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硅藻土对重金属离子的吸附作用及其用于环境重金属污染修复的研究评述


2007

中山大学研究生学刊 ( 自然科学、医学版 ) 第 28卷第 1期 JOURNAL OF THE GRADUATES VOL. 28 1 SUN YAT SEN UN I VER SITY ( NATU RA L SC I ENCES、M ED I I E) CN

2007

硅藻土对重金属离子的吸附作用及其

用于环境重金属污染修复的研究评述
*

苏育炜 杨志军 周永章 ( 1 中山大学地球科学系 广州 510275 . 2. 中山大学地球环境与地球资源研究中心 广州 510275)
摘 要: 硅藻土拥有独特的物理和化学性质, 在工业生产中已经得到十分广

1 2 ,

1, 2

1, 2

泛的应用, 但作为环境矿物材料用于环境污染治理, 研究尚处于探索阶段。本 文重点评述硅藻土对重金属离子的吸附作用及其用于环境重金属污染修复的研 究进展。硅藻土表面覆盖着一层硅羟基 ( Si OH ) , 构成了硅藻土表面最主要 的活性基团。硅藻土对水体中重金属离子的吸附受温度和 p 值的制约。一般 H 来说, 温度和 ph值越低, 硅藻土对重金属离子的去除能力越差。改性硅藻土 可以大大提高对重金属离子的吸附能力。使用金属氧化物对硅藻土进行表面处 理是比较常用的改性方法, 这可以一定程度提高硅藻土的比表面积和表面负电 荷。

关键词: 硅藻土; 重金属; 吸附作用; 重金属污染修复
水是人类生活以及生产中不可缺少的重要资源。然而, 随着工业生产的发展, 特别 是电镀、陶瓷、玻璃、和采矿业等高污染工业的高速发展, 大量有毒或者有害的含重金 属废水被排放到地表水体中, 使得在中国很多地区, 无论是河流还是地下水, 甚至土壤 中都面临着不同程度的重金属污染。 面对日益严重的重金属污染, 多种处理方法已经被用于去除水中的重金属离子, 比 较常用的方法有化学沉淀法、膜过滤法、离子交换法和活性炭吸附法等
[ 1 ] [ 9 ] [ 11 ]

。其中

活性炭吸附法被认为是最为有效的方法, 但是活性炭的制造以及使用后的循环利用都需 要比较高的成本。因此, 研究人员目光投向了来源广、成本低廉以及无二次污染的环境 矿物材料, 试图以成本低廉的环境矿物材料生产出合适的替代品。理论上来说, 具有微 孔结构的许多物质都可以用作吸附剂, 对于很多吸附剂来说, 最重要的属性是比表面积 和结构
[ 9]

。另外, 化学性质和吸附剂表面的极性也能影响吸附剂的性能。环境矿物材料
[ 12] [ 13] [ 20] [ 24]

的研究已经得到广泛的重视, 研究人员也提出了具备不少上述性能的矿物, 如沸石、蒙 脱石、羟基磷灰石、硅藻土和黄钾铁矾等 。 硅藻土作为一种重要的非金属矿物, 自 1833年首先在德国被发现以来, 其独特的 收稿日期: 2007- 01- 01

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硅藻土对重金属离子的吸附作用及其用于环境重金属污染修复的研究评述

物理和化学性质使得硅藻土在工业上已经得到广泛的应用, 包括轻质保温材料、过滤 剂、功能填料和催化剂载体等 用却尚处于起步阶段。
[ 35]

。然而, 硅藻土作为环境矿物材料在环境治理上的应

1 硅藻土概述
硅藻土是一种生物成因的硅质沉积岩, 主要由地质演化历史时期形成的硅藻遗体组 成, 其化学组成以 S i 2 为主, 杂质主要为 F e2 O3、A l2 O3 等。硅藻土的矿物组成主要以 O 蛋白石 ( S i 2 H 2O, 又称无定型二氧化硅 ) 为主, 伴生矿物有高岭石、伊利石、蒙脱 O 石和碳酸盐 。纯净干燥的硅藻土呈白色土状, 而含杂质是可呈灰白、黄色、灰色和 黑色等颜色, 而且有机质含量越高, 湿度越大, 颜色越深。硅藻土一般固结程度很差, 硬度低, 微孔结构发育, 使得其有较小的密度和很大的比表面积, 而且硅藻土的种类不 同, 其一些性质尤其是物理性质往往有比较大的差异。 硅藻是一种生活在湖泊和海洋中的微体硅质生物, 种类达 1500多种 。硅藻的壳 体都是由连接带或环带结合在一起的两个瓣组成, 根据瓣面上花纹的不同, 硅藻大致可 以分为羽纹目和中心目两种。硅藻种类的不同, 其性质的差异变化很大。我国硅藻土的 密度大 约为 1 9 ~ 2 3g / cm ; 比表面 积很大, 达 19 ~ 65m / g; 孔体积 一般为 0 45 ~ 3 [ 35] 0 98c / g 具有很强的吸附性, 一般能吸附相当于自身体重 2倍的水 。另外, 硅藻 m ; 土基于其独特的化学组成, 化学性质比较稳定, 除易溶于强碱和氢氟酸外, 不溶于其它 酸类。 在硅藻土中, 其有用组分为 SiO2, 即硅藻壳体。因此一般来说, 评价硅藻土质量的 标准是壳体含量, 硅藻土中硅藻壳体的含量越高, 硅藻土的质量越好
[ 35] 3 2 [ 35] [ 35]



图 1 硅藻土的扫描电镜 ( SEM ) 照片 (

2000)

图 1是对产自广东徐闻的硅藻土进行扫描电镜 ( SEM ) 的照片. 该地的硅藻土中硅 95

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藻的种类属主要为直链藻, 从图 1可以看出, 硅藻壳体的微孔结构相当发育, 这也是硅 藻土最为显著的结构特征。不同种类的硅藻土具有不同的孔径, 而且同一种硅藻土中往 往也具有两种甚至三种不同级别的孔径, 例如, 在中国出产的硅藻土中, 产自云南滇西 的硅藻土具有三级孔洞 ( 10~ 20nm, 0 15~ 0 30 m, 0 50~ 1 0 m ) , 而产自浙江嵊县 和广东海坎的硅藻土则具有二级孔洞
[ 30]


[ 6 ] [ 34 ]

硅藻土表面结构的另一个特点是其表面往往覆盖着一层硅羟基 ( S i OH ) 。另外, 硅藻土表面还存在源于粘土矿物的 L 酸中心及源于中等强度缔合羟基的 B 酸中心 。 硅藻土表面的硅羟基有三种: 孤立的硅羟基、双生的硅羟基以及以氢键缔合的连生硅羟 基, 后两者的结构可以用图 2简单表示。

图 2 双生的硅羟基 ( 左 ) 和 连生的硅羟基 (右 ) 示意图 (引自 P Y uan等, .

2004)

如前文所述, 硅藻土有比较强的吸水能力。通常情况下, 硅藻土表面的羟基会以氢 键与吸附水结合, 不存在不与水结合的真正的孤立硅羟基。而连生硅羟基在加热条件下 也可以发生缩合作用, 最后变为硅烷醇基 ( S i O Si) , 至于发生缩合作用的温度, 视 氢键的强度而定, 一般来说, 氢键越强, 缩合所需要的温度就越低, 而且对于孔洞内的 硅羟基, 空洞的孔径越小, 硅羟基的脱附温度越高 。 [ 4] [ 31] [ 34] 前人研究结果显示 , 硅羟基是硅藻土表面最主要的活性基团, 它的存在, 一方面加大了硅藻土的比表面积, 另一方面, 在溶液中, 羟基上的氢可以游离出来, 又 使硅藻土的表面在水中能带有一定的负电荷。在一些情况下, 这种硅羟基甚至可以与溶 液中的其它基团发生化学反应。
[ 6] [ 30] [ 34]

2 硅藻土对重金属离子的吸附作用
硅藻土用于污水处理处理的研究大致开始于 20世纪初。早在 1915年就有人把硅藻 [ 35] 土用于小型水处理装置, 生产饮用水 。在二战期间, 为了让战地部队得到清洁安全 的水, 美军为其部队研制出硅藻土过滤设备, 能有效滤除水中的悬浮杂质、细菌和寄生 虫。随后该技术得到较大的发展, 并成功用于水厂、净水站以及游泳池水的处理和循环 利用。硅藻土用作助滤剂有其优越的性能, 而且硅藻土本身较强的吸附能力也大大的提 升了其过滤质量。近几年, 硅藻土的吸附能力得到越来越多的重视, 研究人员都希望利 用硅藻土优良的吸附性能用于环境矿物材料的研究上。 研究者就硅藻土对水溶液中重金属的吸附进行了比较系统的实验, 虽然由于实验条 件的不同, 如硅藻土种类、实验装置、操作过程等, 不同研究者所获得的数据往往存在 一定的差别, 但是对于硅藻土吸附行为的特点, 却有比较一 致的结果 96
[ 14 ] [ 25 ] [ 26 ] [ 31 ] [ 33 ]

,

硅藻土对重金属离子的吸附作用及其用于环境重金属污染修复的研究评述

大致如下: 第一, 硅藻土对水溶液中重金属离子的吸附速率很快, 研究显示, 在吸附实验的 30分钟内, 水溶液中重金属离子的去除率随吸附时间的增长而迅速增大, 但是吸附 30 分钟后, 硅藻土对重金属离子的吸附速率转趋缓慢, 重金属去除率随时间的增长也不再 出现明显的增大。 第二, 温度对硅藻土的吸附能力有一定的影响, 总体的趋势是, 随着实验温度的升 高, 硅藻土对重金属离子的吸附能力随之增强, 但是具体的影响程度, 不同的研究得出 [ 31] 3+ 的结论却不尽相同。叶力佳 等通过不同温度下硅藻土对 C r 离子的吸附实验, 认为 温度的升高能增大硅藻土对 C r 离子的去除率, 但是效果并不明显; 而沈岩柏等
2+ 3+ [ 26]



的实验结果显示, 其它条件相同下, 吸附温度在 15 时, Zn 的去除率只有 62 14 , % 2+ 而吸附温度为 55 , Zn 的去除率增大达到 99 71 , 温度明显的影响了硅藻土的吸附 % 能力。

图 3 不同 pH 值下硅藻土对 Cr3+ 的去除率 (引自 叶力佳, 2003)

第三, 硅藻土对重金属离子的吸附能力明显受到溶液 p 值的制约。从图 3中可以 H 看出, 在酸性较强 ( p < 4) 时, 硅藻土对 C r 的去除率很低, 酸洗土对 Cr 的去除率 H 也仅在 20 左右; 随着 pH 值, C r 的去除率迅速增大, 在 pH > 6的弱酸性至中性条件 % 下, 硅藻土对 C r 的去 除已达到较好的效果, C r 的去除率基本 能达到 90 或以上。 % 其他研究者
[ 25] [ 26] [ 33] 3+ 3+ 3+ 3+ 3+

通过硅藻土对不同重金属离子的吸附研究, 也得出了相似的结果。

可见, 溶液的 p 值很大程度上决定的硅藻土对重金属离子的去除率, 弱酸性至中性条 H 件有利于吸附反应的进行, 而酸性条件则较大的限制了硅藻土对重金属离子的吸附。 目前比较一致的观点是, 影响硅藻土对重金属离子吸附能力的最重要的因素是溶液 的 p 值。一般来说, 酸性条件不利于硅藻土对溶液中重金属离子的吸附, 而在弱酸性 H 至中性条件下, 硅藻土对重金属离子的吸附能达到比较理想的效果。 至于硅藻土对重金属离子的吸附机理, 硅藻土表面的硅羟基 ( Si OH ) 是起主要 作用的基团硅羟基上的氢可以游离出来, 又使硅藻土的表面在水中能带有一定的负电 荷, 增强了硅藻土表面对带正电荷的重金属离子的吸引能力
[ 14] [ 25] [ 26] [ 31] [ 33]

。另外, 硅 97

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羟基 ( S i OH ) 还能使重金属离子在硅藻土表面发生表面络合吸附, 即可以看作是一 种络合形式的反应。上述两点可以解释 p 值对硅藻土吸附能力的制约。一方面, 在酸 H 性条件下, 溶液中大量 H + 离子存在使得硅羟基 ( S i OH ) 中的氢解离困难, 硅藻土 表面的负电荷不多, 甚至可能带正电荷; 另一方面, 硅羟基中的氢的解离困难, 也压抑 了硅羟基与重金属离子发生络合反应的活性, 限制了表面络合吸附的进行 等人
[ 1] [ 31]

。 JinluW u

利用硅藻土对城市废水进行三级处理, 实验结果显示, 硅藻土对 A s的吸附能力

明显比其它重金属离子弱。笔者认为, 这可以间接说明硅羟基和表面络合吸附在吸附过 程中的作用, 因为在水溶液中, A s主要与氧形成带负电荷的络合酸根离子 (如 A sO33 、 A sO43 等 ) 的形式存
[ 1]

在。此外, 硅藻土对重金属离子的吸附机理还可能有微孔吸附、
[ 33]

离子交换吸附、表面配位吸附等作用



3 硅藻土的改性
尽管硅藻土对水中的重金属离子有着一定吸附能力, 但是其作为吸附剂仍然存在比 较多的缺陷, 其吸附能力与活性炭相比还存在一定的差距 经过适度性能诱导及 ( 或 ) 改性。 关于硅藻土的改性, 研究人员针对不同的吸附物, 采用了相应的硅藻土改性方法。 例如针对硅藻土对苯酚吸附能力的不足, 有人研究过以联合改性剂 ( CTMAB 十六烷 基三甲基溴化铵和 TMAB 一四甲基溴化铵 ) 对硅藻土进行改性, 提高其对苯酚的吸附效 果
[ 36] [ 1]

, 而且硅藻土对重金属离子

的吸附受溶液的 p 值影响明显。因此, 天然硅藻土要作为具有竞争力的吸附剂, 必须 H



对于重金属离子, 目前的研究主要集中于硅藻土表面性能的改性, 即通过对硅藻土 颗粒表面进行物理或化学处理, 改变硅藻土的表面结构特征。其方式可能是通过改性手 段提高硅藻土的比表面积和表面负电荷 Jin lu W u等人
[ 1] [ 5]

, 从而达到提高硅藻土对重金属吸附能力的目
[ 1] [ 3] [ 5] [ 11] [ 31]

的, 而比较多研究着采用的是用金属氧化物对天然硅藻土进行的改性



利用 A l2 O3 和石灰对天然硅藻土进行改性, 并以改性硅藻土、天然

硅藻土、活性炭对城市废水进行三级处理, 其实验结果显示, 改性硅藻土对重金属离 子、 SS、NH 4 N 等污染物的吸附能力得到了有效的提高, 其吸附能力已接近于活性炭, 经过处理的废水中大部分污染物的含量也已经达到国家的污水排放标准。 锰氧化物改性是另一种研究广泛的硅藻土改性方法
[ 3] [ 5] [ 11]

。其方法的实质是利用

氯化锰和氢氧化钠等试剂对天然硅藻土进行表面处理, 以在硅藻土的表面沉淀适量的锰 氧化物。锰的氧化物在自然界中分布广泛, 而且一些研究也显示, 它对重金属离子有着 良好吸附能力。锰的氧化物表面具有明显的化学吸附性能, 对重金属有很高的吸附能 力; 其次, 锰氧化物还具有较完善的孔道特征
[ 21]

; 再者, M n是自然界少数的且属常见

的变价元素, 其氧化物和氢氧化物往往可以表现一定的氧化还原作用, 对某些重金属元 素具有氧化还原作用; 另外, 它还可以控制或约束某些微量元素的生物有效性。需要特 别指出的是, 带有表面电荷 ( 零点电荷会从软锰矿的 1 5到隐钾锰矿的 4 6) 、含有变 价元素 ( + 2 + 4价等 ) 的锰氧化物及氢氧化物也是自然环境中广泛存在的化合物, , 98

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其在重金属污染迁移过程中有着十分明显的意义
2+ 2+ 2+

[ 27] [ 5]

。研究也表明

[ 15]

, 酸性水钠锰矿对

Pb 、 Cd 、 Zn 的吸附能力最佳, Khra isheh等

研究后认为, 锰氧化物改性后硅藻

土表面的锰氧化物可以呈现酸性水钠锰矿结构。而且, 这种酸性水钠锰矿和硅藻土在酸 性矿山废水中是稳定的。可以看出, 锰氧化物改性也是一种比较有潜力的硅藻土改性方 法。

4 存在问题与讨论
硅藻土是一种重要的非金属矿产资源, 尽管已经被广泛应用于各个领域, 但是硅藻 土用于环境中的重金属污染修复的研究仍然处于探索阶段。第一, 硅藻土对重金属离子 的吸附能力依然缺乏比较详尽的研究, 目前的研究大多数还局限于硅藻土在单一组分或 有限几种重金属元素成分的溶液中的吸附行为, 对硅藻土在多组分系统中的吸附作用仍 缺乏必要的研究; 第二, 对于硅藻土吸附重金属离子的行为还没有系统的解释, 尽管普 遍认为表面络合吸附是吸附中的一个重要过程, 但还是未能系统的解释硅藻土对重金属 离子的吸附机理, 这也极大的限制了硅藻土在环境污染综合治理中的应用。 硅藻土的改性是提高硅藻土吸附能力的有效手段, 目前的研究中硅藻土的改性方法 多样, 改性试剂既有有机物也有无机物, 各种改性方法也都有其优点与效果, 但是不少 改性方法都缺乏对其原理解释, 对硅藻土改性后的吸附行为虽然都有比较详细的描述, 不过对其吸附机理还没有清楚的阐明。而且实际上, 一些已经提出的改性方法都还没有 得出最佳的改性工艺。 硅藻土作为环境矿物材料的研究起步较晚, 现在的研究还没有达到相当深入的水 平。不过随着研究的不断开展与深入, 尤其是硅藻土对污染物的吸附行为和吸附机理逐 渐被了解, 以及各种改性工艺的逐步完善, 硅藻土在环境污染治理的应用将会有更广阔 的前景。 参考文献:
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1 2 .

1. Earth Science D epartm ent Zhongshan University. Guangzhou 510275 2 Earth E nvironm ent and Earth R esource Research Cen tre . Zhong shan University. guangzhou 510275
Abstrac t D iato ite has been w ide ly app lied in industrialm anufacture due to its unique phys ica l and che ical : m m properties but it usage as env ironm enta lm inera lma teria l in d isposal o f env ironm enta l po llution has preli inari , m ly been researched T h is artic le m a in ly rev ie the adsorption capac ity o f diatom ite against heavy m ental ions and . w the evo lution of its usage in renovating environm enta l po llution by heavy m enta . The surface o f d ia to ite is cov l m e red by silicon hydroxy , wh ich is revealed to be the upper ost ac tive group in the surface of d ia to ite by re l m m search. T he adsorption of heavy m enta l by d iatom ite is restr icted by temperature and pH. Currently, the lo er w te pera ture and pH is the low er re ova l of heavy m enta l by d ia tom ite is M od ification o f d ia tom ite can g rea tly m , m . m i prove the adsorption capac ity o f d iato ite aga inst heavy m en tal ions T he m ethod in co m . mmon use ism odify ing the sur face o f diato ite w ith m ental ox ide wh ich m ay increase the surface a rea and surface negative charges o f m , d ia tom ite in a certa in ex ten t . K ey word s D iatom ite H eavy m enta;l Sorption Capac ity H eavy M enta l Po llution R enovation : ; ;

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