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臭氧多相催化氧化技术处理水中多环芳烃的进展


第 36 卷 第 8 期 2010 年 8 月

水处理技术 TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT

Vol.36 No.8 Aug.,2010

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臭氧多相催化氧化技术处理水中多环芳烃的进展
刘 浩,邓慧萍,刘 铮
(同济大学长江水环境教育部重点实验室,

上海 200092)



要: 介绍了多环芳烃 (PAHs)的处理技术和臭氧多相催化氧化技术的研究现状, 着重分析了臭氧多相催化氧化

技术处理多环芳烃的可行性, 简要提出了相关的反应机理。臭氧多相催化氧化技术去除水中的多环芳烃时, 很好地 可能造成的二次污染问题和化学法所面临的 PAHs 扩散速率慢的问题, 具有其他工艺所 解决了吸附剂的再生问题、 不能比拟的优势, 是很有研究价值的课题。

关键词: 多环芳烃; 臭氧多相催化氧化; 反应机理 中图分类号: TQ031.7 文献标识码: A 文章编号: 1000-3770(2010)08-0001-005

多 环 芳 烃 (Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs) 是一类分子结构中含有 2 个或 2 个以上苯 环碳氢化合物的总称,主要产生于矿物燃料的不完 全燃烧或在还原条件下的热解。 一方面, PAHs 能够在自然环境下存在较长时 间, 对生物体可能造成致畸、 致癌及致突变的作用, 美国环保局(US EPA)将 16 种 PAHs 列入优先控 制污染物名单,我国也把 PAHs 列入环境优先监测 的黑名单中,并在生活饮用水卫生标准中规定 PAHs (总量)<0.002 mg L-1。 · 另一方面, 有资料显示杭州市地表水、 钱塘江、 天津地表水和黄浦江表层水等水体都不同程度受到 PAHs 污染, 传统的净水处理工艺, 对微量的有机物 处理效果不佳, 因此, 对其污染治理进行了大量的研 究工作。 臭氧多相催化氧化技术, 是一种高级氧化技术, 利用催化剂使 O3 在反应过程中产生大量高氧化性 自由基 (如羟基自由基, · OH )氧化分解水中的有机 物, 从而使水质净化。 本文将主要阐述臭氧多相催化 氧化技术处理 PAHs 的可行性和应用前景。

表 1 处理 PAHs 常用的方法、 影响因素和提高处理效果的措施 Tab.1 Summary of PAHs treatment processes, factors and methods the 治理 方法 生物 修复 分类 微生物 修复 影响因素 提高处理效果常用的方法 间歇曝气[1] 30~50 ℃, 并保持温度不变[2-3] 污染介质与其他废弃物混合[4] 投加表面活性剂或外加电场[5-6] 多种植物的结合[7] 投加表面活性剂和生物碱等[8-10] 植物油取缔表面活性剂[11] 吸附剂的改性及投加盐分或重 金属离子[12-14] 投加各种萃取剂、 增加混合装 置[15-16]; 2+ 和 TiO2 等催化剂[17- 18] Fe

曝气方式 温度 C: 比等物化 N 性质 生物有效性 植物修复 植物的种类 扩散速率 物理法 洗涤法 洗涤剂的选择 吸附法 吸附剂的选择 化学法 臭氧氧化 扩散速率, 超声法 UV氧化 氧化能力 H2O2 试 剂氧化

生物修复技术主要是利用生物的新陈代谢作 用, 将环境中的 PAHs 降解为 CO2 和 H2O 等无害物 质, 处理效果较好, 运行费用较低, 但要求时间较长, 条件也比较苛刻,同时 PAHs 难溶于水,能够降解 PAHs 的专属菌种很难生长,导致生物修复不适宜 处理水中的 PAHs。 PAHs 疏水性强和正辛醇 - 水分配系数高的特 点,使得去除环境中的 PAHs 的物理方法主要集中 在洗涤法和吸附法, 其处理 PAHs 的效率较高, 既可

1 PAHs 的处理技术
表 1 列举了处理 PAHs 常用的方法、影响因素 和提高处理效果的措施。

收稿日期: 2009-10-12 基金项目: 国家水体污染控制与治理科技重大专项 (2008ZX07425-007) 作者简介: 刘 浩 (1982-), 博士研究生, 男, 主要从事水处理理论的研究工作; E-mail: liuhao8203@163.com 联系作者: 邓慧萍, 教授, 博士生导师; E-mail: denghuiping@sina.com

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水处理技术

第 36 卷 第 8 期

以去除污泥或土壤中的 PAHs,也可以去除水中的 PAHs, 但物理法只是 PAHs 在相态上的转移, 并没 有减小其毒性, 很容易造成二次污染, 同时吸附剂和 洗涤剂的再生问题一直没有得到很好的解决。 化学法主要是指利用氧化剂的氧化能力去除有 超声、 UV 机污染物的技术, 常用的氧化剂包括 O3、 和 H2O2 等; 可以彻底改变 PAHs 的分子结构, 杜绝 二次污染的问题, 但是其费用较大, 而且土壤中和水 中的 PAHs 的扩散系数都比较低,使其在应用中受 到限制。

物质而可能对生物造成危害。单独 O3 和臭氧 AC 催 化氧化处理双氯芬酸的对比试验可知[28], 反应进行 10 min 中时, 单独 O3 产生了大量的比母体毒性更大的 中间产物,而此时臭氧 AC 催化氧化已经达到 95% 的矿化率, 其产物的毒性几乎为零。 催化剂在应用过程中可能会发生钝化而失去催 化作用, 因此必须考虑循环利用的可靠性, 臭氧矾土 催化氧化 2,4,6- 三氯苯甲醚时, 矾土循环利用 5 次, 2,4,6- 三氯苯甲醚的降解率为 98.5%[29];臭氧 Ce/AC 催化氧化 DMP 时, 试验连续运行 780 min, 污染物去 臭氧 Ce-Mn 氧化物催化氧化 除率几乎没有改变[25]; [30] 酚酸 时, Ce-Mn 氧化物循环利用 3 次, TOC 的去除 率为 50%, 而单独 O3 对 TOC 去除率仅有 24%, 这表 明催化剂在应用中保持了较高的活性和稳定性。

2 臭氧多相催化氧化技术的研究进展
2.1 催化剂 常 用 的 催 化 剂 有 金 属 氧 化 物(MgO、 2、 SnO MnO2 等)、 负载型催化剂 (Cu/Al2O3、 Ce/AC、 Pt/SiO2 等)、 性 炭(Activated Carbon, 活 AC)和 天 然 矿 物 (沸石、 矾土、 针铁石矿及火山砂等)。 2.2 催化性能 臭氧催化氧化可以提高污染物的降解率,与单 独的 O3 处理相比, Pt/Al2O3、 沸石或 b-MnO2 作为 Y臭氧 催化剂时, 苯酚的去除率都有明显的提高 [19-21]; 催化氧化还可以显著的提高对污染物的矿化率, 通 过单独 O3 和臭氧催化氧化的平行对比试验可知, 臭 氧 Ru/AC 催化氧化处理微污染水时,其 TOC 去除 率 从 14% ~29% 提 高 到 22% ~44% [22]; 臭 氧 Cu/Al2O3 催化氧化甲草胺时, TOC 去除率从 20%提 [23] 高到 60% ;臭氧 Ru/Al2O3 催化氧化去除邻苯二甲 酸二甲酯 (DMP) 时, TOC 去除率从 24%提高到 [24] 72% ,臭氧 AC 催化 DMP 时,其 TOC 去除率从 22%提高到 48%[25];臭氧 b-MnO2 催化氧化苯酚时, COD 的去除率从 25%提高到 70% [21]。同时, 臭氧催 化氧化提高了反应速率,在处理初始质量浓度为 200 mg L-1 的活性染料时, · 臭氧 MgO 催化氧化只需 要 9 min, 就可以达到 100%脱色率, 而在相同条件 下, 单独臭氧化时, 30 min 才能达到完全脱色[26]。 要 臭氧催化氧化可以减少污染物降解过程中产生 的副产物数量, 而相应的无机离子如 Cl-、 3- 的数量 NO 有所增多[23]; 当原水中含有 Br- 时, 单独的臭氧化会形 成 BrO3- 等副产物, 臭氧 a-FeOOH、 g-FeOOH、 2O3 a-Fe 或 CeO 催化氧化可以较好的控制 BrO3 的生成[27]; 同 时, 单独的臭氧化降解污染物时, 可能会出现很多毒 性很强的中间产物, 3 氧化的选择性决定部分中间 O 产物不能进一步矿化, 也就使得出水中含有这些毒性

2.3 影响因素 决定处理效果最重要的因素是催化剂, 从上文的 负载型催化 介绍中可知, 各种催化剂 (金属氧化物、 剂、 及天然矿物质) 对 O3 都有一定的催化作用, AC 但研究表明其臭氧催化能力并不相同,对比负载在 Al2O3 上的金属催化剂活性, 其次序为: Pt>Pd>Ag> Ru ~Rh ~Ir >Ni >Cd >Mn >Fe >Cu >Zn ~Zr, 而 Co、 Mo、 和 Au 却几乎没有活性 [31]; Y、 Ti 去除二噁英 时, xOy 比 Mn3O4 具有较好的催化能力, Fe 这可能是由 [32] 于 FexOy 具有较多的羟基官能团的结果 ; 混合金属 氧化物的催化性能要好于单一的金属氧化物的催化 性能, Ce-Mn 的氧化物或 Ce-Co 作为催化剂时, 对氨 基苯磺酸的去除率分别为 63%和 58%, 苯胺的去除率 分别为 67%和 66%,而在相同条件下, CoO、 CeO 或 MnO 作为催化剂时,对氨基苯磺酸的去除率分别为 53%、 51%和 47%,苯胺的去除率分别为 52%、 53%和 [33] 58% ; 同时, 综合性催化剂 (多种催化剂合为一体) 的活性要优于单一 AC、 金属氧化物或矿物质的活性, 臭氧 AC、 Ce/AC 催化氧化 DMP 时, TOC (DMP)去除 率分别为 48%(95%)和 68%(99%), Ce/AC 的矿化速率 [25] 常数是 AC 的 3 倍 ; 臭氧 Ni/AC 和 AC 催化氧化对 氯苯甲酸时, TOC 的去除率分别为 60%和 43% [34]; 臭氧蜂窝煤、负载金属离子的蜂窝煤催化氧化硝基 苯 的 表 观 一 级 反 应 动 力 学 常 数 分 别 为 7.99 ×10-2 min-1 和 15.45×10-2 min-1 [35]。 进一步的研究表明,催化剂的表面性质决定了 催化剂的活性, 种氧化铝 (γ-AlOOH、 2O3 和 3 α-Al γ-Al2O3) 催化 2,4,6- 三氯苯甲醚的活性次序 为 : 臭氧 MgO 催化氧化 γ-AlOOH>α-Al2O3> γ-Al2O3 [36],

刘 浩等, 臭氧多相催化氧化技术处理水中多环芳烃的进展 活性染料 [26]或臭氧火山砂催化氧化苯并噻唑 [37]时, 处理效果最好的 pH 就是使催化剂表面具有较强的 Lewis 酸度的时候; 此外, 负载 Mn 和 Cu 等金属离 子的蜂窝煤的催化活性优于未改性的蜂窝煤的原因 就是表面较大的羟基基团更容易与臭氧结合生成 OH [38] 。这表明表面的羟基基团和较高的 Lewis 酸 · 度标志了较好催化活性,表面零电荷时催化活性优 于表面正电荷或负电荷的催化活性。 催化剂用量也是决定处理效果的重要因素, 一般 来说, 催化剂的用量越大, 处理效果越好, 但用量达到 一定数量后, 催化剂的增多对改善处理效果的作用并 不明显, 另一方面, 过多的催化剂会增加运行费用, 为 此, 存在最佳催化剂用量的问题, 目前, 还没有能够准 确计算的理论公式, 一般通过试验确定, 臭氧 MgO 催 -1[26] 化氧化活性染料时, 最佳投量为 5 g L , · 臭氧 SnO2 催化氧化糖蜜酒精废水时, 最佳投量为 2.5 g L-1[39]; · 臭氧的投量也存在类似的情况,根据污染物的性质 和含量, 也有一最佳投加量。 溶 解 性 有 机 物 及 其 无 机 离 子 (Br-、 32- 和 CO HCO3-) 也是影响处理效率的重要因素。臭氧 MnO2 催 化氧化阿特拉津时, 腐殖质的量较少时 mg L-1) 会 (1 · , 增大其催化效率, 但腐殖质的量较多时 (>2 mg L-1 , · )会 抑制其催化效率[40]; 臭氧 CeO 催化氧化染料时, 32CO [41] 和 HCO3 离子会显著地减弱催化氧化效率 , 但臭 氧 SnO2 催化氧化糖蜜酒精废水时, 32- 和 HCO3CO [39] 对催化氧化效率的影响并不明显 ; CeO 作为催化 剂时, 如果 Br- 的初始质量浓度 <1.0 mg L-1, 3- 副 · BrO 产物的生成量几乎为零,如果 Br 的初始质量浓度 >1.0 mg L-1, · 会生成一定量的 BrO3- 等副产物, 但其生 成量仍然小于单独 O3 处理的生成量, 进一步的研究 显示, pH=6.2 时,臭氧催化可以最大限度的减少 BrO3- 的生成量, 而在 pH>8.9 或 pH<5.5 时, 臭氧催 [27] 化氧化并不能够减小 BrO3 的生成量 。 此外,反应器中物料的均匀会提高反应处理效 率, 如臭氧 PtO2 催化氧化 DMP 时, 超重力旋转填料 [42] 床的处理效率要高于传统的反应器 ; 较高的温度有 助于提高催化剂的活性, 沸石作为催化剂, Y初始质 -1 量浓度 100 mg L , · 反应时间为 60 min 时, 278 K 在 时, 苯酚的降解率大约为 85%, 而温度为 293 K 时, 苯 酚的降解率提高到 95%左右[20]。

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技术是物理法和化学法,物理法中的吸附法存在的 问题是吸附剂上的 PAHs 可能造成的二次污染问题 及吸附剂的再生问题,提高化学法处理效果的措施 有提高扩散速率和进一步调高氧化能力。 从 2.1 节中可知, 臭化多相催化氧化技术的催化 AC 剂包括金属氧化物、负载型催化剂、 和天然矿物 等。它们的疏水性较好, PAHs 也具有疏水性强和正 辛醇 - 水分配系数高的特点,根据疏水性相互作用 的原理,这些催化剂将较好的吸附水中的 PAHs, 这 就很好地解决了 PAHs 在水中扩散速率慢的问题。 从 2.2 节中可知, 催化剂具有较高的活性和稳定 性, O3 在反应过程中不断产生大量 OH 氧化分解 使 · 吸附在催化剂上的有机物, 使其转化为无害物质, 这 就解决了吸附剂的再生问题和二次污染的问题。 从 2.2 节中还可以知道, 臭氧多相催化氧化技术 与化学法中的臭氧化相比,对有机物尤其是难降解 性有机物的降解率、矿化率及反应速率都有明显提 高, 形成的副产物和氧化剂臭氧的用量则相应减少; 作为一种典型的难降解的有机物,臭氧多相催化氧 化反应对 PAHs 的去除效果也会远远好于化学法。 由 2.3 节可知, 催化剂表面特性、 臭氧和催化剂 的用量、 温度、 pH、 溶解性有机物和无机离子等因素 都会影响到处理效果,这些因素也是在臭氧多相催 化氧化技术处理 PAHs 的研究中必须关注的要点。

3 臭氧多相催化氧化技术处理 PAHs 的分析
从表 1 可知, 去除水中的 PAHs 时, 常用的处理

3.1 催化机理 3.1.1 金属氧化物催化机理 金属氧化物的催化氧化与表面的 Lewis 酸性位 有关,反应机理可以概括为 O3 首先与金属表面的 Lewis 酸性位反应, 形成不稳定的中间产物, 而这种 [26] 不稳定的中间产物的分解, · 形成 OH 来提高反应 效率。 3.1.2 AC 催化机理 AC 的催化机理可以简要的概括为 O3 和反应 物分别 AC 相结合形成 2 种中间产物,而这 2 种中 间产物的反应改善了反应效果[43]。 3.1.3 天然矿物的催化机理 天然矿物中起催化作用的主要是表面的过渡金 属氧化物, 反应机理比较复杂, 通常来讲, 反应的 pH 不同,天然矿物表面的过渡金属氧化物的主要形态 不同, 而与 O3 接触后, 其过渡金属氧化物的主要形 态会有所改变, 在这个过程中就形成了 OH[44], · 从而 提高了反应效率。

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水处理技术
(6):1794-1799.

第 36 卷 第 8 期
tant-enhanced soil retention[J].Environmental Pollution,2009, 157

4 结 语
PAHs 作为一类重要的全球性污染物,在水体 中广泛存在,各种处理技术都有其自身的优缺点和 局限性, 因此, 不同处理技术的组合会比单一的处理 技术更加具有优势。 臭氧多相催化氧化技术是将物化法中的吸附法 和化学法中的高级氧化有机结合起来的一种新技 术, 催化剂对污染物进行吸附的同时, 臭氧与催化剂 形成高级氧化技术对吸附在催化剂上的污染物进行 降解和矿化,这就使催化剂在吸附污染物的同时得 到再生, 延长了再生周期。 臭氧多相催化氧化技术去除水中 PAHs 时, 将 具有其他工艺所无法比拟的优势,是很有意义的一 个研究课题, 建议优先考虑催化剂表面特性、 臭氧和 催化剂的用量、 温度、 pH、 溶解性有机物和无机离子 等因素对 PAHs 去除率的影响。
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ANALYSIS OF HETEROGENEOUS CATALYTIC OZONATION FOR POLYCYCLIC AROMATIC HYDROCARBONS TREATMENT
Liu Hao, Deng Huiping, Liu Zheng
(Key Laboratory of Yangtze Revier Water Environment, Ministry of Education,Tongji University, Shanghai 200092, China)

Abstract: The paper development of technology for polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) treatment and heterogeneous catalytic ozonation(HCO)
were briefly introduced. The feasibility of HCO removing PAHs from the water was discussed. HCO resolved the problem of sorbent regeneration, thus recontamination and diffusion velocity, possessing many advantages that other method can not match, and is an item of importance.

Keywords: polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); heterogeneous catalytic ozonation(HCO); the mechanism of reaction
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简 讯
国内首个核电站海水淡化系统投入使用
2010 年 6 月, 杭州水处理中心承建的红沿河核电站海水淡化系统正式启用, 这是我国核电站中首个海水淡化系统, 它开辟了核电站利用海 水淡化技术提供淡水资源的先河。 系统投用后, 每天可提供约 10 080 t 淡水, 满足红沿河核电一期工程 4 台百万千瓦级核电机组生产、 生活用水 需求, 对缓解当地水资源缺乏的现状有重要意义。 (赵丹青)


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饮用水处理中的臭氧氧化及其相关氧化工艺
氧化能力,O3 在近几年已被广泛应用于去除天然水中...(限制了对溴化物的氧化) ,或是臭氧分子在催化剂...多氯化联苯(PCBs) 、多环芳烃(PAHs) 、杀虫剂。...
处理难降解有机废水催化材料
多相催化湿式氧化法处理高... 4页 2财富值 难降解...原来较难处理高级脂肪烃,多环芳烃,多环芳香化合物...同的氧化剂,如空气,臭氧,双氧水,二氧化氯等,氧化剂...
高效催化氧化技术
废水经预处理除去水中杂物后,进入催化氧化塔,水中有...多环芳烃等;③氧化反应条件温 和,投资少,能耗低,...臭氧多相催化氧化技术处... 5页 免费 臭氧催化氧化...
无极光催化臭氧氧化降解塑化剂废水工艺与装置说明书_图文
无极光催化臭氧氧化降解塑化剂废水工艺与装置说明书_能源/化工_工程科技_专业资料...UV/TiO2 以及多相催化臭氧化的应用更为广泛,光催 化-臭氧联用技术在有机废水...
臭氧焦化废水处理
通过以上前处理工艺,水中大 多无机物被处理,所 剩...臭氧催化氧化塔作为臭氧去酚塔的前处理工艺, 主要...无机物>链烯烃>胺>酚>多环芳香烃>醇>醛>链烷烃...
0124.光催化氧化技术处理化工废水
催化氧化技术处理化工废水 光催化氧化技术利用光...前者多采用臭氧和过氧 化氢等作为氧化剂,在紫外光...硝基芳烃、取代苯胺、 多环芳烃、杂环化合物、烃类...
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