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碳纳米管在太阳能电池中的应用研究进展


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材料导报: 综述篇

2009 年 11 月( 上) 第 23 卷第 11 期

碳纳米管在太阳能电池中的应用研究进展*
徐二阳, 韦进全, 王昆林, 朱宏伟
( 清华大学机械工程系先进成型制造教育部重点实验室, 北京 100084) 摘要 碳纳米管( CN T s) 由于具有独特的一维结构、

良好的化学稳定性、 优异的电荷传导性能 以及独特的 光电

性能, 近些年被广泛应 用于太阳能电池材料。综述了 CNT s 在聚合物 太阳能 电池、 染料敏 化太阳 能电池 以及无 机太 阳能电池中的应用研究进展。 关键词 碳纳米管 光伏性能 太阳能电池

Research Prog ress of Carbon N anotubes U sed in Solar Cells
XU Eryang, WEI J inquan, W ANG Kunlin, ZH U H ongw ei
( Key Labo rator y fo r A dvanced M ater ials P rocessing T echnolo gy of the M inistr y o f Educat ion, Department of M echanical Engineer ing, T singhua U niversity, Beijing 100084) Abstract Due to t heir unique one dimensio na l st ruct ur e, high carr ier mobility , chem ical stabilit y and optoelec

tro nic pro per ties, car bo n nanotubes ( CN T s) hav e been intro duced to co nstr uct hig h per for mance solar cells. T his re view highlig hts the potential applicat ions of CN T s in or ganic, dye sensitized and ino rg anic so lar cells, respectively . Key words car bo n nanotubes, photo vo ltaic character istics, solar cell

当前太阳能电池领域的研究重点是开发具有低成本和 高效率的第三代太阳能电池 [ 1] 。要实现该目标, 可以采取多 种途径, 如开发多层异质结串联太阳能电池以吸收各种波段 的光能, 以及采用纳米技术和纳米材料。CNT s 具有独特的 纳米一维结构[ 2] 和奇异的电学性质。在 CNT s 内, 由于电子 的量子限域所致, 电子只 能沿着 CN Ts 的轴向 运动, 同 时 C NTs 具有高的载流子迁移率和弹道传输特点[ 3] 。此外, 随 着螺旋矢量(n, m) 的不同, CNT s 的能隙宽度可以从零变化 到与硅相等 [ 4, 5] 。这些特点使 CN Ts 成为可能的太阳能电池 材料, 受到研究人员的关注。

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碳纳米管在聚合物太阳能电池中的应用

本已经大大降低, 适合大规模制备。 H Ago 等[ 6] 率先在聚合物太阳能电池中用多壁碳纳米 管( M WNT s) 取代 IT O。他们在 M WNT s 薄膜上面涂覆一 层聚对苯 乙烯 ( PPV ) , 在 PPV 上引 出 A l 电极, 制 成一 个 M WNT s/ PPV/ A l 夹心状电池结构( 图 1) 。在光照下, 电子 从被激发的 PPV 分子的最低空轨道( LU M O) 转移到最高占 据轨道( H OM O) , 被 Al 电 极收集, 而空穴则通过 MWNT s 传递到外电路。该器件在强度为 37 W/ cm2 、 波长为 485nm 的激光照 射下, 开路 电压 ( V OC ) 和 填充 因子 ( FF ) 分 别 为 0. 90V 和 0. 23; 而在相同条件下, ITO/ PPV/ Al 电池的 V OC 和 FF 为 0. 80V 和 0. 24。实验还表明含 M WNT s 太阳能电 池的外部量子效率是含 ITO 电池的 1. 5~ 2 倍, 他们认为是 由于 M WNT s 的功函数大于 IT O 的功函数, 能够减小空穴 传输到 MWN Ts 的势垒, 减少电子空穴复合, 提高转换效率。 [ 7] AD Pasquier 等 为了更直观地比较 IT O 和单壁碳纳米管 ( SWNT s) 的性能, 采用了聚 3 己基噻吩( P3H T ) [ 6, 6] 苯 基 C61 丁酸甲酯( PCBM ) 施体/ 受体结构, 并引入一层聚 3, 4 二氧乙基噻吩 聚对苯乙烯磺酸( PEDOT PSS) 薄层作为 导电层, 制成 SWNT s/ PEDOT PSS/ P3H T PCBM/ Ga In 电池。该电池避免了 SWNT s 与施体聚合物直接接触, 排 除了可能存在的 CN Ts 分离激子作用 [ 9] , 由此更清晰地比较 了 CNT s 和 IT O 作为透明电极的效果。他们用 SWNT s 代 替 IT O, 使转换效率由 0. 69% 提高到 0. 99% 。M W Row ell 等 [ 9, 10] 也得出相似的结论。R U lbricht 等[ 11] 比较了 CN Ts、

聚合物太阳能电池由于具有成本低廉、 工艺简单、 质轻 和柔性好等特点而备受关注。但是聚合物太阳能电池也存 在一些问题, 如光子吸收效率低、 激子分离能力差、 载流子迁 移率低和激子易复合等, 导致聚合物太阳能电池的转换效率 偏低, 尚未得 到推广应 用。为解 决这些 问题, 研 究人员 将 C NTs 引入聚合物太阳能电池, 取得了良好效果。 CN Ts 在聚 合物 太阳 能电 池中 首先 是被 用作 透明 电 极 [ 6- 11] , 以取代 传统氧化铟 锡( ITO ) 导电 薄膜。氧化 铟锡 ( ITO) 是太阳能电池中常用的透明电极, 但由于其含有稀有 贵重金属铟, 因而价格昂贵, 且化学稳定性和柔性差。相比 之下, CNT s 薄膜 具有 良好 的透 光性、 化学稳 定性 和柔 韧 性 [ 12] , 且随着 CN Ts 制备技术的日趋成熟, CN Ts 的制造成

* 国家自然科学基金( 50672047) ; 清华大学基础研究 基金 徐二阳: 男, 1984 年生, 硕士研究生, 主要研究碳 纳米管宏 观体的 光伏性 能 edu. cn

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碳纳米管在太阳能电池中的应用研究进展/ 徐二阳等
IT O 和 CN Ts+ IT O 在聚合物太阳能电池中作电极时的性 能, 电池模型为 CN Ts ITO/ PEDOT PSS/ P3H T PCBM / A l。结果 表明, 同 时用 CNT s + IT O 作电 极时, 比 单独 用 C NTs 或 IT O 作电极时 V OC 略有下降, 但 J SC 提高了 1 倍, 转 换效率接近 2% 。
[ 20]

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2009 年 MC Wu 等 报 道 了 ITO/ PEDOT PSS/ M WNT s + P3H T PC BM / Al 太阳能电池的研究结果, V OC 和 J SC 分 别 为 0. 52V 和 11. 33m A/ cm2 , 转 换 效 率 达 到 3. 47% 。他们认为 CNT s 独特的一维结构使 P3OT 分子沿 着 CNT s 排列, 形成有序结构, 有利于电荷传输, 减少了复合 机会, 从而提高了转换效率。CNT s 与聚合物形成的体相异 质结结构, 即 2 种材料充分混合在一起, 增大了激子分离界 面, 极大地促进了电荷分离和电荷传输, 从而改善了太阳能 电池的性能。 除了单纯将 CN Ts 与聚合物混合外, 研究人员还研究了 化学修饰后 C NTs 在聚合物太阳能电池中的应用。PR So mani 等[ 21] 用 Pt 修饰 M WN Ts, 制作了 n Si/ M WNT s Pt + P3OT / Au 太阳能电池。研究结果表明, 该电池的转换效率 为 0. 68% ~ 0. 78% , 相比之下, 未经修饰的 M WNT s 器件的 转换效率仅为 0. 145% 。他们认为这是由于 Pt 和 P3OT 的 界面也能有效地分离激子, 提高了电池的转换效率。G Kali ta 等[ 22] 用 C60 修饰被氧等离子体处理过的 M WNT s, 然后制 作 n S i/ C60 MWN Ts + P3OT / Au 电 池, 其 转 换 效 率 为 0. 11% 。 Bhat tacharyya 等 将染料敏化太阳能电池的概念 S 引入聚合物太阳能电池。他们将染料 N ( 1 芘基) 马来酰亚 胺( PM ) 修饰的 SWNT s 与共轭聚合物 P3OT 复合, 制作了 结构为 ITO/ SWNT s PM + P3OT / Al 的器件。在光照下, 染料分子的电子跃迁到导带, 通过染料/ SWNT s 界面传输到 SWNT s, 而留在价带的空穴则通过染料/ 聚合物界面转移到 聚合物, 染料的引入使电池的转换效率提高了 2 个数量级, 这也为太阳能电池的发展提供了一条新途径。 此外, CN Ts 的引入还可以提高聚合物太阳能电池的稳 定性。S A Curran 等[ 24] 发现在聚合物中添加 CN Ts 可使聚 合物的寿命延长 5 倍。但是, 目前还有许多问题亟待解决, 例如 CN Ts 在聚合物中分散性很差, 容易团聚, 同时在体相 异质结中 2 种材料分别与相应的电极连接也有一定的技术 难度。
[ 23]

图 1 MWNTs/ PPV/ Al 电池模型 [6] Fig. 1 Structure of the MWNTs/ PPV/ Al photovoltaic device
[ 6]

研究人员除了利用 CNT s 取代 ITO 电极, 还利用其大比 表面积、 优异的导电能力和良好的电荷收集能力, 与聚合物 复合以提高聚合物太阳能电池的性能 。 [ 13] 早在 1991 年, R J Sension 等 就已发现二甲基苯胺和 C 60 混合体系存在快速光诱导电荷现象, 他们认为是 C60 起到 分离电荷和转移电子的作用, 该理论后来被其他研究者进一 [ 14] 步证明 。研究人员同时发现, 在 共轭聚合物中掺入 C 60 , 可大幅度提高有机太阳能电池的转换效率[ 15] 。由于 CN Ts 与 C60 有类似的结构和电学性能, 研究者受到启发将其应用 到太阳能电池中。 E Kym akis 等 [ 16] 制作了 IT O/ S WN Ts + P3OT ( 聚 3 辛 基噻吩) / Al 夹心装置的太阳能电池( 图 2) , 研究结果表明其 V OC 和 J SC 分 别为 0. 75V 和 0. 12m A/ cm2 , 远 大 于 IT O/ P3OT/ Al 电池的 0. 35V 和 0. 7 A / cm 2 。如此高的 V OC 不能 用金属/ 绝缘体/ 金属模型( M IM ) 功函数理论来解释。E Ky m akis 等认为可用聚合物/ C60 太阳能电池的理论来解释该现 象, 即 在 聚 合 物/ C60 太 阳 能 电池 中, V OC 的 上 限 由 C60 的 L UM O 和聚合物的 H OM O 的差值来决定 [ 17] 。同理, 在该太 阳能电池中, V OC 的上限由 P3OT 的 H OM O 和 SWNT s 的功 函数差值来决定。同时 SWN Ts 和聚合物形成强大的内建 电场, SWNT s 分离电荷, 传输电子到负极。R P Raffaellea [ 18] 等 得出了相同的结论, 他们认为由于 S WN Ts 的电子亲和 势高于 P3OT , 从而能够有效地分离 P3OT 中的光生激子; 同 时 SWN Ts 和聚合物形成互穿透的网络通道, 由于 SWN Ts 载流子迁移率很高[ 19] , 可达 105 cm2 / ( V s) , 由此在聚合物 中形成有效的电荷传输通道, 分离后的电荷能很快地传向电 极。因而能提高电池效率。
[ 13- 25]

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碳纳米管在染料敏化太阳能电池中的应用

图 2 ITO/ SWNTs+ P3OT/ Al 电池模型[ 16] Fig. 2 Structure of the ITO/ SWNTs+ P3OT/ Al [16] photovoltaic device

染料敏化太阳能电池( DSSC) 由于原材料低廉、 制作工 艺简单和性能稳定而备受关注。DSSC 一般由透明导电层、 半导体薄膜、 染料、 电解质和对电极构成。其中半导体薄膜 和透明导电层的合理选择对 DSSC 的性能影响很大。DSSC 中半导体薄膜表面积越大, 则吸附的染料越多, 从而能更充 分地吸收入射光。但是为了增加膜表面而把粒子直径随意 细化, 将使得薄膜的导电性降低, 导致电子移动困难, 从而使 得光电转换效率降低。同时, DSS C 要求透明导电层具有高 的导电性和透光性, 但是为了提高导电性而增加膜厚, 则光 透过性减弱。因此合理地解决这 2 个问题, 将对电池的性能 有很大提高。研究人员尝试引入 CN Ts 来解决这 2 方面的 问题。 研究人员首 先研究 了 CNT s 对半导 体薄膜 性质的 影 [ 25] 响 。K H Jung 等 率先在 DS SC 中引入 SWN Ts, 将 T iO 2 纳米晶与 SWNT s 混合, 涂覆在 SnO 2 F( FT O) 透明导
[ 25- 29]

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电层上, 形成 TiO 2 纳米晶薄膜与 SWN Ts 的复合物, 敏化剂 为常用的[ RuL 2 ( N CS) 2 ] 2H 2 O, ( L = 2, 2 bipyridine 4, 4 dicarboxylic acid) 。研究结果表明, 添加 S WN Ts 后 J SC 提高 了 50% , V OC 略有下降; SWNT s 的引入提高了 T iO2 薄膜的 导电性。添加 SWN Ts 后, T iO2 导带中的电子增多, 使更多 的电子通过工作电极进入外电路, 从而提高 J SC 。S R Jang 等 [ 26] 也得出类似结论。但是 SWNT s 在 T iO 2 薄膜中分布不 均, 并且一些 SWNT s 没有与 T iO 2 纳米晶紧密相连。为此, S L Kim 等[ 27] 采用硝酸处理 M WNT s, 改善了 MWN Ts 的分 散性, 形成了更好的导电网络, 增强了 T iO2 薄膜的导电性, 使得聚合物太阳能电池在 V OC 基本保持不变的条件下, J SC 提 高了 35% , 转换效 率提高 了 38% 。K M Lee 等 [ 28] 研 究了 M WNT s 与 T iO 2 纳 米晶 的 最 佳 配 比, 发 现 当 混 合 物 中 M WNT s 质量分数为 0. 1% 时, 电池性能最好, 转换效率达到 5. 02% , 而不添加 M WNT s 的转换效率为 4. 15% 。T Y Lee [ 29] 等 也得出类似结论。 CN Ts 除了与 TiO 2 混合作工作电极外, 也被用作透明电 极。K Suzuki 等[ 30] 利用 SWNT s 良 好的 导电性 能和透 光 性 [ 6] 取代对电极 Pt / FT O( 图 3) 。研究结果表明, 转换效率可 达到替换前的 85% 。

柔性。X H Zhang 等 在固态电解质染料敏化电池中引入 M WNT s, 用聚邻苯二胺( PoPD) / M WNT s 作电池的空穴传 输材料, 研究结果表明, M WNT s 起支架作用, 与 PoPD 形成 三维网状结构, 加速电荷转移。该复合物能快速传递电荷到 染料, 使失活的染料实现再生。MWNT s 的引入使转换效率 从 0. 04% 提高到 0. 13% 。 除此之外, CNT s 由于其高比表面积, 还具有促进敏化剂 吸附的作用。CY Yen 等[ 34] 发现在 T iO 2 薄膜中添加 0. 3% ( 质量分数) 的 M WNT s, 可以使 T iO 2 薄膜的粗糙因子提高 1. 5 倍, 从而吸附更多的敏化剂。研究结果表明, 引入 0. 3% 的 MWN Ts 可使 DS SC 的转换效率提高 61% , 即从 2. 87% 提高到 4. 62% 。

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碳纳米管在无机太阳能电池中的应用

无机太阳能电池一直是研究人员的关注重点, 也是目前 商业化最成熟的太阳能电池。通过引入 CNT s 来提高无机 太阳能电池的性能也成为研究人员的一个研究方向[ 36- 45] 。 A Y Cao 等 [ 35] 发现, CNT s 阵列具有光阱效应, 在可见 光和红外光区的吸收率可达 99% 。R E Camach o 等[ 36] 利用 这一特性, 在 M WNT s 阵列上用分子束外延法沉积 CdT e 和 CdS 薄层作为 p/ n 异质结, 最后在 CdS 上沉积 IT O, 形成了 M WNT s/ CdT e/ C dS/ IT O 太阳能电池( 图 4) 。由于光阱 效 应, 该器件可以吸收更多光子, 因此光吸收层 CdTe 可以减 薄。CdTe 薄层为光生载流子提供了较短的扩散路径, 减小 了复合机会, 从而提高了电池转换效率。研究结果表明, 该 器件的光生电流达到 44. 4mA/ cm2 , 是普通商业硅电池的 63 倍。

图 3 CNTs 作对电极的电池模型 Fig. 3 Structure of dye sensitized solar cell with CNTs film as a counter electrode[ 30] 除了采用有机染料作敏化剂来增加 DSSC 对可见光的 吸收外, 一些无机半导体量子点如 C dS 等也被用作 DSSC 的 敏化剂, 如 W J Lee 等[ 31] 将 SWN Ts 添加到以 CdS 作敏化剂 的 DSSC 工作电 极中, 在 C dS/ T iO 2 与 IT O 电极之间 引入 SWNT s 薄层, 研究结果表明, SWNT s 的引入使转换效率提 高了 52. 9% 。他们认为这是 SWNT s 起到了促进电荷分离 和加速电荷传输的作用。 DSSC 一般用液态电解质来传输电子和再生染料, 但是 液态电解质易挥发、 难密封的缺点影响了电池的稳定性, 为 此研究者开发了一系列固态电解质染料敏化电池。研究表 明, CNT s 在固态电解质染料敏化电池中同样有着良好表现。 D Wei 等[ 32] 在聚对苯二甲酸乙酯( PET ) 上铺展一层 SWN Ts 薄膜, 并在薄膜上生长 ZnO 纳米晶, 同时 SWNT s 还作为电 极, 起到收集电荷的作用。该电池的最大特点是具有良好的

[ 30]

图 4 MWNTs/ CdTe/ CdS/ ITO 电池模型[ 36] Fig. 4 Structure of the MWNTs/ CdTe/ CdS/ ITO [ 36] photovoltaic device T M Barnes 等[ 37] 用 SWNT s 薄膜作 C dT e 太阳能电池 的透明导电层, 器件结构为 SWN Ts/ Cux Te/ CdT e/ CdS O/ ZTO/ CT O, 研究结果表明该器件的转换效率达到 12. 4% , 略 [ 38] 低于用 IT O 作透明导电层的 13. 9% 。M A Contreras 等 用 SWNT s 膜取代 CuIn1- x Gax Se2 ( CIGS) 太阳能电池中的 n ZnO 薄层, 器件结构为 SWNT s/ i ZnO/ Cds/ CIGS/ M o, 转换 效率为 12. 98% , 低于 n ZnO/ i ZnO/ CdS/ CIGS/ M o 器件 的 19. 5% 。虽然 CNT s 的引入使转换效率略有降低, 但考虑到 其成本以及其可以做成柔性的导电层, 仍为 CNT s 取代 IT O

碳纳米管在太阳能电池中的应用研究进展/ 徐二阳等
提供了可能性。 除此之外, 研究人员还研究了单根 CNT 在太阳能电池 中的应用。由于 SWNT s 分为半导体性管和金属性管, C X C hen 等[ 39] 研究了半导体性 SWNT s 和具有不同功函数的电 极组成的肖特基势垒太阳能电池。他们用微焊接技术将多 根 SWN T 的两端分别固定在 Pd 和 Al 电极上, 然后通以适 当电 流, 烧 蚀 掉其 中 的金 属 性 SWN T, 剩 下 的 半导 体 性 SWNT 由于其费米能级处在 Pd 和 Al 的费米能级中间, 因此 分别形成一个 p 型和一个 n 型的肖特基结, 构成了一个 p i n 型太阳能电池结构( Pd/ SWNT s/ Al) 。研究结果表明, 该器 件随着入射光强度的增强, 其转换效率相应增加, 在强度为 8. 8W/ cm2 的光照射下, 其理论转换效率达到 12. 6% 。CW L iang 等 [ 40] 则直接将 SWNT 与 n GaA s 形成异质结, 研究表 明该异质结表现出整流特性, 在绿色激光照射下, 转换效率 达到3. 8% 。 由于半导体性 CNT 可以通过掺杂的方式来 改变其性 质, 为制作单根 CNT 太阳能电池提供了可能性。J U Lee[ 41] 用静电掺杂的方法在单根 SWN T 形成一个 p/ n 结, 光照下 的转换效率为 0. 2% , 但考虑到 SWNT 尺寸很小, 只吸收极 少部分光, 理论估计转换效率可以达到 5% 。 当前太阳能电池的一个研究方向是开发一种替代传统 硅的新材料, 笔者所在的课题组发现可以用 CN Ts 部分取代 传统太阳能电池中的硅。研究发现 CNT s 在光照下有光电 流产生, 并且纯化后的 CNT s 具有 p 型半导体性质 。当将 双壁碳纳米管膜与 n S i 结合时, 便可以组装成异质结太阳能 电池。该电池的转换效率达到 1. 31% [ 43] 。随后, 将转换效 率提高到 7. 4% 。研究结果表明, DWN Ts 在该器件中与 Si 形成 p/ n 异质结, 分离并传输电荷, 同时 DWN Ts 作为透 明导电电极, 还起到收集电荷的作用。其他研究人员也做了 类似研究 。该器件部分地取代了硅太阳能电池中昂贵的 硅材料, 一定程度地降低了制作成本。制取符合太阳能电池 要求的 CNT s 可以在很大程度上取代硅。 表 1 是单晶硅块体材料与 CNT s 在禁带宽度、 电阻率、 迁移率、 载流子浓度以及光谱响应性能的对比( 温度 300K) 。 表 1 单晶硅与单壁碳纳米管光伏性能的对比 Table 1 Photovoltaic property com parison of single crystal silicon and SWNTs 禁带宽度/ eV 本征电阻率/ ( cm) 电子迁移率/ ( cm2 / ( V s) ) 空穴迁移率/ ( cm2 / ( V s) ) 光谱响应 0. 4~ ( 可调) - 3[ 48] 2. 3 10 6 10 1900 ~ 105[ 49] 500 103 [ 50] 红外与可见 红外、 可见与 区响应 紫外区均响应[ 51]
5 [ 45] [ 44] [ 42]

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结语

目前的研究表明, CN Ts 的引入可以有效提高太阳能电 池的性能, CN Ts 在太阳能电池中可以起透明导电电极、 辅助 分离电荷、 收集和传输电荷等作用。应该指出, CNT s 在太阳 能电池中的应用研究还处于起步阶段, 尚需开展大量的研究 工作以促进 CN Ts 在太 阳能电池中的实际应用, 其中包 括 CNT s 的批量制备和精确控制 CNT s 的手性、 直径、 性能等参 数。

参考文献
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单晶硅[ 46] 1. 119

SWNT s
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由表 1 可知, CN Ts 与单晶硅相比, 具有独特的光伏性 能, 并且, 其制取过程是自下而上, 按照要求呈自组装合成。 C NTs 的这种性质为取代硅太阳能电池中的硅提供了可能 性, 也为太阳能电池的发展提供了一条新途径。

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材料导报: 综述篇

2009 年 11 月( 上) 第 23 卷第 11 期

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