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亚热带地区农业土壤和植物中多环芳烃的分布


浙江大学学报( 农业与生命科学版)

31( 4) : 374~ 380, 2005

第31卷

Journal of Zhejiang University ( Ag r ic 1 & Life Sci 1) 文章编号 : 1008 - 9209( 2005) 04 -0374 - 07

亚热带地区农业土壤和植物中多环芳烃的分布
郝 蓉1, 2 , 万洪富 2 , 杜卫兵1 , 彭少麟1, 3
( 1. 中国科学院 华南植物研究所, 广东 广州 510650; 2. 广东省农业环境综合治理重点实验室, 广东 广州 510650; 3. 中山大学 生命科学学院 , 广东 广州 510275)



要 : 以汕头经济特区的农业土壤和蔬菜为例 , 运用 气相色谱 ) 质谱方法对美国 EPA 优控 多环芳烃

( PA H) 进行定性 、 定量测定 , 分析了其在中国亚热带地区农业土壤 和植物中 的分布特征 , 讨论 了影响其 分布的主要因素 . 结果表明 : 该区农业土壤中的 PA H 以 3 环和 4 环为主 , 单个 PA H 以萘 、 菲、 荧蒽和苯 并 [ b] 萤蒽为主 ; 而植物中的 PA H 以 3 环为 主 , 单 个 P A H 以萘 、 菲为主 . P AH 可在 0~ 100 cm 的土层 范围内有效移动和传输 , 其中表层土壤的输入比率要高于移动和 传输的比率 . 影响 PA H 在土 壤和植物 中分布的因素除 PA H 本身的理化性质外 , 土壤的理化性质 、 植物种类和环境条件同时起重要的作用 . 关 键 词 : 分布 ; 多环芳烃 ; 农业系统 ; 亚热带地区 文献标识码 : A

中图分类号 : X53

H A O R ong1, 2 , W A N H ong - fu 2 , DU Wei bing1 , P ENG Shao - lin 1, 3 ( 1 . So uth China I nstitute of Botany , Chinese A cademy of Sciences , Guangz hou 510650 , China; 2 . Guangdong K ey L abor ator y of A gr icultur al E nv ironment Pollution I ntegr ated Contr ol , Guangz hou 510650 , China ; 3 . School of l if e s cience, Sun Y at-sen Univers ity , Guangz hou 510275 , China) Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons in agricultural soils and vegetations in subtropical zone. Journal of Zhejiang U niversity ( Ag r ic 1 & L ife Sci 1 ) , 2005, 31( 4) : 374 - 380 Abstract: D istributio n o f EPA Pr ior ity Po ly cyclic A romat ic H ydro car bo ns ( P A H) in A gr icultural So ils and v egetation fro m subtro pica l zo ne o f China was studied. So il samples and veg et ation samples fr om Shanto u w ere co llect ed during M ar ch and N ovember 2002 and P AH w ere identif ied using gas chro mat og raphy linked to mass spectro metry ( G C - M S) . P AH in so ils was dominated by thr ee - ring and fo ur - ring PA H and the dominant indiv idual P AH was naphthalene, phenanthrene, fluo ranthene and beozo [ b] fluo rnthene. H ow ever, P A H in v egetatio ns do minated by t hr ee - ring P AH and the dom inant individual PA H w as naphthalene, phenanthrene. PA H w ould efficiently mobilizatio n and tr anspor tatio n in the 0 - 100cm so il layer , ther eint o the rate of input of PA H to the upper soils was hig her than the rate o f mobilization and tr ansport . T he factor influencing o n PA H distributio n in soils and veg etatio ns w ere not o nly P A H o wn phy sical and chemic pr operty but a lso phy sica l and chemic char acter o f so ils, t ypes of v eg etatio ns and environment condit ions. Key words: distr ibut ion; po ly cyclic aro matic hy dr ocarbons ( PA H ) ; ag ricultur al system; subtr opical zo ne

收稿日期 : 2004 -10 -08 基金项目 : 国家自然科学基金资助项目 ( 30170147; 30270282) ; 广东 省团队基 金资助项 目 ( 003031) ; 国 家环保总 局资助项 目 ( 2001 -1 - 2) ; 广东省环保总局资助项目 ( 2001 - 08) . 作者简介 : 郝 蓉 ( 1976 ) ) , 女 , 博士研究生 , 主要从事土壤污染与恢复生态学研究 . E -m ail: haorong@ scb g. ac. cn . 通讯作者 : 彭少麟 , 男 , 博士 , 教授 , 主要从事恢复生态学研究 . T el: 020 -84039571; E -mail: ls spsl@ z su. edu. cn.

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郝 蓉 , 等 : 亚热带地区农业土壤和植物中多环芳烃的分布

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PAH 是一类分布广泛的环境污染物 , 由于 其具有低溶解性和憎水性 , 会强烈地分配到非 水相中, 吸附于颗粒物上 , 土壤便成为其主要的 环境 归宿之 一. 土 壤中的 PAH 将被植 物、 动 物、 人类直接或间接地摄取, 进一步通过食物链 危害人体健康 , 因此这类化合物已引起了广泛 关注 . 国外关于 土壤和植 物中 P AH 的研究 很 多, 主要集中在以下方面 : 土壤中 PAH 的含量 和来源、 分布和迁移、 理化性质与其在土壤中行 为的关系、 环境因子和其行为的关系以及风险 评价 和管理 ; 植物 吸收 P AH 的 机理、 影响 因 素、 植物修复 PAH 污染土壤, 一些文献综述很 好地介绍了这些结果
[ 1~ 3]

口瓶中待分析( - 20 e ) . 1. 2 主要仪器与试剂 气相色谱( H P - 5890)- 质谱 ( H P - 5973) 连用 仪 . PAH 混合标样: 萘、 苊、 二氢苊、 芴、 菲、 蒽、 荧蒽、 芘、 苯并 ( a) 蒽、 、 苯并 ( b) 荧蒽、 苯并 ( k) 荧蒽、 苯并 ( a) 芘、 茚并 ( 1, 2, 3 - cd) 芘、 二苯 并 ( a, h) 蒽、 苯并 ( g , h, i) 苝 ( US106N) ; 内标化 合物六甲 苯; 回收率 指示物 标样 : 萘 - d8 , 二氢 苊 - d10 , 菲 - d10 , - dsd12 , 苝 - dsd12 . 正己烷、 二氯甲烷、 甲醇、 丙酮均为分析纯 并经全玻系统二次蒸馏 . 1. 3 样品处理与分析 准确称取 20 g 土样 ( 5 g 植物样品) 于索氏 提取器中, 加入多环芳烃的回收率指示物标样 , 加入 2 g 活性铜片脱硫 , 用 200 mL 二氯甲烷于 60 e 水浴中提取 48 h. 提取液在旋转蒸发器上 浓缩至 10 mL , 加入 10 mL 正己烷 , 继续浓缩 至 2~ 3 mL , 以达到溶剂转换的目的 , 用高纯氮 吹至 1 mL . 过硅胶/ 氧化 铝 ( 2 B 1) 层 析柱, 用 70 mL 二氯甲烷 / 正己烷( 3 B 7) 淋洗 . 洗脱液继 续 浓 缩 至 0. 4 m L, 加 入 内 标 进 行 GC -M S 分析. GC - M S 条 件: H P 5973 气 相 色 谱 -质谱 ( GC - M SD) 连 用, 石英 毛 细管 柱 ( 30 m @ 250 Lm @ 01 25 Lm) , 升温程序 : 70 e ( 3 e / m in) → 200 e ( 5 e / min) →285 e ( 12 e / min) ; 进样 室 温度 : 280 e ; 载 气: 氦 气, 流 速 11 2 m L / m in; GC - MS 界面 温度: 230 e ; 进样方 式: 无 分流进样; 离子源为电子轰击源 ( EI) ; 光电倍 增管电压: 11 3 kV . 扫描 质量范 围 ( m/ z) 50~ 500 am u. P AH 化合物的定性通过标准样品和 化合物的谱图进行, 定量用内标法进行, 并经回 收率校正.

. 从 20 世纪 80 年代

起我国已陆续开展了一些关于土壤 和植物中 PAH 的研究[ 4~ 8] . 但同国外相比 , 国内的研究 范围主要集中在生物修复方面; 所涉及的污染 物种类比较少 , 如苯并 ( a) 芘等 . 这些研究还处 于实验室阶 段和 小试 验阶 段. 近 年才 将美 国 EPA 优控的 16 种 PAH 列入研究对象 [ 9, 10] , 且 这些研究多以温带气候条件为背景 , 而对亚热 带气候条件下 关于土 壤和 植物 中 PAH 的 分 布、 迁移尚未见报道 . 本文运用气相色谱 ) 质谱方法, 以汕头经 济特区的农业土壤和蔬菜为例 , 分析了 EPA 优 控 PAH 在农业土壤和植物中的分布 , 讨论了 影响其分布 的主要因 素, 进 一步揭示 了 PAH 在农业土壤中的迁移规律, 以期为 PAH 的有 效防治提供理论依据 .

1
1. 1

材料与方法
样品采集与保存 2002 年 3 月和 11 月在汕头地区进行土壤

样品和植物样品的采集 . 土壤样品包括表层土 样 115 个 , 剖面土样 4 个 . 植物样品主要是日常 生活中的叶菜、 瓜菜和块茎类 , 采集部位主要是 可食部位, 共 14 种. 土样在野外采集后迅速装 入棕色广 口瓶中 带回实 验室 冷冻保 存 ( - 20 e ) . 在分析前将冷冻保存的土样在室温条件下 风干 , 研磨过 60 目筛 . 植物样品采集后切碎用 冻干机冻干, 玛瑙研钵磨碎冷冻保存在棕色广

2

结果与分析

21 1 农业土壤中 PAH 的分布 21 1 11 农业土壤中 P AH 的分布 图1 -A 是亚热带土壤中 PAH 的分布, 图 1 - B 是热带 土壤中 P AH 的分布, 而图 1 - C 是 温带土壤中 P AH 的分布. 从图 1 可知 : 亚热 带土壤 P AH 以萘、 菲、 荧蒽和苯并 [ b] 萤蒽为主 , 热带土壤

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的 P AH 易被挥发、 光解至大气环境中, 而高分 子量的 P AH 有较高的 K ow 则更倾向分布于土 壤颗粒上. 21 1 1 2 影响土壤中 PAH 分布的主要因素 ①污染物的理化性质: PAH 在土壤中的吸 附是一种土壤与土壤水的分配过程. 在该分配 的过程中 PAH 的物理 化学 性质如 亨利 常数 (H )、 辛醇 - 水分配系数 ( K ow ) 、 蒸气压 ( P V ) 、 分 子大小、 分子结构、 半衰期及离解常数均影响其 在土壤中的分布. 通常, PAH 的可溶性随苯环 数量的增多而减少 , 挥发也随苯环数量的增多 而降低. 苯环数量与其在土壤中的衰减量呈负 相关. 双环和 三环 PA H 易 被生物 降解 , 而四 环、 五环和六环 P AH 很难被生物降解 . 随 K ow 的增大 P AH 更倾向于分布在土壤颗粒上. 随 P V 的增大 PAH 将更容易挥发 . ②土壤的理化性质: 影响 PAH 在土壤中 分布的因素除污染物本身的理化性质外 , 土壤 的理化性质也起主要的作用 . 土壤颗粒的组成直接关系到土壤颗粒比表 面积的大 小, 将影响 其对 P AH 的吸附 能力 . Wilcke 研究发现相同条件下壤土 和粘土中的 P AH 含量 相 似 且 要高 于 砂 土 中 PAH 的 含 量 [ 11] . 土壤酸碱性的不同吸附 PAH 的能力也
注 : 在 16 种 PA H 中, 2 个苯环的有萘 ( N ap) 、 苊 ( A ce) 、 二氢苊 ( A cy) 和芴 ( Fle) ; 3 个 苯环的有菲 ( Ph e) 、 蒽( A n t ) 和 荧蒽 ( Fl a) ; 4 个苯 环 的有 芘 ( Py r) 、 苯 并 [ a] 蒽 ( BaA ) 、 屈 ( Chr) 、 苯并 [ b] 荧蒽 ( BbF) 和苯并 [ k] 荧蒽 ( BkF) ; 5 个 苯环 的有苯并 [ a] 芘 ( Bap) 、 茚并 [ 1, 2, 3 -cd] 芘 ( Icp) 和 二苯并 [ a, h] 蒽 ( DaA ) 以及 6 个苯环的苯并 [ gh i] 苝 ( BgP) .

不同. 在碱性条件下, 土壤中部分腐殖质由螺旋 态转变为线形态 , 提供了更丰富的结合位点, 降 低了有机物的生物可给性 ; 当 pH < 6 时, 土壤 颗粒吸附的有机污染物可重新回到土壤水中 , 随植物根系进入植物体 . 地处高温多雨的亚 热带地区, 土壤受雨水淋浴多, 土壤中碱金属和 碱土金属元素的减失程度较高 , 土壤普遍呈酸 性 . 因此 , 亚热带土壤中污染物的生物可供给性 相对高 , 从而增加了植物中污染物的累积量. 土 壤有机质 ( SOM) 含量是影响土壤吸附 PAH 的 重要因素[ 13, 14] . 有机质含量高的土壤会吸附或 固定大量的疏水性有机物, 从而降低其生物可 给性. 此外, 土壤温度和土壤水分也将影响土壤 对 P AH 的吸附能力[ 12] . 许多研究表明大多数 污染物的吸附量随温度的增高而降低. 土壤水 分将抑制土壤颗粒对 P AH 的表面吸附能力 , 但土壤水分过多 , 处于淹水状态时, 会因根际氧 分不足 , 减弱对污染物的降解能力.
[ 12]

图1
Fig. 1

不同气候条件下土壤中 PAH 的分布
PA H dis trib ut ion in s oil in dif feren t cl imat e

PAH 以萘、 菲为 主, 温带土壤 P AH 以苯 并荧 蒽、 屈和荧蒽为主. 作者认为造成这些差异的主 要原因是不同的气候条件引起不同的挥发、 光 解和生物降解. 尽管在这 3 个不同气候土壤中 PAH 的主 要种类不同 , 但土壤 中的 PAH 都以 3 环和 4 环为主. 这是由于 PAH 是一类半挥发性的有 机物 , 随着分子量的增加, 其挥发性逐渐降低 , 其存在形态逐渐由气态转为颗粒态 . 低分子量

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2 12

植物中 PAH 的分布 植 物中 PAH 的分 布 植物吸收

组织带 , 才能进入表皮, 到达管胞和导管组织 , 并进一步通过木质部向上转移 . 污染物的水溶 性越强 , 通过硬组织带进入内表皮的能力越小 . 但进入内表皮后, 水溶性大的污染物更易随植 物体内的蒸腾流或汁液向上迁移 [ 12] . Simonich 等指出, 大多数 lg K ow < 4 的水溶性有机物可通 过根系吸收进入植物体内 , lg K ow > 4 的脂溶性 有机物因被植物根表皮或土壤颗粒的吸附 , 不 易被植物吸收运转 [ 22] . Schnoo r 等进一步指出 , lg K ow = 1~ 3 1 5 的 污染物 较易被 植物 吸收运 转 ; lg K ow > 3 1 5 的憎水性有机污染物被根表面 强烈吸附, 不易向上迁移 ; lg K ow < 1 的亲水性 有机污染物不易被根吸收或主动通过植物的细 胞膜
[ 23, 24]

2 12 11

PAH 的途径主要有: 大气沉降、 污染土壤、 生物 合成 . 尽管不同的文献论述了这 3 种方式的重 要性[ 15, 16 ] , 但大多数的 研究结果表 明: 植物 吸 收 PAH 的主要途径是大气沉降, 其它 2 种作 用可被忽视 . 从图 2 可知 : 亚热带 植物中的 PAH 以 3 环为主, 单个 PAH 以萘、 菲为主. 而 温带植物 中 PAH 以荧蒽为 主[ 18, 19] . 关于植物 中低分子 量的 PAH 浓度高, 高分子量的 P AH 浓度低 , 已被许多研究报道证实 [ 10, 19~ 21] . 这主要是由于 低分子量的 PAH 有较高的水溶性、 挥发性和 生物可移动性
[ 20] [ 1, 17]

. 相比之下 , 高分子量的 PAH

.

由于与土壤颗粒和空气中的颗粒物紧密结合而 使其不易被植物累积 [ 1] .

②植物的种类 : 植物对有机污染物的吸收 分为主动吸收与被动吸收, 被动吸收可看作污 染物在土壤固相 ) 土壤水相、 土壤水相 ) 植物 水相、 植物水相 ) 植物有机相之间一系列分配 过程的组合[ 25] , 其动力主要来自蒸腾拉力. 不 同植物的蒸腾作用强度不同, 对污染物的吸收 运转能力不同. 由于组织成分不同, 不同植物积 累、 代谢污染物的能力也不同. 脂质含量高的植 物对亲脂性污染物的吸收能力强[ 26] . 植物种类 不同对污染物的吸收机制存在差异, 即使同类 植物间也会有所差别 . 植物不同部位累积污染 物的能力不同. 植物不同生长季节, 由于生命代 谢活动强度不同 , 吸收污染物的能力也不同. 另 外 , 根系类型对污染物的吸收有显著影响 . 须根 比主根具有更大的比表面积, 且通常处于土壤 表层, 而土壤表层比下层含有更多的污染物, 因 此须根吸收污染物的量高于主根 , 这一区别是 禾本植物比木本植物吸收和累积更多污染物的 主要原因之一 [ 12] . 根系类型不同, 根面积、 根分 泌物、 酶、 菌根菌的数量和种类都不同 , 导致根 际对污染物的降解能力存在差异 . ③环境条件: 影响植物吸收污染物的气象 条件主要有风、 湿度和温度等. 风和湿度将影响 污染物的挥发及植物的蒸腾作用 , 而温度将影 响植物气孔的开合程度, 从而影响其对污染物 的叶面吸收作用. 此外还将影响土壤和植物对 污染物的吸附和分配能力, 因为土壤的吸附和 植物角质层的分配过程均属于放热过程[ 12] .

注 : 在 16 种 PA H 中 , 2 个 苯 环 的 有 萘 ( N ap ) 、 苊 ( A ce) 、 二氢苊 ( A cy) 和 芴 ( Fle) ; 3 个苯 环的有菲 ( Phe) 、 蒽 ( A nt ) 和 荧 蒽 ( Fl a) ; 4 个 苯 环的 有 芘 ( Pyr ) 、 苯并[ a] 蒽 ( BaA ) 、 屈 ( Ch r) 、 苯 并 [ b] 荧 蒽 ( BbF ) 和 苯 并 [ k ] 荧 蒽 ( BkF) ; 5 个苯环的有苯 并 [ a] 芘 ( Bap) 、 茚 并 [ 1, 2, 3 -cd] 芘 ( Icp) 和二苯并 [ a, h ] 蒽( D aA) 以及 6 个苯环的苯并 [ ghi ] 苝 ( BgP) .

图2

亚热带蔬菜中 PAH 的分布

Fig. 2 PA H dist ribut ion in veget at ions in subt ropical zone

2 12 1 2 影响植物中 P AH 分布的主要因素 ①污染物的理化性质 : 一般来说 P AH 的 物理化学性质如 H 、 K ow 、 分子大小、 分子结构、 半衰期及离解常数将影响其的生物可利用性 . 疏水性较强、 蒸气压较大 ( H > 10 ) 的污染物主 要以气态形式通过叶面气孔或角质层被植物吸 收. 根系内表皮含有一层浸满软木脂的不透水 的硬组织带, 污染物必须通过这层疏水性的硬
-4

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浙 江 大 学 学 报( 农业与生命科学版) 农业土壤中 PAH 的迁移 图 3 给出了 PAH 在 土壤中 的垂 直分 布 发是造成这个差异的主要原因.

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2 13 特征 .

4 个样 点 中 只有 样 点 4 中 0 ~ 5 cm 的 P AH 含量大于 5~ 20 cm 的含量, 其中萘的含 量占总 PAH 含量的 43% , 是所有 单个 P AH 中含量最高的. 高浓度的萘在一般情况下是不 应该的. 因为萘在热的酸性条件下由于其高的 蒸汽压 ( log P = 1 1 05 at 25 e ) 将挥发. 该点高 浓度的萘很可能是污染造成的 . 但该点样品在 保存过程的污染能够通过密闭、 冰冻 ( - 20 e ) 保存被排除 ; 而样品提取的污染通过减去实验 空白被排除 , 惟一一个不能控制的污染因素来 自样点周围的空气 . 在该采样点附近萘是很普 遍的一 种物 质 ( 该 点位 于生 物医药 制造 厂附 近 ) , 所以并不排除周围空气的污染.

图3

总 PAH 在不同样点不同土壤剖面的分布
Tot al PA H concen t rat ion in each dept h

Fig. 3

s ect ion f rom 4 sample st at ions/ ( ng! g- 1 干重 )

3





从图 3 可见 , 大多数样点中 PAH 的含量 随深度的增加而减少 , 即 ( 0~ 20 cm) > ( 20~ 40 cm) > ( 40~ 100 cm ) . 这种 迁移 规 律说 明 了 PAH 可在 0~ 100 cm 的土层范围内有效移动 和传输 , 且表层土壤的输入比率要高于移动和 传输的比率. Mat zner, Smit h 和 Wilcke 指出环 状的有机物质由于其特殊的性质更倾向于积累 在富含有机物质的圈层中 [ 27~ 29] . 尽管本研究并 没有测定不同土层中有机质含量, 但在多数耕 作农业土壤中 , 有机质含量随深度的增加而减 少, 这就很好地解释了 PAH 含量随深度的增 加而减少的现象 . 尽管在本研究中总 PAH 的含量随深度的 增加而减少, 但在 0~ 20 cm 的土层范围内却是 5~ 20 cm 的含量大于 0~ 5 cm 的含量 , 这个结 果和 M . Kr auss 的结果形成了对比 PAH 损失的主要途径
[ 31~ 35] [ 30]

不同气候条件引起的不同挥发、 光解和生 物降解, 导致了不同气候条件下土壤和植物中 P AH 分布的不同. 亚热带农业土壤中的 P AH 以 3 环和 4 环为主, 单个 P AH 以萘、 菲、 荧蒽 和苯并 [ b] 萤蒽为主 ; 而植物中的 P AH 以 3 环 为主, 单个 PAH 以萘、 菲为主 . PAH 可在 0~ 100 cm 的土层范围内有效移动和传输, 其中表 层土壤的输入比率要高于移动和传输的比率 . 影响 PAH 在土壤和植物中的分布除 PAH 本 身的理化性质外 , 土壤的理化性质、 植物种类和 环境条件同时起重要的作用 .
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. 下面的

原因解释了 这个 差异 . 挥 发和 光 解是 土壤 中 . 本研究 中的亚热 带气候与 M. Krauss 的研究区域温带气 候条 件相比, 有更高的年平 均温度和光 照时间 ; 此 外, 本研究中的土壤样 品均来自农 业土壤 , 而 M. Krauss 的研究对象是 20~ 80 年云杉林的 森林土壤, 在这样的云杉林中紫外线几乎不能 穿过林层到达土壤. 由于强烈的紫外辐射而促 使的光解和相对高的土壤温度和湿度促使的挥

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浙江大学 85 项成果荣获 2004 年浙江省科学技术奖
2004 年浙江省科学技术奖评审日前揭晓 . 浙江大学共 85 项 成果获得 表彰 , 其中一 等奖 7 项 , 二 等奖 31 项 , 三 等奖 47 项 . 在这 85 项成果中 , 我校为第一完成单位的成果有 67 项 , 占我校获奖成果 79% . 本次全省共 280 项 成果 获奖 , 其中一等奖 18 项 、 二等奖 82 项 、 三等奖 180 项 . 85 项成果具有三大特征 : 一是基础研 究类成果占重要席位 ; 二是获奖项目的实用性增强 ; 三是获奖成果不 仅在 省内而且在国内外产生了较大影响 , 经济效益 明显 . ) ) ) 浙江 大学 科技部


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