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材料与水化学 第2讲 金属材料的辐照损伤


金属材料的组织与性能 堆内结构材料的辐照损伤
金属材料的辐照损伤机理 辐照后嬗变、微观成分、 辐照后嬗变、微观成分、组织的变化 辐照损伤对材料性能的变化

材料成分、 材料成分、组织结构与性能的关系 材料成分 工艺 组织结构 使役性能
各组成元素含量 冶炼、锻造、焊接、 冶炼、锻造、焊接、 热处理、表面处理、 热处理、表面处理、 形变、

形变、等等 结合键、晶体结构、 结合键、晶体结构、 组织、 组织、内部缺陷 机械:强度 强度、 机械 强度、韧性等 物理:导热 导热、 物理 导热、导电等 化学:耐腐 耐腐、 化学 耐腐、相容性

金属材料的组织

扫描隧道显微镜 C原子排列

组织是指用金相观察方法观察材料内部时看到的涉及晶 体或晶粒大小、方向、 体或晶粒大小、方向、形状排列状况等组成关系的组成 物。
α' γ

250nm 250nm

10μm 10μm

20钢退火态组织照片 304不锈钢SEM照片 变形304 TEM照片 AFM/MFM图像 不锈钢SEM 304钢 20钢退火态组织照片 304不锈钢SEM照片 变形304钢TEM照片 AFM/MFM图像

未经辐照的组织
光学显微组织: 多相组织
纳米复合铁素体合金

TEM
10 ?m

纳米晶粒与重 结晶晶粒
100 nm

晶界

沉淀相 原子探针 Y-Ti-O 团簇
100 nm 1 nm

三叉晶界

亚晶结构
1

2

1.变形后的石英晶体中的亚晶结构 2.挤出后经450oC退火后纯铝中的亚晶结构 3.挤出后纯铝中被拉长的晶粒和亚晶结构

3

孪晶结构

2. 奥氏体不锈钢的孪晶结构

1. 70%Cu-30%Zn合金孪晶结构

3. 奥氏体不锈 钢的孪晶结构

位错结构
200 nm

1. TEM下观察到316L不 锈钢(00Cr17Ni14Mo2)的 位错线与位错缠结 2. 马氏体钢固溶处理 后急冷残余奥氏体中 3. Fe-40at%Al(B2)单晶体室温 的位错 变形后的位错结构。 塑性应变ε = 13 %, 位错密度 ρ = 2.4×1010 cm-2. 镍中的位错
011 g

碳钢组织

铁素体 Ferrite

球化珠光体

共析钢-珠光体 共析钢 珠光体

低碳钢-珠光体 低碳钢 珠光体

1.4% carbon steel

白口铸铁

灰口铸铁

球墨铸铁

马氏体

含部分残余奥氏体的马氏体

针状马氏体

Fe-30Ni-0.31C钢的马氏体

以德国科学家Adolph Martens命名的 以德国科学家Adolph Martens命名的 一种钢的淬火硬化相。 一种钢的淬火硬化相。一般认为马氏 体是指钢被快速从高温奥氏体区中淬 火得到的碳在α Fe中的过饱和固溶 火得到的碳在α-Fe中的过饱和固溶 原子嵌入体心立方晶格的间隙, 体,C原子嵌入体心立方晶格的间隙, 使晶格畸变为四方结构。 使晶格畸变为四方结构。
板条马氏体

贝氏体组织
钢经过淬火+高温回火处理后, 可以得到贝氏体组织,分上贝 氏体和下贝氏体,上贝氏体组 织粗大,脆性大;下贝氏体组 织精细,亚结构为位错型,因 此强度高、塑性和韧性好。

Fe-0.43C-2Si-3Mn钢部分转变形成的上贝氏体组织 钢部分转变形成的上贝氏体组织 (a) 光学显微照片 (b,c) 明场和暗场像 (d) 羽毛状组织 (a)光学显微照片 光学显微照片 (b) TEM照片 照片 普通碳钢的下贝氏体组织

锆合金的微观组织
(a) Recrystallized grain structure of a Zr–1Sn–1Nb–0.2Fe alloy showing a-Zr grains with b-Zr phases as boundary phases. (b) Dislocation structures in the same alloy.

Representative dislocation features observed in (a) n = 3 and (b) n = 7 deformation regimes (SB – subboundaries) .

I. Charit and K. L. Murty. Creep behavior of niobium-modified zirconium alloys. Journal of Nuclear Materials 374 (3):354-363, 2008.

镍基合金的微观结构- 镍基合金的微观结构-碳化物析出

A类,碳化物在晶界析出

B类,重结晶后,碳化物 在原始晶界网状析出

B类,重结晶后,碳化物在 晶内和原始晶界网状析出

金属、 金属、陶瓷材料绝大部分具有晶体结构

材料的晶体性质

晶体

构成晶体的原子、 构成晶体的原子、分子或原子集团 在空间是按一定的几何规律规则排 列的,因而晶体具有一定的熔点, 列的,因而晶体具有一定的熔点, 且具有各向异性的特点。 且具有各向异性的特点。绝大多数 的工程材料,如金属及其合金、 的工程材料,如金属及其合金、陶 瓷等,天然的岩石、矿物都是晶体。 瓷等,天然的岩石、矿物都是晶体。 非晶体中的质点是无规排列的, 非晶体中的质点是无规排列的,如 多数的玻璃和聚合物。 多数的玻璃和聚合物。

非晶体

纯铁金属的晶体结构

晶胞

空间点阵、 空间点阵、晶格

晶体原子排列

纯铁的显微组织

晶界、晶粒、 晶界、晶粒、取向

7个晶系 种布拉菲点阵 个晶系14种布拉菲点阵 个晶系
立方 四方 三方 简单六方 正交 单斜 三斜 a=b=c a=b≠c a=b=c a=b, γ=120° a≠b≠c a≠b≠c a≠b≠c α=β=γ=90° =β=γ=90° α=β=γ≠90° α=β=90°α=β=γ=90°α=γ=90° α≠β≠γ≠90° α β≠90° 初基 底心

体心

面心

晶胞

空间点阵几何规律的基本空间单元, 空间点阵几何规律的基本空间单元, 一般取最小平行六面体。 一般取最小平行六面体。

结构特征 点阵常数 原子半径 R 晶胞内原子数 配位数 致密度 四面体间隙 数量 大小 数量 大小

面 心 立 方 (f cc) a

体 心 立 方 ( b cc) a

密 排 六 方 ( h cp) a , c ( c/a = 1 . 6 3 3 )

2 a 4
4 12 0.74 8 0.225R 4 0.414R

3 a 4
2 8 0.68 12 0.291R 6 0.154R < 100> 0 . 6 3 3 R < 11 0 >

a 2

?1 ? ?2 ?

a2 c2 ? + ? ? 3 4 ?
6 12 0.74 12 0.225R 6 0.414R

八面体间隙

实际金属晶体中的缺陷
点缺陷

线缺陷

面缺陷

金属材料的强化(硬化 机理 金属材料的强化 硬化)机理 硬化
位错塞积

σ s = σ i + kY d
固溶强化 细晶强化

?1

2

形变强化: = 形变强化:S=Kεn

沉淀强化/第二相强化 沉淀强化 第二相强化 相变强化

粒子辐照引起晶格缺陷- 粒子辐照引起晶格缺陷-导致材料硬化和脆化

晶格内形成缺陷
空位、 空位、间隙原子 位错环

沉淀硬化
沉淀析出第二相粒子 成分偏析

嬗变
生成的气体形成孔洞或气泡, 生成的气体形成孔洞或气泡,或在晶界聚集 合金成分改变

辐照与固体物质之间的交互作用
辐照入射粒子包括下列三种: 辐照入射粒子包括下列三种
中性粒子: 中子, 射线(光子 光子) 中性粒子 中子 gamma 射线 光子 带电粒子: 粒子 粒子(He核)、质子、电子 带电粒子 α粒子 核 、质子、 高能原子、离子: 裂变产物、一次碰撞反冲原子、 高能原子、离子 裂变产物、一次碰撞反冲原子、加速的离子

固体物质(靶 固体物质 靶):
相对于入射粒子的能量,固体物质(靶)可看作是相对静止的原 相对于入射粒子的能量,固体物质 靶 可看作是相对静止的原 子, 靶原子核具有质量,电子具有~ 的能量? 靶原子核具有质量,电子具有~keV的能量? 的能量

入射粒子与固体之间的交互作用取决于
入射粒子的带电荷数 入射粒子的速率 入射粒子与原子的原子核和核外电子之间的作用是相对独立的 交互作用用散射截面来衡量

辐照损伤过程
入射粒子(尤其是快中子 尺寸小 主要靠PKA造成损伤 入射粒子 尤其是快中子)尺寸小,主要靠 尤其是快中子 尺寸小, 造成损伤
Step 1-高能入射粒子与晶格上的原子发生交互作用 高能入射粒子与晶格上的原子发生交互作用 Step 2-入射粒子将动能传递给被撞原子 入射粒子将动能传递给被撞原子 Step 3-使被撞原子离开晶格阵点,成为初级离位原子 使被撞原子离开晶格阵点, 使被撞原子离开晶格阵点 成为初级离位原子(PKA“Primary Knock-on Atom”) Step 4-PKA继续撞击其它原子 继续撞击其它原子 Step 5-形成原子离位峰 级联碰撞 形成原子离位峰(级联碰撞 形成原子离位峰 级联碰撞-displacement cascade) Step 6-级联碰撞停止,留下空位 级联碰撞停止, 和间隙原子(interstitial) 级联碰撞停止 留下空位(vacancy)和间隙原子 和间隙原子 以及空位和间隙原子的团簇(cluster) ,以及空位和间隙原子的团簇

粒子所带能量散失过程中,在路径附近形成热峰 粒子所带能量散失过程中,在路径附近形成热峰(Step-7)
被打乱的原子重新排列 元素偏析、 元素偏析、沉淀析出

中子被原子吸收后嬗变损伤 (Step-8)
活化、 活化、产气 气体原子在材料内扩散

辐照损伤原理

级联/串级碰撞 级联 串级碰撞

沟道效应

初级离位原子
快中子撞击初级离位原子,Primary Knockon Atoms (PKA).
scattered neutron (or ion), energy E?= E - T

- T > Ec – 仅电子能量损失, 不产生离位
-

T < Ec – 仅发生原子离位, 产生空位和间隙原子

PKA

fast neutron (or iron), energy E

En = 中子初始能量 En’ = 碰撞后中子的能量 E = 被撞粒子的能量 (PKA 或 SKA) T = 传递给靶原子的能量

级联/串级碰撞 级联 串级碰撞
?PKA碰撞二次撞击原子 secondary knock-on (SKA) ? SKA再撞击其它原子,形成三级碰撞 TKA,甚至更多级碰撞 ? 每次碰撞,其能量都被在入射粒子(反冲 原子)和靶原子之间均分 ?这样的碰撞一直持续到被撞原子获得的能 量低于离位阈能 Ed
SKA, T1' SKA, T1 PKA, T SKA, T3

PKA, T  PKA, T  SKA, T2

V = 空位: 晶格阵点上的原子被撞离后留下的空阵点 I = 间隙原子: 离位原子最终停留下来,占据了晶格的间隙

离位能
? 对于特定晶体,离位能取决于 PKA 的入射方向 ? Ed 代表所有入射方向上的平均离位能 ? 对于fcc晶体:
(110) plane [111]
Ed <111> Ed <110> Ed <100>

离位能 (eV)

[100]
0? [100] 30? [111] 60? 90? [110]

PKA
? Ed

[110]

Polar angle from the [100] directions in the (110) plane

= 离位能 = 使晶格上原子离位的最小能量 ( 25 – 50 eV) ? EFp = 形成Frenkel pair (V + I) 位错对的能量(~ 5eV)

能量为E的 能量为 的PKA造成的离位原子数量 造成的离位原子数量
? 当反冲原子的能量为下 值时,离位停止
collision # 0 1 2 N

...

Nf

=
最终造成离位原子数量 为:

...

.. .

ν=
ν=
Kinchin-Pease 模型

Average energy per knockon

E

E 2 2

E 4 4

E 2N 2N

Number of 慳dditio nal? 1 displaced atoms

...

2Ed ν

高速粒子撞击产生离位峰
钢受快中子(> 钢受快中子(>1MeV)轰击后, (> )轰击后, 被撞原子离位, 被撞原子离位,其原晶格阵点位置 变成一个空位, 变成一个空位,而它本身经过串级 碰撞后, 碰撞后,滞留在晶格之间成为一个 间隙原子,于是就形成了Frenkel 间隙原子,于是就形成了 缺陷对。 缺陷对。 因快中子能量很大, 因快中子能量很大,而金属原子的 离位阈值一般在18~ 之间, 离位阈值一般在 ~30eV之间, 之间 因此, 因此,一个快中子可连续地击出许 多离位原子, 多离位原子,直至中子逸出或能量 耗尽为止。 耗尽为止。 初级离位原子(PKA)吸收了大量能 吸收了大量能 初级离位原子 它也能导致二级、 量,它也能导致二级、三级以至更 多级的串级碰撞效应。 多级的串级碰撞效应。

离位峰的原始形式

离位峰附近留下的晶体缺陷
高能PKA可使大量原子离位 可使大量原子离位 高能
快中子碰撞的PKA可撞 4个离位原子 快中子碰撞的 可撞10 可撞 同样伴生出相同数量的点阵空位 离位原子级数越高,能量越小, 离位原子级数越高,能量越小,运行距 离越短,最后级别离位原子形成Frenkel 离越短,最后级别离位原子形成 位错缺陷峰

辐照损伤缺陷的复合及迁移
部分空位与间隙原子相遇,复合、消失 部分空位与间隙原子相遇,复合、 空位与间隙原子遇到位错、 空位与间隙原子遇到位错、晶界后被复 合消失 空位与间隙原子各自通过聚集、崩塌, 空位与间隙原子各自通过聚集、崩塌, 形成位借环、 形成位借环、堆垛层错环等
空位迁移产生贫原子区、微空洞等。 空位迁移产生贫原子区、微空洞等。

溶质原子的迁移
在间隙原子的迁移过程中, 在间隙原子的迁移过程中,产生某些元素 的沉淀, 的沉淀,

热峰
温度 (oF)

原子碰撞后释放的能量可使离位峰内局部微区的温度 上升得很高, 上升得很高,形成一个热峰
热峰是局部微区温度急升骤降的现象。 热峰是局部微区温度急升骤降的现象。 热峰的温度越高,其体积越小,存在的时间越短;反之, 热峰的温度越高,其体积越小,存在的时间越短;反之,较 较长。 大、较长。 为溶质原子的重新分布提供了能量。 为溶质原子的重新分布提供了能量。 使材料产生硬化和脆化(类似淬火 类似淬火)。 使材料产生硬化和脆化 类似淬火 。

辐照损伤效应: 辐照损伤效应:
原因
原子离位
空位、间隙原子、 空位、间隙原子、位错环

嬗变损伤
Ni->Fe,产生 - ,产生He Ni->Co,产H - ,

热效应、内应力重新分布 热效应、 成分偏析
Cu、S、P、Mn等析出 、 、 、 等析出

辐照结果
尺寸不稳定性: 尺寸不稳定性:肿胀伸长 塑性降低和蠕变失效时间缩短 断裂韧性降低 更高的环境促进开裂 活化

为什么要关心辐照效应
辐照损伤是裂变、聚变反应堆、加速器等核系统中面向粒子辐 辐照损伤是裂变、聚变反应堆、加速器等核系统中面向粒子辐 照材料的主要老化原因 虽然辐照产生的缺陷尺寸非常小, 虽然辐照产生的缺陷尺寸非常小,但使材料在宏观上表现出的 力学性能、 力学性能、化学性能和使用寿命等方面都有较大变化 辐照使材料内部产生大量缺陷,导致材料脆化 辐照使材料内部产生大量缺陷, 对金属:空位、间隙原子、位错、空洞、偏析、 对金属:空位、间隙原子、位错、空洞、偏析、沉淀相等 对高分子材料:长分子链断裂,使材料失去弹性、开裂。 对高分子材料:长分子链断裂,使材料失去弹性、开裂。 辐照损伤的原理非常复杂, 辐照损伤的原理非常复杂,影响因素多 外部因素:辐照温度、粒子类型、 外部因素:辐照温度、粒子类型、能谱 内部因素:合金成分(损伤截面 晶体结构、 损伤截面)、 内部因素:合金成分 损伤截面 、晶体结构、组织状态 研究难点:某些微量元素、 研究难点:某些微量元素、杂质元素辐照后的行为 研究辐照损伤的目的: 研究辐照损伤的目的: 理解损伤机理、预测辐照对材料性能的影响、 理解损伤机理、预测辐照对材料性能的影响、开发新材料 选择更合适的设备材料

水冷堆构件辐照损伤程度
LWR部件 部件 锆合金燃料包壳 堆内构件 T(℃) ℃ 350 330-370 Φ(n/cm2·s) 2×1013 × ~ 1012 Φt(n/cm2) 1021 2×1019 × dpa 1 0.03 He <1 <<1 σ (MPa) <36 15

1022 - 1024 10-100 30-500

290 1010 反应堆压力容器 dpa(displacements per atom)是一个衡量材 料辐照损伤程度的一种方法,它表示晶格上 的原子被粒子轰击离开原始位置的次数与晶 格上的原子数量之比。例如,10dpa表示材 料中每个原子被平均离开原始位置10次。

dpa =

σ d N × (φ t )
N

= σ d × (φ t )

σd = displacement cross section φt = fluence (fast) N = atom density φ = fast-neutron flux

不同堆型堆芯材料辐照损伤程度

辐照温度对材料的损伤模式的影响
低温脆性 辐照诱导蠕变 空洞肿胀 氦脆 氢脆 T/Tm 高温氦脆

温度—材料内部原子自振动剧烈程度的外部表现 温度 材料内部原子自振动剧烈程度的外部表现
提供了原子扩散的激活能 高温下,辐照产生的缺陷发生回复、气体扩散、 高温下,辐照产生的缺陷发生回复、气体扩散、 上坡扩散 (Kirkendall效应 效应) 效应 低温下,辐照后留下的缺陷可动性不足,晶格畸变严重, 低温下,辐照后留下的缺陷可动性不足,晶格畸变严重,导致脆化 实际上,离位原子绝大部分都与空位复合而消失, 实际上,离位原子绝大部分都与空位复合而消失,仅留少量晶体缺陷

辐照对金属晶体的损伤
(1) 辐照形成位错、空位陷 (2) 中子辐照后嬗变,释放He 气[如10B(n,α),58Ni(n,γ) 59Ni (n,α)反应、56Fe (n,α)],基体 形成空洞造成的肿胀、发生脆 化; (3) 微观成分变化:在晶界附 近形成成分偏析 (4) 相变… SS内的空洞和析出

晶界气泡

SS内的位错环和偏析

辐照损伤在多尺度范围内对材料组织产生影响

硬化 ?σY 未辐照 辐照后

NDTT 升高 (韧脆转变温度 韧脆转变温度) 韧脆转变温度

?(NDTT) = f(xCu,xNi,T, φ, φt) ps ?/nm 102 时间 长度 原子数 Gs m 1031

辐照缺陷

316不锈钢被辐照到2dpa形成的 位错环

空位

纯Fe在400oC的辐照损伤缺陷 在 的辐照损伤缺陷

(a )

(b )

纯铁在BR-10实验堆中 400 °C温度下辐照到 25.8 dpa后的组织 (a) 250%冷变形状态; (b) 退火态.

Fe-Cr合金 oC辐照损伤缺陷 合金400 辐照损伤缺陷 合金

(a (b ) ) Fe-Cr合金在BR-10实验堆中 400 °C温度下辐照到 25.8 dpa后的组织变化 (a) Fe-6Cr试样250%冷变形状态,马氏体组织; (b) Fe-12Cr试样退火态,铁 素体组织.

Fe-Cr合金 oC辐照损伤缺陷 合金400 辐照损伤缺陷 合金

(a (b ) ) Fe-8Cr合金在BR-10实验堆中 400 °C温度下辐照到 25.8 dpa后的组织变化 (a) 沉淀析出的α′相 ; (b) 晶界上析出的M7C3碳化物.

辐照后元素偏析- 钢中的Cu 辐照后元素偏析- RPV钢中的 钢中的
Stress concentration Cleavage cracking at high stress (e)

(d) Slip Cluster obstacles to slip

Dislocation (c) Radiation damage crystal lattice defects Interstitia l Solutes Vacancy (b)

(a)

Embrittlement due to copper precipitate after irradiation
Figure reproduced from G.R.Odette and G.E.Lucas, JOM, 53 (7) 18 2001

Precipitates of ε-copper in A710 steel

辐照后的元素偏析-不锈钢中的 、 辐照后的元素偏析-不锈钢中的Cr、Ni

不锈钢在 723 K 温度下辐照到3 dpa时 在晶界上的元素偏析:Ni在晶界处的 含量升高;Cr在晶界处形成贫化区;导致: 耐腐蚀性能下降。 S. Watanabe et al. Journal of Nuclear Materials 283-287 (2000) 152-156

不同辐照条件后不锈钢在288oC水中慢拉伸 至断裂后试样上的总裂纹长度,或沿晶裂纹 百分比。 J.T. Busby et al. / Journal of Nuclear Materials 302 (2002) 20–40

辐 照 诱 导 的 晶 界 偏 析

304不锈钢(工业纯度)在360℃不同质子注量下,主要元素(a)、微量元 素(b)的偏析,以及位错密度(c)和屈服强度的升高
From: J. T. Busby, G. S. Was, and E. A. Kenik. Journal of Nuclear Materials 302 (1):20-40, 2002.

辐照损伤对材料力学性能的影响
辐照后屈服强度升高、 辐照后屈服强度升高、塑性降低
位错运动障碍:空位、间隙原子、位错、 位错运动障碍:空位、间隙原子、位错、沉淀析出相等 在体心立方结构(bcc)的钢中容易发生 在体心立方结构 的钢中容易发生

辐照脆化
位错运动障碍:空位、间隙原子、位错、 位错运动障碍:空位、间隙原子、位错、沉淀析出相等 晶界弱化:杂质元素在晶界偏析、嬗变产物He、 等在晶界形 晶界弱化:杂质元素在晶界偏析、嬗变产物 、H等在晶界形 成气泡

辐照诱导的蠕变
在粒子轰击+应力作用下,原子发生定向迁移, 在粒子轰击+应力作用下,原子发生定向迁移,可在低温发生

辐照诱导应力松弛
(大变形量 冷作强化钢在辐照后残余应力发生松弛 大变形量)冷作强化钢在辐照后残余应力发生松弛 大变形量

材料经过辐照后力学性能变化趋势
韧性降低,屈服强度升高, 韧性降低,屈服强度升高,出现屈服点
HCP BCC

质子辐照
G. V. Muller et al, J.Nucl. Mat. 212215, pt.B, 1283 (1994)

中子辐照
M. A. Meyers and K. K. Chawla, Mechanical Metallurgy: Principles and Applications

FCC FCC 中子辐照
B. N. Singh et al, J. Nucl. Mat. 224, 131 (1995).

质子辐照
M. Victoria et al, Proceedings of the 1998 Int.Workshop on Differences in Irradiation Effects Between FCC, BCC, and HCP Metals and Alloys. Austurias, Spain 276, 114 (2000)

中子注量对材料的机械性能的影响

不锈钢氦脆化
氦的生成: 氦的生成:
10B+1n +

+ 4He :产量高,少量 易偏析于晶界,危害大 产量高, 易偏析于晶界, 产量高 少量B易偏析于晶界 58Ni+1n 59Ni +γ; 59Ni+1n 56Fe + 4He + ; + Ni在不锈钢中含量多,一直会有发生 在不锈钢中含量多, 在不锈钢中含量多
7Li

氦在材料内部的聚集形成气泡
氦属于惰性气体,不能固溶于金属基体 氦属于惰性气体, 氦容易在空位、位错、晶界等处聚集, 氦容易在空位、位错、晶界等处聚集,长大形成气泡
PWR环境辐照形成约为 环境辐照形成约为1nm尺寸的 气泡,密度达 ×1023/m3 尺寸的He气泡 环境辐照形成约为 尺寸的 气泡,密度达6×

气泡导致材料发生肿胀

氦脆
氦气泡在基体和晶界上的聚集, 氦气泡在基体和晶界上的聚集,造成材料的弱化 基体内的氦以间隙原子形式存在,造成晶格畸变, 基体内的氦以间隙原子形式存在,造成晶格畸变,材料变脆

不同中子能谱反应堆产氦量

PWR: Pressurized Water Reactor,压水堆 HFIR: High Flux Isotope Reactor,高通量同位素生产堆 EBR-II: Experimental Breeder Reactor-II,实验增殖堆II FFTF: Fast Flux Test Facility,快中子高通量实验装置

John Paul Foster, Douglas L. Porter, D. L. Harrod, T. R. Mager, and M. G. Burke. 316 stainless steel cavity swelling in a PWR. Journal of Nuclear Materials 224 (3):207-215, 1995.

奥氏体不锈钢辐照后的耐腐蚀性能变化

不锈钢辐照助长应力腐蚀开裂模型
在辐照到高dpa后,晶界出现Ni, Si, P, C, S的偏析,晶界处Cr贫化 在高温水环境下,S以离子形式释 放到水中,O在辐照和拉应力影响 下沿GB快速迁移,形成Fe-Cr尖晶 S离子 石结构氧化物,而Ni保持金属态 Ni和S以薄膜或颗粒状从晶界氧化 膜中析出,溶解到溶液中的S离子 向富Ni层迁移,并吸附到Ni层附近 S离子 在高S含量时,富S的Ni层和颗粒 在辐照和应力作用下融化,或非晶 化,形成空洞,优先在氧化膜/金 S离子 属界面和尖端分布 Ni, Si, P, C, S偏析 高注量晶界 晶界附近Cr贫化 O快速迁移,晶界氧化 Ni不氧化,为金属态
S离子向富Ni层迁移

Ni和S从氧化膜中析出 以薄膜或岛状形式存在 小空洞 大空泡

当富S的Ni层和颗粒被融化,Ni-S多面体束缚被破坏,S重新扩散回金属基体。这样, 当从反应堆中取出时,富S区可能无法被检测到,这取决于融化的程度和服役历史

辐照损伤对不锈钢断裂韧性的影响(BWR环境 环境) 辐照损伤对不锈钢断裂韧性的影响 环境

奥氏体不锈钢经过288℃不同程度辐照 ℃不同程度辐照 奥氏体不锈钢经过 后断裂韧性 (J1C)的变化 的变化

奥氏体不锈钢经289℃辐照后在超纯水 ℃ 奥氏体不锈钢经 环境应力腐蚀裂纹扩展速率的变化

From:http://www.ne.anl.gov/capabilities/cmm/highlights/ssc_austenic_ss.html

基体中微量元素- 和 含量与 含量与IASCC敏感性 基体中微量元素-S和C含量与 敏感性
PWR环境下不锈钢对 环境下不锈钢对IASCC敏感 环境下不锈钢对 敏感 的S和C含量范围 和 含量范围 IASCC-Irradiation Assisted Stress Corrosion Cracking 辐照助长的应力腐蚀开裂

BWR和PWR环境下,Nb稳定的 和 环境下, 稳定的 环境下 348不锈钢对 不锈钢对IASCC敏感的 和C 敏感的S和 不锈钢对 敏感的 含量范围

辐照后的断裂时间

V合金肿胀 FFTF-52dpa

不锈钢辐照肿胀-脆化的微观机制 不锈钢辐照肿胀 脆化的微观机制
随着辐照剂量的增加,有两种方式使不锈钢基体中的 被贫化 被贫化: 随着辐照剂量的增加,有两种方式使不锈钢基体中的Ni被贫化:
辐照诱起的第二相沉淀(如 和 相 将大量的 将大量的Ni和 从基体中剥夺 从基体中剥夺, 辐照诱起的第二相沉淀 如γ’和G相)将大量的 和Si从基体中剥夺,基 体中Ni含量的降低导致空洞肿胀的增加 含量的降低导致空洞肿胀的增加; 体中 含量的降低导致空洞肿胀的增加; 空洞肿胀增加时, 元素上坡扩散 元素上坡扩散(Kirkendall效应 在空洞表面偏析 效应)在空洞表面偏析 空洞肿胀增加时,Ni元素上坡扩散 效应

基体中Ni的贫化导致的材料性能变化: 基体中 的贫化导致的材料性能变化: 的贫化导致的材料性能变化
降低了层错能,而低层错能会使材料在发生变形时, 降低了层错能,而低层错能会使材料在发生变形时,容易导致形变马 氏体转变(ε’马氏体 马氏体)。 氏体转变 马氏体 。 断裂会发生在奥氏体与ε’马氏体相界面处 剪切模量几乎变为0; 马氏体相界面处, 断裂会发生在奥氏体与 马氏体相界面处,剪切模量几乎变为 ;

以上情况在低温下最容易发生,而在不同的反应堆环境温度下, 以上情况在低温下最容易发生,而在不同的反应堆环境温度下, 不锈钢发生的肿胀脆化是不同的, 不锈钢发生的肿胀脆化是不同的,如:
316不锈钢管在 不锈钢管在400℃辐照到 时会造成14%的肿胀,此时肿胀 的肿胀, 不锈钢管在 ℃辐照到130dpa时会造成 时会造成 的肿胀 脆化非常严重 冷变形20% 不锈钢在PWR环境下 环境下(300-400 ℃)辐照到 辐照到100dpa, 冷变形 %的316不锈钢在 不锈钢在 环境下 辐照到 , 预计肿胀量可能低于3% 曾认为可能达 %,需更多的数据确认 曾认为可能达10%,需更多的数据确认) 预计肿胀量可能低于 %(曾认为可能达 %,需更多的数据确认 压水堆CW316SS中子测量管在辐照到 中子测量管在辐照到35dpa时,肿胀量为 压水堆 中子测量管在辐照到 时 肿胀量为0.03%

轻水堆内部结构辐照损伤
典型900MW-PWR堆芯围板工况: 吊篮桶体: 10dpa, T=300-330℃ 围板: 80-100dpa, T=370℃ 围板螺栓:70dpa, 300℃

RPV的辐照脆化 的辐照脆化
大型PWR的RPV重达 的 重达800吨 大型 重达 吨 快中子辐照在RPV材料中形 快中子辐照在 材料中形 尺寸富 和富 和富Mn 成2~3nm尺寸富Cu和富 ~ 尺寸 的沉淀相 沉淀相与基体共格 使屈服强度升高, 使屈服强度升高,韧性下降

10nm

Cu

Mn

Fracture Toughness

Temperature


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