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自组装合成聚苯胺纳米结构


第3 2卷 第 1 期 
21 0 0年 3月 







学  自 然  







报 

Vo . 2 No 1 I3   . 
M a .2 0 r Ol

 

Nau a  ce c o r a  fXin tn Unv riy t rl in eJ u n lo  a g a   iest  S , I r藤  

自组装合成聚苯胺纳米结构 
宁旭 涛 , 李运 涛 , 钟 文斌 , 叶  拓       
( 南大学 材料科学与工程学院 。 南 长沙 408) 湖 湖 10 2 
[ 要] 在一元有机酸( 摘 甲酸 、 酸 ) 液 中 , 用 化学 氧 化 聚 合 法 制 备 了 不 同 纳 米 结 构 的 聚 苯 胺 ( ANI.结 果 表 明 : 丁 溶 采 P ) 长  链 有 机 酸 有 助 于 聚 苯胺 纳 米 管 的 形 成 , 所 得 聚 苯胺 的热 稳 定 性 增 加 .通 过 对 丁 酸 体 系 中不 同反 应 阶 段 的 溶 液 p 值 与  且 H
产 物 的形 貌 及 红 外 光 谱分 析 , 出有 机 酸 分 子 形 成胶 束 . 聚合 苯胺 时 作 为 形 成 P I 米 管 的模 板 . 得 在 AN 纳  
关 键 词 : 苯胺 ; 机 酸 ; 长 ; 束 ; 米 管  聚 有 链 胶 纳

中圈 分 类 号 : 4  06 7
. 

文献 标 识 码 : A 

文 章 编 号 :0 0—5 0 (0 0 0 —0 6 0  10 90 2 1 ) 1 0 3— 5

S l- s m b y 0   l a ln   n s r c u e   e f As e l   f Po y nii e Na o t u t r s
N lNG X u t o。 -a LlYu t o I zH o N G W e bi   。 YE  o   n-a   n- n Tu  

I o l eo  t r l S i c C l g   fMa ei s ce e& E gn eig e a  n n ie rn ,Hu a   ie s y C a g h   1 0 2Chn ) n n Unv ri . h n s a4 0 8   ia  t

[ src] Di ee tn n sr c ue  ftep la iie( Ab ta t f rn  a o tu t rso h  o y nl f n PAN1 )weefb i td b  h mia  xd tv  oy  r a rc e  yc e c l iaiep l— a o
me ia i n i  h   o u i n o   i e e t m0 o   b x l   cd ( o mi  c d a d b t r   c d . Th   e u t  rz t  n t e s l t   f d f r n   n c r o y i a i s f r c a i  n   u y i a i ) o o f c c e r s ls s o d t a o g c an o g n ca i sc n rb t o t e f r to   f h we   h t n - h i  r a i cd   o ti u et  h   ma i n o   l   o PANln n t b s n  h  h r lsa i     a o u e ,a d t et e ma  t b l — iiso   h   te   ft e PANla s   mp o e . I wa   r p s d t a   c l s f r d b   h   r a i  cd mo e u e   s a   lo i r v d t   s p o o e   h t mie l   o me   y t e o g n c a i  l c ls a     e “ e lt ” t  y t e ie PANIn n t h s y a a y ig t er l t n h p b t e  h   r h l g   n  n r — t mp a e o s n h sz     a o u e .b   n l zn   h   ea i s i  e we n t emo p o o y a d I fa   o
r d s c r ( R) ofp o c s a   he pH    ol ins a  fe e   e c i  i e . e   pe ta I   r du t   nd t   ofs uto   tdif r ntr a ton tm s 

Ke   r s y wo d :

p la i n ;mo o a b x l   cd ;c an ln t oy nl e i n c r o y i a i s h i e g h;m i l s a o u e   c c l ;n n t b s ee

聚苯胺 ( AN ) 有 良好 的化学稳 定性 、 P I具 生产 原料 价廉 、 于合成 、 杂机理 独特 等优 点而成 为 导 电  易 掺
高分 子 的研 究热 点之一 .近十年 来 , 由于纳 米技术 的迅 速发 展 , 合成 不 同 微/ 米 结 构 的导 电 高分 子 引  纳 起 了人们 广泛 的兴趣 .目前 , 制备 不同纳 / 微米 结构 的 P ANI 的方法 有 : 硬模 板 法口 ]软 模板 法    无   、 “及
模 板法  等 .其 中 , 模板 法具 有形 貌可 控 、 处理 简 单 等特 点 而 得 到 了迅 速 的发 展 .如 Wa 无 后 n研 究小 

组分别 采用 口萘 磺酸 、 脑磺 酸 、 杨 酸 、 氟 辛磺 酸 、 一 樟 水 全 全氟 癸二 酸 等  成 了不 同微/ 纳米结 构 的 P ANISes a 等  . t kl j

作 为掺 杂酸 , 过无 模板 法合  通

发现 P ANI 米 管能 在 乙酸 溶 液 中形 成 . h n 纳 Z a g等  ] ¨ 

在不 同二元有 机酸 溶液 中合成 了 高结 晶性 的纳 米结 构 的 P ANIZ o g等_ . hn l 聚合 物 薄 膜表 面 通 过调   在
节 有机 酸浓度 制得 了不 同的 P ANI 纳 米结 构 .以上研 究表 明 : 机 酸分子 链长 对形 成 P 微/ 有 ANI 貌有  形 很 大影 响 , 而一 元有 机酸链 长对 形成 P ANI 纳米 结 构的影 响 的研究 少有报 道 , 明该研 究方 向具有 很好  说 的研 究价 值 .  

本文 以 甲酸( A) 丁酸 ( A) F 和 B 为掺 杂 剂 , 用 过 硫 酸铵 ( S 为 氧化 剂 , 备 了不 同纳 米 结 构 的  采 AP ) 制 P ANI测定 了不 同反应 时 间溶液 p 值 的变 化 , 析 了在 丁酸 体 系 中不 同反应 时 间 产物 的形 貌 与红 外  ; H 分 光谱 , 出了在有 机酸 溶液 中 P 提 ANI 米 管 的形 成 机 理 , 讨 论 了有 机 酸 链 长对 P 纳 并 ANI 纳米 结 构 的 影 
响 .  

1 实 验 部 分   
1 1 主 要 仪 器 与 原 料  .

6 0 F型 场发射 扫描 电子 显 微镜 ( 70 日本 ) WQF 4 0型傅 立 叶变 换 红外 光谱 仪 ( 京 ) P -C 型  ; 一1 北 ; HS3 精密 p 计 ( H 上海 ) S A一0  C P 型综 合热分 析 仪 ( 国 ) ; T 4 9P / G 德 .苯胺 ( 称 An, 简 i分析纯 , 国药集 团化学 试  剂 有 限公 司生 产 , 用 前 减 压蒸 馏 ) 过 硫 酸铵 、 使 ; 甲酸 、 酸 ( 为 分 析 纯 , 津 大茂 化 学 品 有 限公 司生  丁 均 天

产 ) 乙醇( 析纯 , ; 分 湖南 师范大 学化 学试 剂厂生 产 ) 去离 子水 ( ; 自制 ) .  
* 收 稿 日期 :2 0 0 9—1 —2   1 5

基 金项 目 :湖 南 省 自然科 学 基 金 项 目( 6J0 6 ; 南 大 学 博 士 点 基 金项 目(0 7 5 2 3 ) 0J2 9 )湖 2 0 0 3 0 3  通 信 作 者 :钟 文斌 (9 9 16  )男 , 南 益 阳人 . 士 . — i: z o g h ue u c  。 湖 博 E ma wbh n @ n .d . n l

6  4







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报 

1 2 纳 米 结 构 P N 的 制 备  . A I

在 5 0mI的三 口瓶 中依 次加入 10mI去离 子水 、.  0    3    6 4mmo 有机 酸及 12mL 1.  mo) l .  (2 8m 1苯胺 , 搅  拌使其混合均匀 , 然后将 其置于冰水浴 中冷却 至 0 ~2℃ 。 继续搅拌 2h后 , 1  I含 1 .  mo AP   将 O   2 8m l S的    水溶液迅速滴加 到上 述体系 中, 快速搅拌 lmi   n后停止搅 拌 , 在一 定 的反 应时 间测定溶 液 的 p H值 并离 心  分离沉淀 , 淀依 次用 去离 子水 、 沉 乙醇 、 去离子水洗涤 3 , 3 次 在 O℃真空 干燥箱 中干燥 2  得 固体 样品 . 4h  

2 结 果 与 讨 论 
21 不 同有机酸 溶液 中所得 P N . A I的 形 貌 

苯 胺浓 度为 0 0 2mo/ 分别 在 0 0 6mo/ . 9  l1, . 4  lI  的甲酸 和丁 酸 溶液 中反 应 2  , 到 墨绿 色粉 末 。 4h 得  
产物形 貌如 图 1 示 . 所  

图 l 不 同 有 机 酸 掺 杂 制 备 PAN1 米 结 构 的 S   绸 EM 照 片 
Fg   i .1 S EM  ma e   fPANI n no t u t r s d p d wih d f e e to g n c a i ( )FA ,( i g so    a s r c u e   o e   t   if r n  r a i  cd: a b)BA  、  

( HA]: An]:l S 一 1: 2 [ n] . 9  ll 反 应温 度 0℃ ; 应 时 间 2  ) [ E i AP ] 2: ; A i=0 0 2mo/  ; 反 4h 

从 图 1 可以看出 , 甲酸溶液 中产生 了大量 P I 米粒子 及少 量直径 为 1 0 0  m、 为 1   a 在 AN 纳 5 ~2 0n 长 ~2 p . m不等 的 P NI A 纳米纤维 ; 而从 图 1 b中可 以看 出, 丁酸溶 液 中氧化 聚合 苯胺 , 成大 量外 径约 10   在 形 2×
2 0n 内径 2  ̄ 1 0n 宽 的 扁 平 状 P I 米 管 .结 果 表 明 丁 酸有 利 于 P I 米 管 的形 成 . 0  m、 0 0 m AN 纳 AN 纳  

实 验发现 , 有机 酸/ 苯胺 的摩 尔 比对 产物形 貌有 较 大影 响 .当有 机 酸浓 度 ( . 8  lI 为 苯胺 的  0 1 4mo/ )   2倍 时 ,获得 的 P ANI 形貌 如 图 2所示 .从 图 2 a可 以看 出 , 甲酸体 系 中, 物 主要 为 大量 不 规则 的  在 产 P ANI 纳米 粒子 ; 而在 丁酸体 系 中 , 仍能形 成大 量外 径约 为 2 0n 0   m×10 n 内径约 为 1 0n 宽 的扁  2   m、 0  m 平状 P ANI 纳米管 ( 图 2 如 b所示 ) .  

图 2 不 同浓 度 有 机 酸 掺 杂制 备 P   ANI 米 结 构 的 S M 照 片  纳 E
Fi 2 SEM   m a e   fPA N I n n s r c u e   o e   t   if r n   ga i  c d: a FA ? ( g.   i g so     a o t u t r s d p d wi h d fe e tor n c a i ( ) b) BA 

( HA [ i [  ] l: 2 An] . 9  ll; 应 温度 0℃ ; 应 时 间 2  ) [ ]. An]: At 一 s 2: ;E i一0 0 2mo/ 反 反 4h 

由上 可 知 , 甲酸溶 液 中较 难 形成 P 在 ANI 米纤 维 , 纳 而在 丁 酸溶 液 中较 易形 成 一维 P ANI 纳米 结 

第 1 期 

宁旭 涛 , 等  自组 装 合 成 聚 苯 胺 纳 米 结 构 

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构, 且增 加丁酸 浓度 可能更 有利 于形 成 P ANI 纳米管 ( 1 , 2 ) 图 b 图 b.   2 2 不 同有机 酸溶 液 中所得 P N . A I的红外 光谱及 热重 分析  图 3为不 同有 机酸溶 液 中合 成 产物 的红外 吸收 光 谱 图 , 图 中可 以发 现 :1 、  4 、  3 、  0 、 从 8 4 10 1 1 1 2 13 5  15 0 15 5c   处均 有较 强 的吸收 峰 , 1 、 1 2c   0 、 7  m   8 4 1 3  m  分 别对应 1 4二 取代 苯 C H 键 面外 与面 内弯    ,一 —

曲振动 , 13 5c 在   0  m  出现 的吸收峰 对应 苯环 c —N 伸缩 振动 ,  0 、 5 5c   分 别对 应苯 环 c C 15 0 1 7 m   —  
及醌环 C C 伸缩振 动 吸收峰 , — 与常 规方 法制 得 的 掺杂 态 P ANI 的红 外 光谱 一 致  10 1c 引.  4  m  的吸  收峰为硫 酸根 离子 掺杂 P I S-( AN 的 - )伸缩振 动 引起 的  , 5 4c   附近 的 吸收 峰证 实 了 S-O  ̄ 在 1 m  ̄ -  

的存在 , 另外 ,9 m  的峰 为 S ( 6 0c 一 )吸收 峰 .这 些结 果 证 实 了获得 的 P ANI 硫 酸根 离 子掺 杂 . 4 被 图   为不 同有机酸 溶液 中合成 的 P ANI的 TGA 曲线 , 由图 可 以看 出 甲酸 和 丁 酸 中制 备 的 P ANI 表 现 出 均   典 型 的三段失 重特 点 . 氮气 氛 围中 , 一 阶段 失重 温 度从 室 温 升至 10℃ , 在 第 0 主要 是残 留水分 的失 去 ;  
第 二 阶段失重 温度 为 1 0 8 0  ̄3 0℃ , 段失 重是 由于失 去 掺杂 剂 及小 分子 引 起 的 ; 三 阶段 失 重 温度 发  该 第

生在 3 0 7 8  ̄6 0℃ , ANI 发生 降解 .比较 甲酸 和 丁酸 中制 备 的 P P 链 ANI 热重 失 重 曲线 可 知 , 在链 长 较  长的一 元有机 酸 ( 丁酸 ) 中制备 的 P ANI 热稳定 性能 较好 .同时发 现 , 一元 有机 酸溶 液 中制 备 的 P ANI ,   其 热稳 定性较 Z a g等m  hn 所报 道 的在二 元有机 酸掺 杂制备 的 P ANI 均有 所降 低 , 可能 与氢 键 是否 存  这
在 有关 .  

4  

W a ee ghe ’ v ln t / m一  

T mp r t r /C e e aue ̄ 

图3 P   ANI 的红 外 吸 收 光 谱 图 
Fi.3 FTI   p c r o   g   R s e t a fPANI ( )FA ,( :a b)BA 

图4 P   ANI 热 失 重分 析  的
F g 4 TGA  fPANI ( )FA.( i.   o  :a b)BA 

2 3 P N 纳米 管形 成机 理的探 讨  .  A I 图 5为有机 酸/ 苯胺 的摩 尔 比为 1: 2时 , 溶 
液 p 值 随 时 间 的 变 化 图 .反 应 开 始 时 溶 液 p   H H

值均 大于苯胺 的 p .加入 AP Ka S后 , 部分 苯胺分 

子被 氧化而产 生 H 引起 溶 液 p 值 下 降 .反   , H
应初期 , 由于体 系 中苯 胺 分 子 浓 度 较 高 , 因而 氧  化较快 , 液 p 值 迅 速下 降 ; 溶 H 反应 一 段 时间 后 ,   苯胺分 子浓 度 下 降 , 苯胺 阳 离 子 浓度 增 大 , 而 但  较 难氧 化 , 液 p 值 下 降减慢 ; 溶 H 溶液 p 值下 降  H

z  

到 2 0以下 , 应 以 苯 胺 阳 离 子 自由 基 聚 合 为  . 反 主, 生成 聚 苯胺 , 溶液 p 值进 一 步 迅速 下 降 , 使 H   最 终溶 液 p 值 稳定 在 1 1 右 . H .左  
反应 过程 中产物 形貌 及分子 结 构与 溶 液 p   H

O  

5  

l  O T me h i / 

l  5

2  0

图 5 溶 液 p 值 随 反 应 时 间 的 变 化  H
F g 5 Va i t n o   h   i.   ra i   ft e pH  t   h   e c in tme o wih t e r a t   i   o ( )FA ,( )BA  a b

值 具有 密切关 系 , 6为 丁酸/ 图 苯胺摩 尔 比为 1:   2时不 同 反 应 时 间 产 物 的 形 貌 及 红 外 吸 收 光 谱 

图. 由图 6 a可知 : 反应 2h后产 生 了大量 由 5  m 长 的 片状 P   ~6 ANI 聚 物组合 而成 的花 瓣状 P NI 低 A ;  

6  6







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报 

21 0 0正 

图 6 b显示 : 反应 5h后 (   溶液 p 值 为 2 0 图 5中曲线 b所示 ) H ., 片状 P ANI 面缠绕 有 P I 米线 , 表 AN 纳   从 箭 头处可 看 出纳 米线 是从 片状 P ANI 面长 出来 的 , 表 并有部 分断裂 ; 当反应 2  4h时 , 物 为大量 断裂  产 的 P ANI 米线 、 , 纳 管 以及少量 纳米粒 子 ( 6 ) 图 c .由红 外光谱 图 6 d可知 : 反应 2h后 形成 的花 瓣状 产物    在16 0 14 4 14 5c   3 、  4 、 1 m 处 均有 强的 吸收 , 明初始 产物 结构 中存 在 大量 吩 嗪单元 [ 32 1c   对    表 】   0  m  ,

应不 同类型 分子 内氢 键 的 N— H 伸 缩振 动吸 收峰 , 这些 P ANI 聚物 通过分 子 内氢键 及吩 嗪结构 单元  低
间的 兀 兀堆 积形成 片状结 构  ” , 进一 步组装 成花 瓣状 产 物 ; 一 ]再 反应 5h生 成 的产 物在 32 1 16 0      0 、  3 、

l4 4 14 5c   4 、  1 m 处 吸收 峰强度 明显 降低 , 同时 12 8 11 6c 1 吸 收峰 强 度 明显增 强 ,5  m- 处    9 、  4  m- 处 8 6c 1 的峰移 至 8 1c 。说明此 阶段 产 物 中吩 嗪 结构 单 元 减 少 、 位 取 代产 物 增 多 ; 应 2   3 m_ , 对 反 4 h后 , 物在  产
32 1c   处 的吸 收峰强度 进一 步降低 ,  3 、  4 、  1  m  峰 已 基本 消 失 , 3 m  峰 移 至 8 4  0  m 16 0 14 4 14 5c 8 1c 1  c m 处 , 明反应进 行 2  表 4h后 生成 的产 物 主要 是对 位取代 的 P ANI .  

4  

图 6 不 l 应时I 物 的 S   司反 邵产 EM 照 片 及 红 外 光 谱 图 
Fi.   SEM ma e   f( , b ( )a d F R s e ta ( )o   o u t  y h sz d wih d fe e t r a t n tme   g 6 i g so a) ( ), c n   T1   p c r d fpr d c s s nt e ie   t   i r n   e c i   i s f o

近 年来 , 不同结构 的 P ANI 纳米管 被发现 , 提 出 了不 同 的形成 机 理[ ] 并 1 .我们 认 为 ,   在上 述 反应  中 , 同链 长有 机酸对 形成 P 不 ANI 纳米 管有关 键性 的影 响 .  

由甲酸 、 丁酸 、 胺 的 p 分 别 为 3 7 、. 2 4 5 知 , 苯 Ka . 7 4 8 、. 8可 当溶 液 的 p 值下 降 到 一定  度 ( p   H 如 H
值 为 2o , . ) 溶液 中有机 酸分子 浓度 远大于有 机 酸根阴 离子浓 度 .反应 初 期产 生溶 解性 较 差 的苯胺 低 聚  物, 由于其较 大的表 面积 及较好 的疏水 性能 , 有机 酸分子 的 烷基 易被 吸 附到 其 表面 , 有机 酸 分子 含 疏水  的烷基 与亲水 的羧基 能形 成球形 胶束 , 且球形 胶束 聚集 形 成棒 状胶 束 ; 时苯 胺 阳离 子/ 胺分 子 也可  同 苯
进 入胶束 的 内部形成 含苯胺 阳离 子/ 胺分 子的胶 束 , S (; 苯 而  ) 一不能 进 入到胶 束 内部 , 易在 胶束 表 面  但 与苯胺 阳离子 结合 , 以进 一步 的氧 化聚合 反应在 胶束/ 所 水的界 面上进 行 , 终形成 P 最 ANI 纳米线 、 纳米 

管 .对 不 同链 长有 机酸 而言 , 基链越 长其极 性越 小 , 而 更易 被吸 附 在苯 胺 低聚 物表 面 并形 成胶 束 , 烷 从  
因而 随着有机 酸烷基 链 的增长 , 更易形 成 P ANI 纳米管 ; 甲酸 分子 中无烷 基 , 同等条 件 下难 以形成  而 故
P ANI 米管 . 纳  

第 1 期 

宁旭 涛 , 等  自组 装 合 成 聚 苯 胺 纳 米 结 构 

6  7

3 结 论   
在不 同链长 的一元 有 机 酸 ( 甲酸 、 酸 ) 液 中采 用 AP 如 丁 溶 S氧 化 聚合 苯 胺 , 到 不 同 纳 米 结 构 的  得 P ANI 过对 丁酸溶 液 中不 同反应 阶段 溶液 的 p 值及 产物 的形貌 与 红外 分 析 , .通 H 我们 认 为有 机 酸分 子  在反应 初期 形成 片状苯 胺低 聚物 表面形 成胶 束 , 苯胺 分 子 以此胶 束 为模 板 聚 合形 成 P ANI 纳米 管 .随 
着有 机酸烷 基链 的增 长 , 成 P 形 ANI 纳米管 的能 力增强 , 所得 产物 的热稳 定性 增加 . 且  

参  考  文  献 
- I] wu cG. 1   THOMA   .C n ut gp la in i me t i ameo oo sca n l o t[ ] cec ? 9 4 6 1 )   5 一  S B o d ci  oy nl efa ns n   sp ru h n e h s J .Sine 19 ,24( 7 :17 7 n i l     
l 7 9    5. .  

[] M A I    2 RT N CR.N n maeil:ame rn -b sds nh t p rah[] c n e 19 ,2 6 513 :19 1 19 6 a o tr s   mba e ae y tei a poc J.S i c?9 4 6 ( 9 )   6 —   6. a c e  
[] ANI KUMAR P,  3  I     J AYAKANNAN M.N w rn wa l rsuc mp ihl  l ua einfrs ecnrl da dhg l odrd   e  ee be eo re   a hp ic imoe lr s    i -o tol  n ihy ree  c d g o z e   p la in a oies J.L n mur2 0 ,2 (3 :59 2 59 7 oy nl en n f r [ ] a g i,0 6 2 1 )   5 —   5 . i b   [] Z 4 HONG W    B.D G JY?Y EN    ANG Y S ta y tei o ag -rat redme s n l oy nl en n wi   ewok  s ga     ,e 1 .S nhss flre e he-i ni a p la in  a o r nt rsui      a o   i e n


sf tmpae J.Marmo  a i C mmu .20 , 6 5 :9 —4 0 ot e l ”[]   t co l pd o R   n 0 5 2 ( )3 5 0 .  

[] W AN M  .A tmpaef emehdtw rscn ut gp lme a otu trs[] 5   X  e lt-r   to o ad o d ci  oy rn n srcue J .Ad  tr 0 8 2 (5 :29 6  3 . e n vMae,2 0 . 0 1 )  2 —29 2   [ 3 HUANG JX,W AN M  .I iud pn  oy r aino oynl emirtb l    h rsneo 一a hh ln ufncai 6        X nst o igp lmei t   f la in  cou ue i tepeec f n p tae esl i cd z o p i sn o    

[]   oy Si P r A) P lm  h m,1 9 .3 ( ) 5 一 17 J.jP lm  ( at : oy C e e   9 9 7 2 :1 l 5 .  
[ ] wE    7  Izx,Z HANG IJ    ,YU M ,e a ef se l gsbmi o trs e u ejn t n n e di s fcn u t g p lmes   t 1 lasmbi  u - c mee-i dtb u ci sa dd n r e   o d ci   y r    .S - n r z o t o n o

[] d   tr 0 3 5 1 )   8 ~ 13 5 J.A vMae ,20 .1( 6 :13 2  8 .   [] Z 8 HANG L J    ,WAN  X.S l asmbyo oy nl ef m  aou e oh l w  cop ee J . A vF n tMae ,0 3 3 M  ef se l f la in - o nn tb st  ol mirsh rs[ ] d   u c  tr2 0 ,1  -   p i r o
(1 ):81 0 5— 8 0  2 .

[] Z 9  HU  HU D. AN M  Y。   w   X,e a.C n u t gadsp ry rp 0 i rmb tnl eh l w p ee f oy nl e J.A vMae。 t 1 o d ci  n  u eh d0 h bc a ua —k ol sh rs   la in [] d   tr   n   i o op i  
2 0 1 ( 6) 2 0 . 0 7. 9 1 :   92 

[ O  Z 1 ] HU  Y,L  M , AN M  e 1 D b xie oy nl emirsrcue  t u e_y rp o ia dhg —rsal e rp ri   I  W J   X。 t .3 -o l   la in   cotutrs hs prh do h bc n ihcytln  o et s a k p i wi   i p e [] oy r2 0 , 9 1 )   l —34 3 J .P lme ,0 8 4 ( 6 :34 9   2.  

[ 1 s J KALJ S UR NA I 1] TE S  , AP I  。TR HJ C OVA M,e 扎 T eg n s  f oy nl en n tb s[] oy r 0 6 7 2 )  5    t h e ei o  la in a ou e j .P lme ,20 ,4 ( 5 :82 3 s p i


8 2 2   6 .

[2 S E S 1 ] T J KAIJ S PUR NA 1 RC OVA M , t 1 ., A I  ,T HJ   e  .Oxd t no nl e p la in rn ls a ou e.adoionl emi a iai  f in : oy nl ega ue,nn tbs n  l a in  — o a i i g i  
cop ee J .Marmoe Ls 0 8 1 1 ) 35 0 356 rsh rs[] co lte .20 .4 ( 0 :  3 —  3 .   i  

[3 Z 1 ] HAN ZM , AN M  G   W   x,WEI   Y.Hihycytln  oynl enn sr cue  oe  t  i ro yi ais[ ] g l rsal ep la in a o tutrsd pdwi dc b x l c   i i h a c d J .Ad   u c vF n t  
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责 任编 辑 : 美香  朱


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