 K o ihAV, annVP, ee t aaI e a.H doea dN npru i o dFl sJ . nrai t il,0 54 ( )8 2 1. 1 ] hme  V ri   Trme ky   t 1 yrgnt aooosDa n i [ ] Io n s G,   e m m g cMa r s2 0 ,1 8 :1- 8  ea 8


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