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选择性催化还原控制的当前发展状况


摘要
选择性催化还原技术(SCR)是一项先进的去处废气中氮氧化物(NOx)的后处理技术 (DeNOx) 。该技术现在面临一个重要的技术挑战,特别是在高转化率下,因为两种反应物 (氮氧化物 NOx 和氨)都是有毒的,任何一个超标都是非常不理想的。 为了满足现实的需要和满足未来的排放标准, 众多的 SCR 系统布置方式和控制模型已经 开发出来。本文简要概述了 SCR 后处

理系统控制模型的发展现状,提供了一个研究 SCR 控 制方式的综合的,结构化的概论。现在的 SCR 控制技术主要分为三大类:传统的 SCR 控制 方式,基于模型的 SCR 控制方式和先进的 SCR 控制方式。对于每种类型而言,其基本的技 术是确定的,未来在各类型的技术发展是要解释与弥补其相应的优缺点。 因此本文提供了 SCR 控制研究领域的当前发展现状概览, 这是非常活跃的研究领域, 希 望对当前各类型的 SCR 控制发展提供更好的理解, 未来该领域的核心是发展满足日益严苛的 排放法规的设备这一终极目标。

简介
SCR催化还原反应通过与还原剂反应达到去除氮氧化物(NOx),其中最典型 的还原剂是氨(NH3)。需要催化剂来加速这一还原反应,从而显著减少有害的NOx的排
放。基于尿素的SCR催化剂使用喷入废气中的液态的尿素来产生NH3作为活性NOx的还原 剂。典型地,尿素含量为32.5%的水溶液作为柴油机排放处理液搭载在车上。这个浓度具有 最低的冻结温度(共熔混合比),所以即使部分冻结的尿素罐也仍然有相同的浓度。喷射系 统用于向废气流中提供尿素使之进入SCR催化器中,过程中尿素被分解为气态的NH3同时 储存自催化器上。然后废气中的NOx与储存的NH3发生反应,生成氮气和水。尿素的喷射量 要控制在能提供高NOx转化率的情况下同时具有较低的氨的泄漏(滑失)。这是一对相互矛 盾的目标,喷射更多尿素能够提高NOx转化率,但同时也导致氨的滑失。在高转化率时,误 差的余量很小,这使得精确的尿素定量配给技术是一个挑战。在SCR后使用氨氧化催化器 (AOC)能够降低NH3的泄漏。这提升了过量喷射的误差余量,但氨氧化催化器在较高温度 下才具有好的转化效率,而且这可能产生不需要的副产物N2O。 SCR催化器最初使用在重型固定发动机上,因其有很高的NOx排放,同时稳态工作循 环被认为是其主要的工作状态。在以上条件下,可以通过修正氮氨比的SCR开环控制达到 合理的转化率。这种简单的方式应用到瞬态工况更频繁的车辆上,更具有挑战性,需要特定 的瞬态修正。

SCR的结构
一个典型的柴油机或者稀燃发动机的后处理系统包括柴油催化氧化器(DOC),柴油 机颗粒物滤清器(DPF),尿素SCR催化器和可选的氨氧化催化器(AOC)。DOC,DPF, SCR能够结合在各种排气系统组合中 [1] 。 DOC通常布置在最前面以利用废气的高温 [2] 。 SCR可以布置在DOC的前面或者后面, 两种布置方式对不同的装置有好处。 例如, [3] 下图展示了一种典型的布置方式,SCR被布置在DOC和DPF下游(图1),这种布置 的优势在于DOC能将NO转化为NO2,这能使SCR中的NOx转化更有效率。

图1.SCR在排气系统中的布置

然而,把SCR布置在DPF前有助于避免燃油经济性的损失[2],同时有助于减轻 沉积物的形成。可变结构的排气管线后处理装置是可能的。在[4,5,6,7],集成D PF与SCR在一个催化器中有助于减少系统的尺寸。在SCR系统加装NOx捕集装置, 在SCR启动前吸收NOx, SCR启动后释放收集的NOx, 能够显著的改善发动机冷启 动时的排放。在SCR系统后附加的氨氧化催化器(AOC)或者氨滑失催化器(ASC) 能够减少泄漏到环境中的氨[6]。这同时允许SCR系统喷射更多的氨来达到较高的转化 率。基于实际因素,车载的NH3大多数是尿素溶液。

SCR系统存在的问题
SCR系统的控制和控制相关任务需要满足一系列的问题, 最基本的是要满足排放法规, 同时避免沉积物和过高温度对系统造成损害。 SCR控制系统的主要挑战可以归结为以下几点: ·NOx传感器与NH3的交叉耦合反应 ·化学反应速率的高非线性 ·集短,中,长的时间尺度的反应于一个系统中。 大多数SCR控制策略通常涉及开环与闭环的组合。基于输出反馈(仅依靠传感器)和 基于状态(依靠状态估计的模型)都被广泛应用。

模型
为了使控制策略简单有效,SCR系统的模型必须要能反应系统的主要特征,同时不 应过于复杂而难于矫正和评估。

反应的化学动力学
根据Eley-Rideal反应机理,在催化反应器中的8个主要反应以及有关的 化学动力学反应如表1所示。

表1.化学反应机理,根据文献[39,48,49]

根据反应方程速率模型, 表1中那些对反应速率有限制作用的反应物都用黑体加粗。 (注意, 即使同一种类的多个分子被转化,通常只有第一个具有速率限制)。 在以上反应中,NH3表示的是气态的NH3(以气相存在)。S代表的是未被占据的催化 剂活性位,(NH3)s代表的是NH3分子被吸收在活性位上(在固相中)。只有吸附在活性 位上的NH3,即(NH3)s是具有活性能与NOx发生反应的分子(3-5,8)。 表1中的前两个方程式表示NH3分子在催化剂的表面的吸附与解析,这决定了催化剂表 面NH3的平均覆盖率。 接下来三个是在不同化学计量比和动力学的情况下的选择性催化还原反应(3-5)(在 表2中以高亮表示)。它们都通过与NH3结合来分解NOx,相关的反应速率取决于NO与NO2 之间的比值。第一个反应被称为快速SCR反应,它需要NO与NO2同时存在,且NO与NO2 之间的比值接近于1。任何过量的NO将导致第二个更慢的反应,我们通常称为标准SCR反 应。过量的NO2将通过第三个反应来转化,它的反应速率比标准反应更慢。 表2,关键的SCR反应

表1中的第6个反应是指催化剂表面的NH3被氧化,这会导致NH3的损失。第7个反应是 指NO被氧化为NO2, 大多数SCR催化器中不会发生相关的反应, 但它在氧化催化器 (DOC) 中有显著的速率。 NO2会进一步发生化学反应(8),是N2O的主要来源。由于它较低的反应速率,所以 它不是影响NO2平衡的主要反应,但如果N2O要考虑在内的话,该反应是主要的,基础的反 应。 作为替代阿累尼乌斯化学动力学反应, 使用粘附方程来描述吸附反应。 它是基于一个单 独随机性的局部模型,而不考虑活化能,从而导致了一个略微不同的动力学模型。

时间尺度
SCR的相关反应发生在不同的时间尺度内,有效的区分它们,从控制角度看是非常有 用的。不同反应的时间概况反应在表3中,也体现在图2所表示的结构框图中。最快的时间 尺度是在气相中的转移和反应。通常只花费不到一秒。 表3,系统的时间尺度

中间的时间尺度是与催化剂的状态相关的,温度与NH3的覆盖,这两个反应通常都需 要数分钟的时间,而且这个反应动态可以控制在合理的范围之内。 图2,时间尺度与信号框图

最后是系统历经数百小时使用之后的老化或者毒化,毒化作用可以使用再生循环被部

分逆转,老化则是一个单向不可逆的过程。这样的例子可以见于文献[11]。

非线性
SCR模型表现出非常强的非线性,这是源于化学反应的反应动力学。这意味着模型的 表现高度依赖于系统的控制点。我们希望通过修正增量或者增加预先的线性控制器来将模 型特殊控制点转变为线性的。但它会导致准确性的下降,从而系统达不到在一个广泛控制 条件下较好的NOx转化率。 最显著的非线性体现在NOx传感器对于NH3的交叉耦合反应上,这导致一种模糊的结 论,因为传感器读数显示了过量的NOx排放或者MH3滑失。在极端情况下,它会导致系统 不稳定。使用NH3传感器能够避免这种情况,因为NH3传感器不会与NO发生耦合反应(尽 管在高的NO2水平下也可以发生反应)。从系统控制的角度看,当前尚没有任何的完美的 NOx或者NH3传感器能可用。 最重要的非线性因素是催化器的温度, 不同反应之间的相互作用意味着SCR催化剂在 一定温度窗口才有效。确切的温度限制取决于催化剂的制造工艺和技术参数,但如图3所 示,催化剂形状对其的影响很小。在低温情况下,因为反应速率很低所以转化效率也很低 (而且由于低温易导致沉积物堵塞,所以不一定进行尿素喷射)。高温时,由于NH3的解 析速度太快导致催化剂无法保持足够的NH3覆盖率来转化NOx, 而且有过量的NH3泄漏[14]。 图.3转化率随温度的变化

最后,催化剂的表现不仅取决于温度,还有气体流量(或者称为空速),如文献[16] 所指出的。

控制方式
首先介绍的是传统的控制方式,接下来是典型的现代控制方式,浏览了这两种后我们 将介绍先进的SCR控制,这种技术正在研发以满足未来的汽车尾气排放法规

传统的SCR控制方式

接下来的部分将介绍传统SCR控制模式领域的研究概况。 开环控制策略的原则很简单,基于估计或者测量废气中的NOx含量来计算所需的尿素 量,然后通过尿素喷嘴来喷入废气中(如图4)。由于开环控制的本质,它不能够补偿测 量误差,这意味着催化剂所需的尿素喷射量的误差将会积累并最终导致过高的NOx排放和 更高的NH3滑失,它们与测量误差的类型一致。 图4.开环控制结构

然而,开环控制能够很容易的达到60%-80%的NOx转化率,而且被证明能够达到欧4 和欧5的排放标准。如果控制条件转变缓慢的话,开环控制特别适合于解决控制设计的问 题。 另一个方面,文献[17]指出开环控制并不能很好满足发动机瞬态条件下的废气排放, 因为由于NH3的吸附导致的延迟并未反应到系统中。所以,瞬态条件下需要先进的闭环 SCR控制技术。

常规的PID控制
常规的PID控制器可以再大多数的SCR控制器中见到他们,通常遵循一个输出反馈的 路径,同时可以与一个前馈反应分支相结合[见图5]。一个典型的传感器/执行器对对应着 NOx的转化率和氨的供给量。对尾气管中NOx浓度的直接控制并不是合适的控制问题。 图5.输出反馈的控制结构

尽管结果显示如预期一样工作, 但从理论角度看, 闭环输出控制环节并不能令人信服。

因为氨的滑失导致一个变量,控制环很容易在高转化率或者催化剂存有大量NH3的情况下 变得不稳定。基本控制结构只有在低转化率和极少的氨滑失情况下才是稳定和可行的。如 文献[16]所述,虽然有着增益修正,这控制仍然是脆弱的。 为了避免这种情况,我们需要一个准确的方法来检测 NH3的滑失,例如使用模型的 SCR系统。这将导致类似于基于模型的控制额外的复杂性,无法提供现代系统的清晰的结 构和基于模型的设计。文献[18]就提出一种早期的将传统PI控制与模型控制相结合的方法。 与后来的方法相比,一个现代的、基于观察者的,方法是在其降低复杂性,但是这也意味着 性能并不理想。 或者,一个非线性的SCR控制模型,能够与带NH3滑失检测的PID控制方式相结合。更多 在SCR中使用的PI/PID案例显示在表4中,连同其引用。 表4.SCR系统中应用的PI/PID实例

滑失的检测
NH3的滑失是指大量的NH3被释放到催化剂后的尾管中。这是由于过量喷射的氨超过了 催化剂的储存能力,或者在高温时的快速的解析造成的。它有三个负面效果: 1.它造成了潜在的有害排放; 2.对SCR反应而言,它造成了还原剂氨的损失; 3.由于NH3与NOx传感器的交叉耦合作用造成传感器读数的误差; 这交叉耦合作用将导致系统响应的变号,会使传统的控制系统变得不稳定。 一种典型的拓展就是单独添加一个滑失检测模块,通过检测排位尾管中NH3的情况并 通过停止喷射尿素的方式来重置系统。在文献[14,19,24,25,26,27,28]中有许多研究关注 与NH3滑失的检测。典型的是基于模型,并通过传感器信息来改善检测的准确性。例如,一 个简单的一阶模型,在文献[14]中用于检测NH3滑失。NH3的滑失模型在催化剂储氨约95%

到100%时激活, 目前还不清楚, 这是否指的是催化剂氨覆盖率百分比或另一个更大的水平。 文献[19,24]提出了一种结合了嵌入式 SCR实时控制尿素配给模型和氨传感器的基于 模型的SCR控制模型。其中,文献[19]显示了氨传感器在车载检测系统中的巨大潜力。不 使用NH3传感器, 使用模型可以确定NH3的反应速率和NH3实际的排放。 然而, 可以预料的是, 这样的模型仿真对于误差积累和干扰是很敏感的。 专利[25]提出了利用实验信号(“摆动测试”)来确定NOx传感器对于尿素喷射量变 化的不同响应。响应的变化能被用来解决传感器模糊,从而可以将NH3滑失从较低的NOx转 化率中区分出来。然而,这种方法仅限于稳态工况,不然NOx的影响波动比较于反应迟缓 的尿素喷射往往占主导地位。

基于模型的SCR控制方式
通常,反馈控制器的目的主要是稳定,减低对于扰动的敏感,减少决定性误差来源的 影响。这些误差包括不正确的NOx浓度估计,或者实际喷射尿素和期望值之间的系统误差 [18]。 SCR系统最主要的反应动力是SCR催化剂上的NH3覆盖率。尿素喷射计量对于NH3覆盖率 有着直接影响,因此控制回路的稳定并不是主要的问题。最困难的问题是如何建立催化剂 上NH3覆盖率的模型,因为它不能直接测量,模型参数有很大的不确定性,而且状态估计仅 对一些工况有效。另一个挑战是定义和追踪最优工况点,这些点指的是能同时提供较高的 NOx转化率和较低的NH3滑失。 另一个问题是如何确定控制问题的边界, 如图6所示。 仅使用尿素喷射量作为输入量, 其系统大部分是不可控的。包括空气和燃料校正系统的内燃机(ICE)作为输出大大增加 了控制权限和范围,一个完整的控制方案还应该加上尾气的NOx浓度和排气温度。 图6.仅控制尿素喷射量的单输入控制与多输入控制的对比框图

从控制的角度看,控制变量的选择是非常重要的。控制排气管NOx浓度这个显而易见

的变量从控制角度看其实是一个糟糕的选择,因为它随发动机工况迅速变化,只有变化缓 慢的才容易控制。 所以控制NH3的覆盖率更有效, 因而导致有更好的对快速变化的抗干扰性。 关键动力学和变量的概览列在了表5中。变量的选择同样取决于温度:在低温时,NH3的储 存量的估计是非常重要的,但在高温时存储量就少的多,这会导致难以克服的快系统动力 学。 表5.潜在的控制变量

大多数文献中使用非线性的参照来寻找需要的覆盖率,基于温度与流速,运用线性的 状态反馈来控制尿素喷射量来达到这一水平。 一种使用切换模型控制的极端状况的状态反馈,在文献[29]中已进行了研究。他们使 用一阶SCR系统的动态模型,用积分权重函数拓展了模型,然后定义了一个二维状态空间 的切换面。因为简单的动力学系统,在此情况下,模型切换控制的非常好。它表现出了优 良的抗干扰能力和良好的鲁棒性。然而,现在还不清楚“全有或者全无”在尿素喷射泵, 嘴的输入信号的影响。它也许能简化设计,或者可能导致喷嘴在高频条件下开闭问题。它 同样会提高沉积物产生的风险和催化剂上NH3的不平均覆盖。

状态评估
非常有限的测量可能性和相关化学过程复杂性是使SCR控制极具挑战性的两大关键因 素。因此,为了控制设计需要估计所需变量的值。如图7所示,状态估计可以作为控制器 的输入。 图7.状态估计反馈控制结构

在线性或者线性化的 SCR 系统中,许多基于模型的对状态评估的方法出现在文献中 ? [30,31]。基本的方法是通过并联模型与输出反馈找一个状态估计 x

然而,线性方法由于非线性的存在,参数的不确定和变量扰动而受限[32,33]。运用滑移模 型来进行状态评估对于处理非线性, 扰动和瞬态工况有好处, 原因在于模型对状态评估的鲁 棒性特征。 文献[32]提出了运用滑移模型状态监测的滑移模型估计。 文章表明滑移模型检测 器能有效应对传感器故障。 最近的论文中在SCR问题中应用了拓展卡尔曼滤波器(EKF)[32,33,34]。线性方法的两 个关键区别是系统线性化是基于当前的状态估计。最优的观测器增益L是线性模型和当前的 协方差动态计算的。这显著的增加了计算的复杂性,因此它仅适用于较为简单的系统。 论文[35]研究了三种不同的SCR传感器布置方式,包含了在13个轴向因子间的两种NH3 覆盖状态,还有表1中的所有反应。为了减轻计算负担,文献[34]的作者采用了NH3,NO,NO2 的出口浓度和NH3覆盖率作为单元素集总参数模型的状态, 忽略了表1中的模化反应 (5,6和8) , 并用普通的卡尔曼滤波和连续离散的卡尔曼滤波相比较。 图8.可观察检测:使用尾气传感器,整个系统是可观测的,但只有部分是可控的

评估同样可以用于描素系统的老化状态。文献[32,33]中的方法为了简化模型忽视了快 反应的化学动力学,并研究了添加一个缓慢时变氨存储能力状态来评估老化对系统的影响。 这名义上的动力学和老化的动力学如图5所示。 在相关的研究中, 卡尔曼滤波模型的效果都表现很好。 与先进的控制模型相结合是一个 很自然的选择,两者都从高保真,高计算效率,控制导向型模型的发展中获益。非线性模型

的雅各比分析的运用同样有助于控制的方便实现。 概括起来,与SCR状态评估最相关的技术表示在了表6中[11,30,31,32,33,34,35,36]。 表6.状态评估技术在SCR中的运用实例

先进SCR控制方式
虽然当前的控制方式在保持正确的NH3覆盖率是非常成功的,它未能实现如上文所讨论 的在其他系统环境下SCR系统的最佳控制。为了更为全面的控制,先进的控制方式被提了出 来,它通常包含一个在线优化单元。它能在诸如尿素消耗,系统退化和系统效率这些相互冲 突的目标间折中。在下面几节中,我们将介绍先进SCR控制方法。

基于模型的预测控制(MPC)
逐步增加的SCR后处理系统的约束和相互冲突的控制目标使类似基于模型预测控制的先 进控制技术变得有吸引力。现在处理器的计算能力的提升意味着先进控制正成为现实。MPC 的属性使得其在本文所介绍的其他可用技术中成为SCR技术合乎逻辑的下一代发展。 文献[39]中所作的研究是MPC控制运用在SCR系统的第一个实例。他们的MPC是基于一个 嵌入式四阶非线性模型的一阶线性时变近似。 他们选则用最终消耗项的无限预测层来保证稳 定性,控制层固定在三变量。这消耗模块包含两个部分:输出NOx的无效追踪误差项,输入 氨氮比(ANR)的追加补偿项。此外,MPC算法使用催化剂出口传感器的NOx和NH3作为反馈控 制。 为了满足滑失的限制的显著简化在于避免在线计算包含启发回转饱和原则限制最优化的 遗漏。此外,一种自适应的MPC在变化条件下能减少性能变化。 文献[37]中给出了另一个运用MPC来控制SCR系统的例子。 一个线性的状态空间模型被用 在一个标准的无限制GPC型公式中,以NOx转化效率,NH3的滑失和尿素喷射量为消耗函数中 的控制目标变量。此外还有尿素输入的增量修正量。

自适应控制

近 些 年 来 , 一 些 运 用 自 适 应 控 制 的 用 于 机 动 车 的 SCR 控 制 系 统 已 经 开 发 了 出 来 [41,42,43,44]。这可以看做是一种非线性估计程序的变体,但是它的分析与设计有明显的 不同。它的不确定性是反映在控制器上,而非预估程序中,通常在设计中使用全局的稳定分 析。例如,文献[19]提出了一个一个闭环的PI控制程序,使用NH3传感器反馈,实时计算NH3 的表面覆盖率。 自适应控制方案的游戏是能够通过调整模型参数来减少模型与系统实际性能 间的不匹配。先进自适应方案的概况已列在表7中。 表7.自适应控制技术在SCR中的应用实例

整合策略
人们做了大量努力为了使内燃机同时拥有最小的燃油消耗率和最小的排放。高NOx转化 率和可接受的NH3滑失限值在对内燃机和SCR系统对变工况的响应的分别控制基础上能够达 到。由于传感器,执行器和子系统的数量日益增长,这两个系统变得越来越复杂,使这个整 体的最优化设计成为一个难题。 校正工作的基本协调方法计算随执行器数量成指数增长, 这 在十年间已经显著的增加。 维持发动机和后处理系统的单独控制已不再认为以一种能满足未 来排放法规的方案。将发动机与SCR系统集成控制的方法是该领域的前进方向。其中关键的 区别是发动机现住被认为是控制平台的一部分,如图9所示。

图9.一种集成控制结构

集成排放管理策略领域的研究仍处在发展阶段, 而且只有少量的关于发动机和后处理系 统集成控制的文献,见文献[45]。 文献[46]展示了这样的策略的一个实例。 文献多提出的结构概念如下面图10所示。 所提 出的策略开发了一个监控器,旨在满足通过子控制器层级的控制动作最优组合的指定转矩。 为了得到一个最优的控制动作的平衡, 一个总体目标函数被提出来, 这是考虑进所以的限制 因素和权衡因素的最小化。 另一个将重型柴油机与SCR系统结合起来的例子在文献[45]中。所提出的最优化算法是 基于序列二次规划算法(SQP),自称成功的找到了基于发动机—SCR系统中NOx排放和燃油 经济性的最优瞬时平衡点。最近,文献[47]提出了一个新的集成排放管理策略的设计。这集 成管理模块类似于一个监控器,使用在线优化确定不同底层控制器所需的控制设置。 图10.集成排放管理策略的概念

集成排放管理框架的最大潜力在于寻找两个紧密联系系统间的权衡关系, 不像传统方法 对单个系统分别优化而不去考虑整个系统的组件间的相互影响, 总体优化的方法能成为整个 系统优化的出路。这使其成为下一阶段欧6发动机和后处理系统校正方面的强大竞争者,并 将其拓展到其他的工业应用上。

总结/结论
在文章中,我们介绍了最近先进的SCR控制方式。介绍了控制模型的发展并讨论了随着 控制模型存在的控制问题。简要介绍了SCR系统解决控制问题的基本理论和方式,还提出了 一部分具有挑战性的问题。随后,我们着重介绍了由于传感器导致的SCR系统的复杂非线性 问题。 主要结论是传感器信息对于处理SCR控制问题是至关重要的。明智的选择传感器和传感 器所在位置可以帮助减轻一些控制问题。然而,如简单的开环和PID控制仍然很难处理复杂 的动态非线性问题, 特别是在高转化率时。 因此非线性模型是有效的特别是在状态估计问题 上。 不同的系统采样方式同样对系统性能有巨大的影响。 其中最为重要的因素是是否有催化 器温度控制器,通常是通过发动机空气与燃料系统的调节来实现的。 最后,类似MPC这样的强力控制对于该系统应用而言是非常有吸引力的,特别是集成控 制方法,MPC方式直接处理动态多变量和诸如法规排放目标的多重目标与限制,然后能正确 预测和避免NH3滑失这样不希望的情况,同时提供接近最佳的NOx转化效率。由于顾虑相关的 计算负担, 迄今的方法都不使用在线的约束优化, 如果更强力的计算能力能够容易的实现的 话,这也许会改变。


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