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氧化处理水中典型酚类污染物研究进展


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北方环境   22 卷   4 期  2010 年 8 月 第 第

氧化处理水中典型酚类污染物研究进展
杨    帆 蒋煜峰   吕青松     朱 琨
(兰州交通大学 环境与市政工程学院 ,甘肃  730070 )

摘要 :

/>环境激素是一类能干扰人类和动物正常内分泌的外源性物质 ,对生物体的生理过程产生很大

的危害 。本文介绍了水处理中 ,典型酚类污染物氧化剂降解技术的机理 、 特点 、 应用以及局限性 ,主要介 绍了 Fenton试剂 、 3 、 O 二氧化氯等氧化剂及高铁酸钾新型氧化剂在酚类废水处理中的应用 。并指出了

( The College of Environm en t & M un icipa l Eng ineering of L an Z hou Comm un ica tion U n iversity, Gan S u  730070 )

前言

近半个世纪的调查研究发现 , 野生动物和人类 的内分泌系统 、 免疫系统 、 神经系统时常出现异常的 现象 。环境中存在着像天然激素一样影响人和动物 内分泌功能的物质 , 这些外源性干扰生物与人体正 常内分泌机能的化学物质就是所谓的环境激素 ( en2 vironmental hor mone, EH ) , 也称“ 环境荷尔蒙 ” 内 ,“ ( endocrine disrup ter或 endocrine disrup 2 分泌干扰物 ”
收稿日期 : 2010 - 04 - 12

mals The mechanis , characteristics, app lication and lim itations of oxidizer degradation technology of typ ical phenol pollutants in wa2 . m ter treatm ent are introduced, and app lications of oxidizers including Fenton reagent, O3 , chlorine dioxide and one new type oxidizer named as ferric acid potassium are focused on. It points out that joint app lication of comp lex oxidizers, new type oxidizer and other wa2 ter treatm ent are development direction of phenol pollutants water oxidization treatm ent .

  Ab s tra c t: The environmental hormone is one outside source matter to disturb normal endocrine system of human being and ani2
Ke y wo rd s: environmental hormone; phenol pollutant; oxidizer; water treatm ent

— 82 —

? 1994-2010 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved.

作者简介 : 杨帆 ( 1986 - ) ,男 ,研究生 ,主要从事水处理技术及污染治理技术方面的研究 1

关键词 : 环境激素 ; 酚类污染物 ; 氧化剂 ; 水处理 中图分类号 : X70311 文献标识码 : A 文章编号 : 1007 - 0370 ( 2010 ) 04 - 0082 - 04
YANG Fan  J I NG Yufeng LU Q ingsong ZHU Kun A

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THE RESEARCH PRO GRESS O N TY P ICAL PHENOL POLL UTANST IN W ATER W ITH O X I IZAT I N TREATM ENT D O

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ting chem icals)

。 研究发现某些环境激素不仅具有“ 三致 ”(致 癌、 、 致畸 致突变 )作用 ,还会严重干扰人类和动物的

生殖遗传功能 , 对于人类的生存和物种繁衍构成巨 [2] 大威胁 。环境激素问题已被列为继臭氧层破坏 、 温室效应之后又一全球性的重大环境问题 。近年 来 ,典型酚类物质壬基酚 ( Nonylphenol, NP ) 、 辛基酚 (Octylphenol, OP )和双酚 A ( B isphenol A , B PA ) 已在

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[1]

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复合氧化剂 、 新型氧化剂与其他水处理技术的联合应用将是酚类废水氧化处理的发展方向 。

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有潜在的雌激素效应
[3]

氧化处理水中典型酚类污染物研究进展       杨 帆 蒋煜峰   吕青松 物的生化去处带来巨大潜力和希望 。
2. 2   物理化学处理技术

众多的体外试验和体内试验中被证实对水生生物具 。在我国及世界范围内 , 这 些酚类化合物及其产品应用广泛且消费量巨大 , 由 此可能引起严重而普遍的环境污染 。 本文介绍了环境激素的来源 、 特征及其污染危 害和现存的相应的降解处理技术 , 综述了化学氧化 法中氧化剂在酚类废水处理中的应用 , 并就其技术 发展方向提出展望 。

目前 ,国内外所应用的物化处理技术主要有气 提、 、 、 吹脱 吸附 电解 、 混凝沉淀 、 萃取 、 絮凝超滤 、 电 渗析 、 反渗析和离子交换等 。有毒难降解有机污染 物的物化处理法主要采用吸附法 、 混凝法和萃取法 等 ,其中应用最多的是吸附法 。国内外常采用活性 炭吸附 , 该法对去除水中溶解性有机污染物非常有 效 。研究表明 ,在水质的净化过程中 ,活性炭成功地 起着过滤和吸附的双重作用 , 并且可以缩短再生周 期 ,更有利于有机污染物的去除 。
2. 3   化学处理技术

1  环境激素的来源 、 特征及其污染危害
目前 , 全球已经合成的化学物质约 1000 万种 , 每年新合成约 10 万种 ,其中列入环境激素的物质有
70 种左右 。其主要来源于 : 农药 ,化学物品和塑料制

化学处理技术是利用化学反应的原理及方法来 分离回收废水中的污染物 ,或改变它们的性质 ,使之 有 : 中和 、 、 、 、 氧化 还原 分解 絮凝 、 化学沉淀等 。近年 无害化 、 低毒化的一种处理方法 。主要的处理技术

品 ,工农业用原料 、 产品及排放的废弃物 ,药物 ,植物 激素及重金属类污染物等
[4]

环境激素分布广且很难降解 ,化学结构稳定 , 又

对生态环境造成危害 。环境激素具有高亲脂性或脂 溶性 , 通过食物链富集于动物和人类的脂肪和乳汁 中 , 并可通过胎盘传递到胎儿或通过母乳传递到婴 儿
[5]

。环境激素直接影响生物多样性 , 危及生物安

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赵欣等
[9]

不易生物降解 ,能在环境中保持几十年甚至上百年 。 来 ,氧化处理难降解有机物取得了显著进展 。氧化 技术主要是运用湿式催化氧化 、 超临界水氧化 、 光催 因能强烈地吸附于颗粒上 ,借助于食物链不断富集 , 化氧化 、 无毒药剂催化氧化 、 电化学氧化 、 化学氧化 与生物氧化相结合等手段处理废水的技术 。 其中利用氧化剂进行化学氧化降解 , 分解速度
[8]

快、 氧化能力强 、 净化率高 , 酚的氧化最终分解产物 。

全 ,对人类未来构成潜在威胁 。它们进入体内 ,发挥

是二氧化碳和水 ,无二次污染

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[7]

着类似激素的作用 ,扰乱激素的正常分泌 ,使人和动 物的生理程序发生紊乱 ,导致生殖 、 免疫等功能发生 障碍 ,对机体 、 后代或种群引起可逆性或不可逆性生 物学效应
[6]

3  氧化剂在酚类污染物降解处理中的应用
NaC lO、 M nO4和 O3 在水处理技术中已长期使 K



用 ,但由于都有一定的局限性 ,如 NaClO 易与水中的 有机物生成致癌的 THM s; K nO4 的氧化能力不够 M 强 ,且大量使用可增大水中锰的含量 ; 臭氧生产费用 高 ,在水中的半衰期时间短 ,与溴酸根结合可生成致 癌 。目前新型的氧化剂如 Fenton 试剂 、 lO2 、 C 高铁酸 钾等 ,正在被推广到某些水处理工艺中 。
3. 1  Fenton试剂 Fenton 试 剂 是 利 用 Fe 在 酸 性 条 件 下 , 催 化 H2 O2 分解产生的 ?OH 来氧化分解有机物 。其原理
2+

2  水中酚类污染物现存降解处理方法
酚类有机废水成分复杂 、 有机物含量高 ,处理难 理、 化学和生物的方法 ,或者将上述方法联合使用 。

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2. 1   生物处理技术

生物处理技术是利用微生物的吸附降解等作

用 ,使污染物分解而实现无害化的净化技术 。主要 包括好氧 、 厌氧及厌好氧结合的处理技术 。多年来 , 环保专家及工程技术人员一直在积极研究和开发建 由于工业有机废水中 , 存在的多种有害物质对生化 反应的抑制效应还没有得到很好的解决 , 目前该领 域研究的进展仍比较缓慢 。新降解菌的发现和驯 化以及生物工程的固定化技术的发展给难降解有机

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度极大 。目前对于有机废水的治理 , 主要是使用物

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是将废水中的有机物氧化成小分子的碳氢化合物或 完全矿化成 CO2 和 H2 O。 Fennton 氧化法可使带有 苯环 、 、- COOH、- SO3 H、- NO2 等取代基的有 羟基 机化合物氧化分解 ,从而提高废水的可生化性 ,降低 废水的毒性 , 改变其溶解性 、 混凝沉淀性 , 有利于后 续的生化或混凝处理 。 用 H2 O2 - Fe 氧化法处理邻甲苯酚
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2+

造成本和运行费用都较低的先进生物处理工艺 , 但

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北方环境   22 卷   4 期  2010 年 8 月 第 第 生产含酚废水 , 挥发酚去除率达 100% 。用 Fenton 试剂加硫酸处理高浓度含酚废水 , 在硫酸和 Fenton 试剂的协同催化氧化作用下 , 酚去除率达 98% 以 上
[ 10 ]

物安全 ,对环境无二次污染的理想的水处理剂 。高 铁酸钾的这些独特性质使其成为水处理技术中最具 潜力的氧化剂 。 高铁酸钾去除酚类有机污染物效果明显 , 研究 表明加入高铁酸钾浓度为 60mg /L 时 ,邻氯苯酚去除 率达 99. 3% 有研究表明
[ 15 ]

。采用 Fenton试剂对苯酚 、 对氯酚 、 4 - 二氯 2,

酚 、 6 - 二氯酚 、 2, 间甲酚 、 对硝基酚和邻硝基酚模拟 水样进行处理 ,可得到非常有效的降解效果 ,对试验 所做 7 种浓度为 50mmol/L 的酚类物质的去除率均 在 98%以上
[ 11 ]

。对苯酚的去除率可达 94. 4%

[ 16 ]



[ 17 ]

,水中 B PA 易被 K2 FeO4 氧化降解 ,适



宜的氧化时间为 30 m in,适宜的 pH 值为 5. 0 ~6. 0;

Fenton 氧化技术具有设备简单 、 反应条件温和 、 当原水 BPA 质量浓度为 2 mg /L , K2 FeO4 /B PA 物质 操作方便 、 高效等优点 ,但是该方法处理费用高 。只 的量比为 3 时 , B PA 基本完全降解 ; 但水中本底有机

适用于低浓度 、 少量废水的处理 。
3. 2   二氧化氯

物 、 O3 和自由基抑制剂叔丁醇的存在一定程度上 Si 会抑制 K2 FeO4 对 BPA 的氧化降解 , 而 HCO3 的存 在一定程度上促进 K2 FeO4 对 B PA 的降解 。 与传统水处理剂相比 , 新型水处理剂高铁酸钾 能性 、 使用方便性
-

2-

二氧化氯 ( ClO2 ) 是强氧化剂 , 可与许多物质发 生剧烈反应 。国外自 20 世纪 90 年代以来 , C lO2 通 常被当作性能优良的纸桨漂白剂和水处理消毒剂而 得到大规模的使用 。研究者对 C lO2 的消毒原理 、 氯 代有机物的生成机理及危害和漂白机理作了比较全 面的研究 业废水 。 利用 C lO2 水溶液进行苯酚废水处理 , 不仅方 便、 安全 ,操作也十分简单 ,可达到良好的处理效果 , 不存在二次污染 。在室温条件下 ,处理 pH 值 < 8 浓
[ 12 ]

电池材料 ,可代替传统的锌阳极 ,进而提高电池的储

。在国内 , C lO2 除了用于消毒灭菌的研

究 ,还用于处理含酚废水 、 含氰废水 、 印染废水等工

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度为 1m g /L 苯酚废水 , C lO2 加入量为 2. 5 ~3. 0m g /
L ,处理时间 > 30m in
[ 13 ]

二氧化氯作为氧化剂和消毒剂 , 具有增强水的 净化过程 , 有效控制水中的酚类化合以及由于藻类 和腐败的植物所产生的气味 , 易于制取等特点 。但 其也有一定的局限性 , 如在消毒过程中会生成亚氯 酸盐和氯酸盐副产物 , 过多的加药量将会产生卤化

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副产物 , ClO2 溶液不稳定 ,在日照下会分解 。
3. 3   高铁酸钾

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[ 19 ~21 ]

电量 ; 在水和废水处理中可以有效地去除水中的细

菌、 、 藻类 含氮或硫的化合物 、 有毒重金属 、 非金属和 。因此 , 高铁酸钾是一种集氧化 、 吸附 、 絮

一些难降解有机污染物 , 而且不会引起二次环境污 凝、 、 、 助凝 杀菌 除臭为一体的新型高效多功能绿色

水处理剂 。

4  氧化剂与其它技术的联合处理
上述氧化剂与其他技术的联合使用可取得更佳 效果 ,但程序较为复杂 ,处理条件要求也较高 。刘光 明等 以 NaClO 在酸性水溶液中生成的 HC lO 代替 Fenton试剂中的氧化剂 H2 O2 ,在 Fe的作用下对 β [ 22 ]

萘酚模拟废水进行处理 。结果表明 , 光照可以促进 β - 萘酚的降解 , 反应 60m in 后 CODC r去除率可达
60. 8% 。鲁秀国等
[ 23 ]

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高铁酸钾 ( K2 FeO4 ) 是 70 年代以来开发的新型

对邻硝基苯酚废水进行了处理实验研究 , 邻硝基苯 酚的去除率达 94. 4% , CODC r的去除率达 94. 2% , 色 度的去除率达 100。采用外加磁场 , 当磁场强度为
60mT时 , 邻硝基苯酚和 CODC r达到相同的去除率 ,

水处理剂 。它是铁的六价化合物 , 在酸性和碱性下 性条件下比高锰酸钾 、 臭氧和重铬酸钾等常用氧化 剂具有更强的氧化性
[ 14 ]

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的标准电极电位分别为 E = 2. 20V、 = 0. 72V , 在酸 E
; 同时高铁酸钾也是一种安

反应时间缩短了 3m in, 显著提高了反应效率 。M.
Kallela 等
[ 24 ]

全性很高的水处理剂 , 它用于水处理不会产生有害 的金属离子和有害的衍生物 。与氯型消毒剂相比 , 不会产生致癌致畸的二氯甲烷 、 三氯甲烷化合物 , 也 不会产生异味的氯酚化合物 , 无游离氯对水中生物 呼吸作用的不良影响 。因此 , 它是一种对人类和生
— 84 —

油厂废水 。结果表明 ,酚类污染物完全降解 ,橄榄油 厂废水可生化性得以提高 。 Zhang SX 等
[ 25 ]

.n
[ 18 ]

具有如下优点 : 安全性高 、 多功能性 、 pH 值 、 宽 高效 。近年来 , 高铁酸钾应用作为

用 Fenton试剂 、 零价铁混合预氧化橄榄 利用合

成的 Fe3 O4 磁性纳米颗粒催化剂氧化处理水中酚类 和苯胺类污染物 。结果表明 , 在 Fe3 O4 磁性纳米颗

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利用磁强化次氯酸钠氧化法

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类污染物均被轻易降解 。

氧化处理水中典型酚类污染物研究进展       杨 帆 蒋煜峰   吕青松
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5  展望
随着人类对环境激素深入关注和认识 , 寻求相 应的简单易行有效的处理方法势在必行 , 要根据排 放标准和经济技术可行性等选择合适的工艺 。氧化 剂与其他技术的联合应用 ,如高级氧化技术 、 物理吸 附、 生物降解等的适当结合可以实现不同状况的处 理要求 。可以看出技术组合的探索及新型氧化剂的 研制与应用将在这一领域得到重大发展 。

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