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丁基橡胶生产工艺中LNG冷能的利用


2010 年第 3 期 总第 175 期









CRYOGENICS

No. 3 2010 Sum No. 175

丁基橡胶生产工艺中 LNG 冷能的利用
张婷婷 李亚军
广州 510640 )

r />
( 华南理工大学强化传热与过程节能教育部重点实验室

要: 为解决传统丁基橡胶生产工艺中压缩制冷系统能耗高的问题 , 将液化天然气 ( LNG ) 冷 能用于丁基橡胶合成中的制冷工艺 , 取代压缩制冷负荷。 研究结果表明: LNG 冷能用于丁基橡胶生 摘 产工艺中, 可替代原工艺中约 1 533. 9 kW 的冷量负荷, 与传统工艺相比, 节省约 4 008 kW 的冷剂压 缩功耗, 降低能耗达 87. 4% , 大幅度降低了丁基橡胶生产装置的制冷系统成本; 同时回收了大量的 LNG 冷能, 降低 LNG 的汽化成本, 进而减少对环境的污染。 关键词: 液化天然气 冷能利用 TB657. 7 中图分类号: TQ333 , 丁基橡胶 压缩制冷 文献标识码: A 6516 ( 2010 ) 03004606 文章编号: 1000-

Usage of LNG cold energy in butyl rubber production process
Zhang Tingting Li Yajun

( Key Lab of Heat Transfer Enhancement and Energy Conservation of the Ministry of Education, South China University of Technology, Guangzhou 510640 ,China)

Abstract: To figure out the high energy consumption of conventional butyl rubber compressed refrigeration system,the liquefied natural gas ( LNG) cold energy was used in butyl rubber production process to replace the compression cooling load. The results show that the LNG cold energy using in butyl rubber process can replace 1 534. 1 kW cold load,save about 4 008 kW compression power of the refrigeration process and cut about 87. 4% energy consumption. It can significantly reduce energy costs in butyl rubber refrigeration unit and also make good use of LNG cold energy,reduce LNG gasification cost and environmental pollution simultaneously. Key words: liquefied natural gas ( LNG) ; cold energy; butyl rubber; compression refrigeration system LNG 汽化约释放出 230 kW·h 的冷量[1]。 然而往往 这一部分 LNG 冷能通常在天然气汽化器中随海水或 燃料加热被舍弃了, 造成了能源的浪费
[2 - 3 ]

1





LNG 是天然气经过脱酸、 脱水处理, 通过低温工 艺冷冻液化而成的低温( - 162 ℃ ) 液体混合物, 其生 产过程是个高能耗过程, 每生产 1. 0 t LNG 的动力耗 电量约为 850 kW · h, 而在 LNG 接收站汽化送管网 时又释放出很大的冷量, 大约为 830 kJ / kg, 即 1. 0 t

。 若能将

该部分冷能有效回收用于某些特定工艺领域 , 则可以 达到节省能源、 减少 LNG 汽化过程的环境污染、 降低 下游市场的天然气供气价格, 提高经济效益的目的。 发达国家很早就开始研究 LNG 的冷能利用, 如发电,

0306 ; 修订日期: 20100430 收稿日期: 201024 岁, 作者简介: 张婷婷, 女, 硕士研究生。

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丁基橡胶生产工艺中 LNG 冷能的利用
[4 - 8 ]

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空分, 干冰制造

, 冷库等工业通过回收部分冷能, 就可以替代用于制冷而消耗的大量电能 。 丁基橡胶( IIR) 是异丁烯和异戊二烯在催化剂作 用下进行阳离子聚合反应生成的。 目前国际上丁基 橡胶的生产大都采用淤浆聚合工艺 , 聚合温度严格控 [9 ] 制在 - 95 ℃ — - 102 ℃ , 是典型的低温反应 。 生 乙烯复迭制冷系统获得, 产过程所需冷量通过丙烯、 制冷系统庞大复杂, 需要消耗大量的电能。 将 LNG 具有大量高品位冷能通过冷媒置换出来用于丁基橡 胶聚合工艺, 替代原工艺中电压缩制冷功耗, 将有助 于克服目前丁基橡胶合成装置制冷系统动力消耗过 高的问题, 可有效降低生产成本, 提高了丁基橡胶产 同时也减少 LNG 汽化过程造成的 品的市场竞争力, , 环境污染 因而具有良好的经济和社会效益 。 2 传统丁基橡胶合成工艺

而构成反应的催化剂, 在低温下( - 100 ℃ 左右) 将异 丁烯与少量异戊二烯混合物通过阳离子共聚制得的 。 因为聚合反应是放热过程, 反应需要及时撤热, 以保 证产品的收率。聚合反应热由乙烯蒸发罐进入反应 器换热管束中的液态乙烯蒸发带出 , 控制乙烯蒸发量 可以调节聚合反应稳定在一定的温度范围 。 现有丁基橡胶聚合反应一般采用两级制冷的方 式提供生产所需用的低至 - 115 ℃ 的制冷剂, 第一级 制冷系统用丙烯做制冷剂, 分别提供 - 8 ℃ 和 - 43 ℃ 温位的冷量, 其中 - 8 ℃ 冷量提供给低温水, 乙烯 制冷剂的一级冷却; - 43 ℃ 冷量提供给乙烯制冷剂 的二级冷却及原料、 催化剂、 氯甲烷尾气的一级冷却。 第二级制冷系统使用乙烯作制冷剂, 分别提供 - 101 ℃ 和 - 115 ℃ 温位的冷量, 乙烯在常压下蒸发只能获 得 - 102 ℃ 左右的低温, 要得到 - 115 ℃ 的低温必须 使乙烯在负压下蒸发。 其中 - 101 ℃ 的冷量提供给 - 115 ℃ 提供给 氯甲烷尾气、 原料、 催化剂二级冷却, 反应釜撤除反应热量。工艺过程如图 1 所示。

目前丁基橡胶的生产方法主要是淤浆法。 淤浆 法是以氯甲烷为稀释剂,H2 O - AlCl3 为引发剂, 从

图1 Fig. 1

丁基橡胶生产工艺流程简图

Flowsheet of butyl rubber production process

丁基橡胶生产工艺中混合原料首先经低温水冷 却降温到 15 ℃ , 再经低压丙烯 ( - 43 ℃ , 液态 ) 冷却 到 - 36 ℃ , 接着经低压乙烯 ( - 101 ℃ , 液态) 进一步 冷却至 - 98 ℃ 去聚合釜。催化剂溶液首先用低压丙 烯( - 43 ℃ , 液 态 ) 冷 却 到 - 35 ℃ , 再经低压乙烯 ( - 101 ℃ , 液态 ) 进一步冷却至 - 95 ℃ 去聚合 釜。 混合进料从底部进入聚合釜, 催化剂溶液从侧面进入 聚合釜, 在聚合釜发生聚合反应。为了得到符合使用 反应温 性能要求的丁基橡胶和使反应在工艺上可行 , 度一般控制在 - 95 ℃ — - 102 ℃ 。 为使聚合反应稳 定在一定的温度范围, 保证产品收率, 生产中是用低

- 50 kPa ) 通过聚合釜内的换 压液态乙烯( - 115 ℃ , 热管束将反应热迅速除去。 3 丁基橡胶合成工艺中制冷负荷

丁基橡胶合成工艺通过乙烯丙烯复迭制冷系统 为催化剂溶液、 混合进料、 聚合反应等提供 - 100 ℃ 左右的低温。以生产 5 万吨 / 年丁基橡胶工艺其中的 一条生产线为研究背景, 分析原料、 催化剂、 氯甲烷尾 气回收、 反应釜撤热系统所需要的丙烯及乙烯制冷剂 提供的冷负荷大小, 在不改变工艺流程和操作条件的 , LNG 状况下 将 冷能利用于丁基橡胶生产工艺中, 替

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2010 年

代现有工艺制冷系统负荷, 来降低目前工艺中压缩机 制冷负荷的消耗。 丁基橡胶合成的原料, 催化剂, 氯 甲烷尾气组成如表 1 所示。 表1 丁基橡胶原料, 催化剂, 氯甲烷尾气组成表
Composition of feedstock,catalyst and methyl chloride tail gas
组分 氯甲烷 异丁烯 异戊二烯 三氯化铝 水 氮气 合计 100 100 质量分数 / % 原料 67. 84 31. 44 0. 72 0. 15 0. 1 92. 5 100 催化剂 99. 75 氯甲烷尾气 7 0. 5

成工艺中总压缩功耗为 4 587. 1 kW。 表 2 丙烯制冷剂提供的制冷负荷
Table 2
原料 催化剂 氯甲烷尾气 反应釜撤热 总计

Cooling load of propylene refrigeration system
温度 / ℃ - 43 - 43 - 43 / 冷量负荷 / kW 256. 9 51. 0 7. 9 / 315. 8 比例 / % 81. 3 16. 2 2. 5 / 100

冷量用户

Table 1

表3
Table 3
冷量用户 原料 催化剂 氯甲烷尾气 反应釜撤热 总计

乙烯制冷剂提供的制冷负荷
温度 / ℃ - 101 - 101 - 101 - 115 冷量负荷 / kW 283. 0 41. 8 12. 6 794. 8 1 132. 2 比例 / % 25. 0 3. 7 1. 1 70. 2 100

Cooling load of ethylene refrigeration system

将 LNG 冷量用于丁基橡胶合成工艺中, 首先要根 据现有工艺中各操作参数, 来确定丙烯及乙烯制冷剂 压缩制冷的负荷, 为 LNG 冷量用于丁基橡胶生产替代 原工艺制冷负荷提供基础依据。根据表 1 提供的现有 通过 ProⅡ流程模拟, 可以计算得到表 工艺物流条件, 2, 表 3 列出的丙烯及乙烯制冷剂的制冷负荷, 根据制 冷负荷与电的关系, 继而可以获得丙烯及乙烯冷剂的 压缩功耗分别为 232. 2 kW 和 4 354. 9 kW, 丁基橡胶合 表4
Table 4
原料 催化剂 氯甲烷尾气 反应釜撤热 质量 / ( kg / h) 10 508 1 690 496 /

除了上述丙烯及乙烯制冷提供的冷量负荷外 , 原 料, 氯甲烷尾气一次换热使用的低温水负荷分别是 81. 8 kW 和 4. 1 kW, 可得到整个生产线需要提供的 总冷却负荷为 1 533. 9 kW。 原料, 催化剂和氯甲烷 尾气的初始条件汇总详见表 4 。

原料, 催化剂和氯甲烷的初始条件
初始压力 / MPa > 0. 58 > 0. 61 1. 18 0. 05 终态温度 / ℃ - 98 - 95 - 90 - 115 负荷 / kW 621. 7 92. 8 24. 6 794. 8 备注 压力保证初 态为液态 即可

Initial conditions of feedstock,catalyst and chloromethane
初始温度 / ℃ 30 27 51 - 115

4

LNG 冷能为丁基橡胶合成工艺提供冷量的可行

LNG 引入丁基橡胶合成系统, 以 LNG 为冷源, 合成工 艺中原料, 催化剂冷却和氯甲烷尾气的冷却以及反应 釜撤热为冷阱, 进行以 LNG 冷量替代原工艺中丙烯 - 乙烯压缩制冷负荷的研究, 以此来降低丁基橡胶生 产工艺的能耗和 LNG 汽化成本。 表5
Table 5
组分 Mol% C1 96. 64 C2 1. 97

性分析 LNG 是以甲烷为主, 包括氮、 乙烷、 丙烷等组分 的低温液体混合物( 组成见表 5 ) , 在输送入高压管网 之前, 需将 LNG 加压至 6. 88 MPa—7. 85 MPa 的管网 压力, 加压后进汽化器前的温度为 - 145 ℃ , 然后将 其加热至 0 ℃ 左右汽化。 当常压、- 160 ℃ 的 LNG 被加压至 7. 85 MPa 的状态时, 就与外界环境存在着 温度差和压力差, 其总冷量即为 LNG 变化到与外界 平衡状态所能获得的能量。 根据上述丁基橡胶生产 7. 85 MPa 的 中所需冷量 的 分 析 结 果, 将 - 145 ℃ ,

LNG 组成

Composition of LNG
C3 0. 34 i C4 0. 07 n C4 0. 08 N2 0. 9

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丁基橡胶生产工艺中 LNG 冷能的利用

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4. 1

LNG 冷能利用的?[10 - 13]分析 LNG 冷 能 用 于 丁 基 橡 胶 生 产 的 边 界 条 件 是

LNG 汽 从图 3 中可以看出在 7. 85 MPa 高压下, 化过程的冷能最大量分布在 - 70 ℃ 到 - 60 ℃ 之间。 该组成下的 LNG 在 7. 85 MPa 压力下, 使得可以利用 的低温?变少, 其相态转变区间已经向高温区转移至 - 62 ℃ 左右, 即在 - 62 ℃ 时释放的潜热量最大。 由 于温位较高, 热量品质较低, 而 - 145 ℃ — - 100 ℃ 的 虽然温位低, 品质高, 但为显热, 热 汽化过程的热量, 量不大, 这就使得该压力条件下的 LNG 冷量在利用 时受到限制。 4. 2 LNG 冷能用于丁基橡胶工艺的设计分析 由于丁基橡胶合成工艺需要为催化剂溶液 、 混合 进料等提供 - 100 ℃ 左右的低温, 并且及时撤出聚合 保证聚合反应釜温度在 - 95 ℃ — - 102 ℃ , 反应热, 同时还要保证一定的产品收率, 为了实现这样的工艺 条件, 在不改变原工艺设备和操作条件的基础上, 设 计思路考虑选择乙烯作为冷量传递的中间媒介 。 丁基橡胶合成工艺过程中, 原料需冷却至 - 98 ℃, 催化剂需冷却至 - 95 ℃ 、 氯甲烷尾气需冷却至 - 90 ℃ 以上。在现有工艺流程中, 丙烯制冷系统以及 从温 乙烯制冷系统需要为乙烯提供 - 101 ℃ 的冷量, 位角度考虑, 为了满足丁基橡胶合成工艺的制冷要 求, 可考虑利用 LNG 冷量置换全部乙烯及丙烯制冷 系统的制冷负荷, 冷媒乙烯作为冷源供给原料及催化 剂冷却等。冷媒乙烯的操作参数需与现有工艺流程 中的一样, 即利用 LNG 冷量把循环的释放冷量后的 气态乙烯冷凝成 - 101 ℃ 的液体。 但将气态乙烯冷 凝成 - 101 ℃ 的液体, 考虑 5 ℃ 的传热温差, 也至少 需用 - 110 ℃ 的低温 LNG 才可实现。 图 4 为乙烯泡 点状态下的压力温度图。

- 145 ℃ , 7. 85 MPa。其冷量是由于热不平衡引起的 低温?( E x, th ) 和在环境温度下由于力不平衡引起的 压力?( E x, p) : E x ( T, p ) = E x, th + E x, p 其中: E x, T) - E x ( p , T0 ) th = E x ( p , E x, p ) - E x ( T0 , p0 ) p = E x ( T0 , ( 2) ( 3) ( 1)

由于 LNG 在 输 送 管 网 之 前, 需要从常压加至 7. 85 MPa 的高压, 在此加压过程中, 随着系统压力增 LNG 的压力 ? 增大, 大, 低温 ? 随之减小, 总冷量 ? 呈降低趋势后基本保持不变 ( 如图 2 所示 ) 。 这主要 是因为, 其一是随着压力增大, 液体混合物泡点增高, 使达到环境热平衡温差降低; 其二是由于随压力增 大, 液体混合物接近临界区, 致使汽化潜热降低。 图 3 为 7. 85 MPa 压力下 LNG 的冷能分布图。

图4 Fig. 4

乙烯 p - T 曲线图 Ethylene p - T curve

如前所述, 因 LNG 在 7. 85 MPa 汽化过程的冷能 最大量分布在 - 70 ℃ 到 - 60 ℃ 之间, 其在 - 62 ℃ 时 0. 15 释放的相变 潜 热 量 最 大, 而 从 图 4 中 可 看 出, MPa 低压状态下的乙烯的相变点在 - 95 ℃ 左右, 此

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2010 年

时直接 与 高 压 的 LNG 换 热, 至 少 需 要 - 110 ℃ 的 LNG 冷 量。 而 从 图 3 LNG 冷 能 分 布 中 看 出, 7. 85 MPa、 - 145℃ — - 110 ℃ 的 LNG 的冷量均为显热, 释 放的冷能较少; 但乙烯冷凝过程需要很大的相变热 - 145 ℃ 的 LNG 为上述条件的乙烯 量, 即 7. 85 MPa、 提供冷量, 很难实现 - 101 ℃ 气态乙烯的液化。 为了 减少工艺中冷却负荷, 设计中 充分利用 LNG 的冷量, 将通过提高乙烯的压力, 从而提高乙烯的相变温度,

来达到两者最佳的换热效果。 从图 4 乙烯 p - T 图可以看出在压力 0. 54 MPa 时, 乙烯的相变温度在 - 69 ℃ 左右, 也是 LNG 汽化 冷能最大量分布区间, 基于上述分析, 通过改变乙烯 的压力来改变其相变温度, 才能更好的利用 LNG 的 冷量, 实现乙烯冷媒的能量传递, 为丁基橡胶合成工 艺提供冷量。利用 LNG 冷能为丁基橡胶合成工艺提 供冷量的工艺流程如图 5 所示。

图5 Fig. 5

利用 LNG 冷能为丁基橡胶合成工艺提供冷量的技术方案流程图 Overall flow sheet of buty1 rubber production using LNG cold energy

由图 5 可以看出, 利用 LNG 冷能为丁基橡胶合 成工艺提供冷量的方案设计中用乙烯做冷媒 , 确定乙 烯与 LNG 换热压力为 0. 54 MPa, 即将气态乙烯压缩 至 0. 54 MPa 左右与 LNG 换热。 LNG 的冷量用于置 把乙烯冷却至液态 - 94. 4 ℃ 左右, 换汽化后的乙烯, 液态乙烯作为冷媒, 分流两股: 一股经过节流降压至 0. 12 MPa, 温度 - 101 ℃ , 分别给原料、 催化剂、 回收 , - 98 ℃, 氯甲烷尾气做冷源 将三者温度分别冷却到

- 95 ℃ 及 - 90 ℃ , 满足合成工艺的要求; 另一路则 闪蒸降压至 0. 05 MPa, 温度 - 115 ℃ , 维持反应釜低 温状态, 及时撤出反应热, 使反应釜在低温的条件下 进行。闪蒸的乙烯气体经过压缩机压缩后与经过换 再经过压缩提压到 0. 54 MPa, 热后的汽化乙烯混合, 与低温 - 145 ℃ LNG 换热, 构成整个制冷循环。 由流程中可知 LNG 冷量将热物流乙烯从 23. 4 ℃ 冷至 - 94. 4 ℃ , 不需要其它冷源, 直接利用 LNG

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冷量为生产提供所需的 1 533. 9 kW 的冷负荷即可。 与原流程相比, 用低温的 LNG 可以替代原有工艺庞 大复杂的制冷循环系统, 既可以降低因压缩制冷所消 耗的电功, 而且也可以减少由于 LNG 进管网之前所 需要的加热负荷, 大大降低了 LNG 的汽化成本, 提高 LNG 的利用效益, 节省大量电能消耗。 通过流程模 在该过程中, 两台压缩机功耗分别是 87 kW 拟计算, 和 492. 1 kW, 总压缩功耗为 579. 1 kW, 与传统丁基 橡胶生产过程能耗 4 587. 1 kW 相比, 可以节省压缩 功耗 4 008 kW, 降低能耗 87. 4% 。 由于本方案中 LNG 经过与乙烯换热之后出口温 LNG 的冷能没有完全利用, 度在 - 46 ℃ 左右, 从 - 46 ℃ 到 0 ℃ 仍然需要热公用工程提供, 冷?损失大。目 前现有 的 工 艺 中, 单一流程无法充分高效的利用 LNG 冷能, CO2 液化、 应该在空分装置, 低温冷库以及 燃气轮机进气冷却等对 LNG 的温位提出不同要求, 逐级利用, 按照“温度对口, 梯级利用 ” 的原则, 进行 多种工艺在冷量利用上的集成处理 , 就可以大大提高 LNG 的利用效率, 例如本方案中 - 46 ℃ 出口的 LNG 可以继续制得 7 ℃ —8 ℃ 的冷冻水, 用于中央空调的 新风换冷或者压缩机等的机间冷却等, 使得 LNG 的 能量进一 步 回 收, 减 少 冷 ? 损 失, 这样可大大提高 LNG 的冷能利用效率。 LNG 冷能利用过程中, 此外, 还要考虑诸多因素 的影响, 下游管网用户的峰、 谷负荷以及 LNG 冷能利 LNG 的输送、 用工艺的选址, 占地面积、 周边工业的 LNG 冷能利用还有很多制约因 利用等等问题, 因此, 素, 其发展空间受到一定的影响, 需要不断克服。 5 结 论

相比, 整个工艺可以节省压缩制冷功耗 4 008 kW, 降 低能耗为 87. 4% 。 ( 2 ) 由于 LNG 冷能未能完全利用, 从本方案中 - 46 ℃ 到进管网之前 0 ℃ , 还需要热公用工程加热, 通常用海水进行换热, 这样使得 LNG 冷 ? 损失大。 因此, 可以集成多种工艺流程冷量优化 , 逐级利用, 减 提高其利用效率。 少?损, 参
1 2 3 4 5 燕







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( 1 ) LNG 冷量用于年产 5 万吨的丁基橡胶生产 工艺其中的一条生产线, 可以替代原有工艺丙烯乙 烯迭代压缩制冷负荷 1 533. 9 kW; 采用 LNG 冷能为 系统提供冷负荷, 制冷系统所需压缩功耗与传统工艺


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