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生物吸附法去除水中重金属离子


第 !* 卷第 & 期 !%%* 年 & 月

工业水处理

,-./012345 64172 8274197-1

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专论与综述

!"#$%&’()*+,-.

/>李霞 ! 李风亭 ! 张冰如
!同济大学环境工程学院 " 上海

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! 摘要 " 生物吸附作为一种有效的去除水中重金属的方法引起人们的极大关注 ! 近几年虽然提出了许多吸附模 型 " 但生物体的吸附机理尚不完全清楚 ! 生物吸附过程受生物体本身的性质 # 处理水的种类 # 离子强度 #!" # 反应动 力学 # 反应设备等因素的影响 ! 由于生物体在吸附和脱吸过程中具有非常好的可逆性 " 并且这种生物体大量存在 " 因 此在水处理领域具有非常好的应用前景 ! 作者主要介绍了近几年国外生物吸附法在水处理方面的研究成果 ! ! 关键词 " 生物吸附 $ 重金属 $ 模型 ! 中图分类号 " #$%&’( ! 文献标识码 " ) ! 文章编号 " $%"& ’ (!#) %!%%* &%& ’ %%%$ ’ %&

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在工业生产过程中往往产生大量含砷 # 镉 # 铬 # 铜 # 汞 # 镍 # 铅 # 硒 # 锌等重金属离子的废水或固体废 弃物 "这些有害离子一旦进入环境就会对生态环境 # 公众健康和经济产生很大的影响 ! 由于各个国家实 行严格的排放标准 " 因此研究人员不断寻求更新 # 更 有效的处理方法 "以及污染后环境的修复方法 ! 高浓度重金属水体通常采用沉淀 L 过滤 # 离子 交换 #氧化还原 # 膜分离以及电渗析的方法处理 ! 如 果将含重金属离子的水体处理到达到排放标准 " 上 述方法并不十分有效 ! 重金属沉淀后会产生很难处 理的泥浆 " 而且泥浆的处理成本很高 ! 另外含重金属 的水体含有机物 # 络合剂 # 碱土金属等物质 " 这些物 质又会降低重金属的去除效率 " 因此单纯的沉淀处 理达不到排放要求 " 必须配合其他二次处理才能达 到要求 ! 因此目前人们寻求能够与不同重金属离子 具有非常好的亲和力 # 吸附容量和选择性的材料 " 如 在离子交换树脂上引入容易与它们相作用的巯基 #

双膦酸等基团离子! 另外"微藻类#细 菌 类 #真 菌 类 #海藻 #酵母等生物体作为生物吸附剂已经用于放 射性元素的吸附 " 生物体对重金属的吸附过程和吸 附量取决于很多因素 " 如金属的溶解度 # 金属离子在 细胞内的传输反应 # 细胞表面的反应以及细胞外的 相互作用 ($" !)! 生物分子尤其是蛋白质 "可以提供高 选择性和亲和性的吸附点 ! 这类蛋白质往往成 为 有效处理污染水体的一种理想物质 !

(

生物吸附重金属的机理 由于微生物结构的复杂性 " 生物的吸附机理往

往因菌种 # 金属离子的不同而不同 !非活性生物量主 要依靠表面吸附 " 而活性生物量既有表面吸附又有 主动吸收 ! 此外 " 溶液中重金属离子在一定程度上也 影响生物吸附机理 ! 吸附机理主要有 ’%(& 表面络合机理 ! 这一机理 已得到了实验证实 ! >’ M4-N,- 等研究了非活性少根 根霉对钍和铀的吸附 ! 他们通过电镜和 F L 射线能

(

专论与综述 谱仪分析发现 ! 吸附了铀后的细胞壁上存在某种物 质 ! 而在细胞内部和吸附前的细胞壁上并未发现它 们 " 他们还通过红外光谱分析比较了吸附前后的细 胞壁 !发现甲壳质上的氮和钍发生了络合作用 ! 这就 证明了少根根霉吸附钍时确实发生了细胞壁与钍之 间的作用 #$ ! % 离子交换机理 & "#$%& 等研究了非活 性少根根霉对 ’# !)* !+% !+, !-. 的吸附 ! 也发
!( !( !( !( !(

工业水处理 #++" , C2 !#" *2 % 计了超滤和微滤生物反应器处理含铜电镀废水 , %(! 并研究了不同生物浓度 -91 及进 - 出水铜离子对运 行过程的影响 " 以朗格利尔吸附模型为基础模拟了 动态吸附过程 ! 并给出了数学模型 " 根据模型计算

0&1$&*75(1%& "/5 的饱和吸附量为 6A B0 & 0! 在低浓度
时理论值与实际数据比较吻合 ! 当生物体浓度高时 偏差较大 " 由于采用超滤和微滤膜 !因此在运行过程 中膜的污染可能是引起偏差的主要原因 "

现 +$ !/0 !1 被交换下来进入溶液 & 金属离子的
!( !( (

吸附量越大 ! 释出的 +$ !/0 !1 的总量就越大 & 然
!( !( (

而交换下来的离子总量只占金属离子的总吸附量的 一小部分 ! 说明离子交换并非主要吸附机理 !许多研 究者试图找出释放的这些离子与吸附的金属离子之 间的定量交换关系 ! 但结果不理想 &目前对这种离子 交换起因尚无合理解释 ! 还有待于进一步探索 #$2% 氧化还原机理 &某些菌类本身具有氧化还原能力 ! 能 改变吸附在其上的金属离子价态 ! 使之变成挥发性 和毒性都已改变了的物质 #$3% 酶促机理
’! (

!52 85&95"".6 :+.’15;" 首先将 85&95"".6 :+.’15;" 进行粉碎筛分 ! 去除 可溶性组分 ! 然后选择粒径在 C5D3 ’ 6BB 的颗粒 !
甲醛交联后用盐酸洗涤使其质子化 ! 再用蒸馏水洗 涤 -干燥 .((& 洗涤过程中可以去除可交换的阳离子 !如

/0!(!+$!(!<$(!E(等 & 实验结果表明 !85&95"".6 :+.’! 15;" 对 它 们 的 吸 附 能 力 以 +,#$ F +%!( F )*#$ 顺 序 降
低 &吸附剂的量一定时 !三种重金属混合液的吸附总 量也是定值 ! 该值不随离子总浓度的增加而变化 ! 因 此吸附过程存在饱和吸附量 # 但是三种离子的比例 随溶液的 91 不同有很大的差异 & 尤其 91 低于 3 时 会有几倍的浓度差 !这对于生物吸附剂的酸洗再生具 有重要的意义 !可以利用这种浓度差分步解吸 !以回 收重金属离子 & >@?7GH& 还研究了 85&95"".6 :+.’15;" 表面磺酸根和褐藻酸根与重金属离子的作用 &

&

在工业废水中往往存在多种金属离子共存的情 况 &但是现有研究仍集中于单一离子的生物吸附 ! 而 对多金属离子的同时吸附研究不多 ! 因此有必要了 解多组分金属离子共存对吸附的影响 !该影响包括 ) *4 %促进作用 + 混合后的吸附量大于混合前的单组分 的吸附量 #*!% 遏制作用 & 混合后的吸附量小于混合 前组分的吸附量 #*2 %零作用 *无作用 %& 混合后的吸 附量与混合前的吸附量相同 & 由于生物吸附单组分 重金属离子的机理复杂 ! 可能是多种机理共同作用 的结果 & 因此 ! 多组分金属离子共存对吸附的影响更 具复杂性
," (

#53 ,(<+*;’5
用质子化的褐藻 ,(<+*;’5 生物量作为模型系统 来研究三价铬离子的生物吸附 & 生物量的滴定表明 ! 它至少含有三种类型的官能团 & 傅立叶变换红外光谱 表明 !在 91 为 6 ’ A 时!羧基是与铬键联点 & 在键联点 处 ! 铬不沉降 & 91 和羧基数估计分别为 *35I ) C56%

&

# #56 !"#$%&’($’) (*+’ /78#$* 9$:;#$*%78 报 道 了 采 用 ,"($%&’($’) (*+’ 中的 -%.&*"/*&) (&)"") 金属硫因分离水中重金属离
子的方法 & 金属硫因是一种低相对分子质量 !含大量 巯基丙氨酸的蛋白质 ! 大量存在于抵抗重金属离子 毒性的真核细胞中 & 这种保护作用只对那些对 基 因产生诱导作用的重金属离子 ! 如 +%#$!+,#$!)*#$!

吸附方法

BB@? & 0 和 *!5! * C56 % BB@? & 0& 在不同 91 下的平衡 吸附等温线随着 91 的增加 ! 铬的吸附量明显增加 &
关于铬吸附的模型与水中铬的水解反应相结合 & 这 种模型可以预测不同 91 和铬质量浓度下的吸附平 衡实验数据 ! 此外 ! 为了在键联点上将铬的离子形态 形象化 ! 可用这种模型来预测键联点的形态 . J (&

#5A "KL+MNK/ 法
所用的微生物主要是杆菌类细菌 ! 经过用强碱 溶液处理 ! 以提高金属富集率 # 用水洗涤脱除残余的 碱 #在用聚乙烯胺和戊二醛压制的珠粒中固定 . D (&

10 !"; 等 & ,"($%&’($’) (*+’ 对于 +% !-. !10 具有
$ $ #$ #$ $

非常高的选择性和亲和力 ! 并且具有非常好的稳定 性和再生性 &

#5! 0&1$&*2)(1%& "/3 45(1%&’.6 0&1$&*75(1%& "/3 的细胞壁表面很容易 捕获重金属离子 & 对于单一金属离子 * 如 -%#$!+,#$! <;#$% 的吸附过程符合朗格利尔模型 & =5 >70?;@ 等设 !

! 生物吸附的影响因素 !56 91 在真菌吸附 +,!$的过程中 ! 溶液的 91 随时间
延长而下降 ! 直至吸附中止 . O (& 说明吸附过程中有

工业水处理 #..) / ,0"#) )0*

李霞 ! 等 " 生物吸附法去除水中重金属离子 酸分子具有五个带负电荷的基团 % 这个模型能应用 于小分子 " 对于聚电解质 " 如褐藻酸或马尾藻类海草 并不合适 &%($%

!!从细胞释放出来 ! 研究发现 "对每种特定的吸附体
都有一个最适介质 "! "一般在 # " $ 之间 "在其他条 件相同时 " 最适 "! 条件下的吸附量最大 ! 最适 "! 随菌种和金属而异 ! !%& ’&% 等人研究了在半胱氨酸 存 在 的 条 件 下 "!"#$%%&’ "()*$#$%%$&+ 和 ,"-."’’&+

E3 >3 E9?87FG98 采用一种应用小分子和聚 电 解
质的模型来建立腐殖酸滴定模型 % 他采用了浓度系 数 ! 与单位表面上的电荷密度或单位体积上的电 荷密度相联系的平衡方程 % ! 小限制了简单的带电 分子 ’! 大限制了聚电解质 % 模型与实验数据具有很 好的一致性 % 该法优点是在涉及到粒子大小时的普 遍性 "这使其适合于少数电解质 "这些电解质表现出 了在简单离子与聚电解质胶体之间的一种中间行 为 %但对藻酸盐和马尾藻类海草而言 " 因为并不将它 们作为聚电解质 "所以这种特征是不必要的 &%)$%

/%&$0"*’ 生物对 (% 的吸附量 " 发现这三种生物的吸
#!

附量受 "! 的强烈影响 ! 随着 "! 从 ) 升到 * " 这三 种生物对金属的吸附量也从 +,, -. $ . 降到几乎为

," 其中 ,"-."’’&+ /%&$0"*’ 的下降最为明显
!

#+,$

% 许多

研究者认为 " 在吸附过程中金属离子与细胞壁上官 能团中的 ! 发生了离子交换 " 当金属离子结合上去 时 "! 则能解离下来进入溶液 " 使最终溶液的 "! 略
/

有下降 " 但也有例外 " 有的吸附过程中 "! 反而增 大 "对此目前尚无合理解释 !

*3 E3 H%6 等采用了关于带电界面的 !6:-G<:8 模
型来描述质子与重金属离子在海藻表面的结合 % 这个 模型仅需要一个适宜的参数 "并为了建立静电效应模 型 "引入了不变的电容 "但它不能预测离子强度的影 响% 当在不同的离子强度下描述阳离子的结合时 "要 为每个离子强度确定对电容的新的函数关系 &%+$%

012

离子强度 在许多工业废水中存在钠离子 " 通过生物吸附

可估计钠离子对指定的重金属离子键联的干扰程 度 ! 尽管钠离子结合力很弱 "但通过静电吸引作用 " 并且如果钠离子的浓度在大范围内变化的话 " 就可 观察到离子强度的影响 !因此 " 吸附平衡的数学模型 应包括离子强度 !此外 "解释离子强度影响的静电模 型最终被证明在估计静电效应对重金属吸附的作用 程度中是有用的 !然而直到现在 "金属离子的生物吸 附仅仅用化学键联常数来建立模型 " 而忽视了静电 引力的影响
& %+ $

B3 I&""&=. 等采用了另一种对于腐殖酸而言仅
仅需要很少参量的模型 % 优点是采用相对较少的适 宜参量对大范围内的实验条件的预测 " 在经济上更 为可行 % 预测 ! 仅需要一个或两个参量 % 然而 B3

I&""&=. 对浓度系数 ! 和离子强度之间的关系所采
用的平衡方程只是一种经验的平衡方程 &%,$%

%

在生物吸附体系中建立钠离子的影响模型的最 简单方法是引进钠离子的结合常数 % 这是由 &3 43

J3 43 >3 ;6 5&8 等对质子与腐殖质的结合采用 了 K<&77<=LM<:8N-9== 模型 % 其优点是它结合了离子
强度在实际过程中对于浓度系数的影响 % 对静电效 应 "它只需要一个适宜的参量 % 对圆柱状和球状的不 可渗透性的粒子来说 " 适宜参量就是粒径 % 接着 " 出 现了关于圆柱状和球状的不可渗透性的粒子的假 想 " 然而 " 最近的研究表明 " 它不能应用到大的可渗 透的粒子上 &%-$%

56789:: 等人完成的 % 模 型 结 果 与 实 验 数 据 紧 密 符
合 %但在实验中所采用的钠离子浓度范围很小 % 该法 优点是采用多组分等温线很容易计算出每一物种材 料的键联 % 此外计算水溶液中化学平衡时 "钠离子结 合常数比其他模型更容易与计算机结合起来 % 但钠 离子结合常数纯粹是经验性的 " 不能描述钠离子结 合的静电本质 &%#$% 第二种是使用 ;<==9= 模型 % 对带电聚合物而 言 " 这种方法已被 >9?&=7@A 等人在描述有机聚电解 质包括腐殖质和褐藻酸中使用 % 后者采用渗透系数 来估计水分的吸收% 但没被实验结果验证% 在

(30

温度和光 活性生物量对重金属的主动吸收阶段依赖于能

量代谢 " 所以往往对光和温度非常敏感 % I&=. 等对 普通小球藻吸附 4O2!的研究表明 " 在 "! ( 温度和浓 度等条件都相同的情况下 " 在 0P G 内有光时的吸附 量为 +3+2 -. $ ."而无光时的吸附量只有 ,3Q# -. $ .% 温 度主要通过影响生物吸附剂的生理代谢活动 (基团吸 附热动力和吸附热容等因素 "进而影响吸附效果&0$%

;<==9= 模型中并没有讨论不同区域的关系 % 在不同
条件下不能作出任何质子结合的模型预测 " 因此不 能根据数据建立模型 " 缺少对数据的适应性 %

’3 B3 49C9=&77 等 使 用 D%=86::C6?. 活 度 系 数 来
解释离子强度对棕黄酸滴定的影响 % 假定每个棕黄

03#

吸附时间 吸附时间是影响重金属吸附的最主要因素之

0

专论与综述 一 !适当增加处理时间可有效去除重金属 !但时间的 增加意味着污水处理时池体需要相应加大 ! 这在经 济上是不划算的 "因此吸附时间选取应适当 "一般而 言 ! 生物吸附剂需要 ! ! " # 或更长的时间才会达到 较理想的去除效率 "

工业水处理 ())* . ,; !(* $; %

*

展望 随着对生物吸附机理研究的不断深入 ! 生物吸

附技术用于重金属废水的净化具有广阔的发展前 景 " 今后研究重点应主要集中在以下几个方面 )$6% 在已有的生物吸附机理研究的基础上 ! 进一步探讨 生物吸附剂对重金属吸附反应动力学和热力学特 性 ! 从而更深入地揭示生物吸附规律 &$!% 利用现代 分析手段研究金属在细胞内的沉积部位和状态 # 金 属与细胞特定官能团结合的能量变化及官能团结构 和特性 ! 以期达到改进吸附性能和提高吸附容量的 目的 &$;%在生物吸附技术应用方面将重点开发生物 吸附工艺和反应器 ! 以期获得不同类型的反应器和 吸附工艺的特征参数 &$"% 新型高效的生物吸附剂系 列产品的开发及制造条件的优化研究 ! 制造工艺设 计参数的确定和放大 "
! 参考文献 "
*$ +G02?>H#IJK L ! $, -(% @1(>I2K >M ?0JI2K1.? 2./ #1A2I2K1.? H#0>(J:(

$%&

吸附剂粒径 吸附剂粒径太大#太小都不利于吸附处理" 如利用

!"#$%&’(()" "*+处理含铬废水!大径菌丝球$" ’ & ((%的 去除率比小径菌丝球$)%&’ *+, ((%低 ""&-./0123 采用 大 径 吸 附 剂 $4+5" ’ 67,, (( % 对 各 种 金 属 离 子 的 单
位吸附量均超过了小径吸附剂 " 因此吸附剂的粒径 在 6 ! $ (( 之间是比较适宜的 !这与金属离子在吸附 剂中的内扩散及吸附剂内表面积的利用状况有关
’6#(

"

$+8

代谢底物 活体生物吸附剂在处理重金属时具有活跃的生

理代谢作用 " 因此适当的加入代谢底物有利于吸附 剂生理代谢活动的增强 ! 从而更有利于对重金属离 子的吸附富集 " 9:#02(2(. 研究表明 !葡萄糖和磷酸 盐的加入 !可使金属的吸附量增加 & ’ !, 倍 "

NO 312P11/ NJ>3>0N1.? *Q ++ R.IJ>.+ EHJ+ F1H#.>K+! 6SS5T ;* )* 8S; U * 8S5
*( +F>?:02 =7 V..>I2?JI1 :313 >M 3W1HJ2KJ?O J>. 1AH#2.X1 013J.3 W0>IJ/1

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生物群浓度 溶液中生物群的浓度似乎对吸附率有影响 ! 生

.1P H>3?+1MM1H?JI1 >W?J>.3 M>0 (1?2K3 01(>I2K *Q +% R.IJ0>.% Y0>X%! 6SS8! $, )()#
* & + 吴 涓 ! 等 % 重 金 属 生 物 吸 附 的 研 究 进 展 * - +% 离 子 交 换 与 吸 附 !

物群浓度较低时 !吸附率有所增加 " =2// 等指出 ! 生 物群浓度的增加导致了结合位置间互相影响"

9>:013? 和 @>:A 不同意这种假设 " 认为吸附率的降
低是由于溶液中金属浓度不足造成的 "然而 !该因素 在用生物群作吸附剂时需要考虑 ’$%("

$%%# !$* $( %)$#) . $#/
** + 刘刚 ! 李清彪 % 重金属生物吸附的基础和过程 研 究 *- +% 水 处 理 技 术 !())( ! (# $$ %)$/ . ($ *, +01XKJ> 9 ! $, -(+ RAW10J(1.?2K E?:/O 2./ EJ(:K2?J>. >. ?#1 ZJ>3>0W+

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反应器类型 在生物吸附工艺中所用的反应器主要有间歇或

?J>. >M D>WW10 $ ! % J. C1(N02.1 @12H?>03 ) - Y01KJ(J.20O E?:/O
*- +% V./% R.X% D#1(% @13% ! *,,,T $S )* "5, . * "5" *1 +[>K2. \ @ ! $, -(% 6% D/ ZJ>3>0W?J>. NO .-//0-%123/$" 4$%$5’"’-$ *- +% ZJ>?1H#.>K% ZJ>1.X% ! 6SS$T "6 )56S . 5*& */ +21>:.X E2.X ]:. ! $, -(% ZJ>3>0W?J>. >M F0JI2K1.? D#0>(J:( >. ?#1

连续搅拌式反应器 # 固定床式反应器 # 流化床式反应 器 #脉冲接触式反应器 #膜反应器等 " 它们各有特点 " 根据各反应器的特点 ! 可以采用多级组合的方式用 于重金属吸附 !可获得更好的处理效果 " 具有 B9 ’ C9 膜的连续搅拌反应器 $DEF@%系统处理含铜废水的工 艺见图 $
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Z0>P. E12P11/ ZJ>(233 *- +% R.IJ0>.% EHJ% F1H#.>K%! *,,6T $&) " $&$ . " $&5
*# + 维戈利奥 9 ! 等 % 综述回收金属的生物吸附法 *- +% 国外金属选矿 !

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;8<= 系统处理含铜废水工艺

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第 &T 卷第 C 期 &00T 年 C 月

工业水处理

36789:;<=> ?=:@; -;@=:A@6:

BC>D&T ECDC E*(D$&00T

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王薇 ! 杜启云
! 天津工业大学膜分离研究所 "天津

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! 摘要 " 纳滤技术是一种介于超滤和反渗透之间的新型分离技术 ( 作者介绍了纳滤膜的特性及其独特的分离特 点 $ 高分子纳滤膜的几种主要制备方法的制备原理 ) 制备要点 $ 国内外纳滤膜在生产研究方面的进展 $ 以及当前已商 品化的几种主要的纳滤膜的材质 ( 最后简单介绍了纳滤膜在水处理 ) 食品 ) 生化 ) 医药 ) 染料和化工等领域的应用进 展 $ 指出今后的发展将着重于传质机理 ) 新的膜材料及集成工艺开发等方面 ( ! 关键词 " 纳滤膜 * 应用进展 * 膜分离 ! 中图分类号 " HWS@AX9T>> ! 文献标识码 " 2 ! 文章编号 " "00* ! (&)+ %&00T &SC ! 000* ! 0#

!"#$%&’()"(&$# *+*,)"#+ (+-.#$’$/0 "#1 &(2 1+3+’$4*+#(
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纳滤 %YV & 膜最早出现于 BS 世纪 ,0 代末 $ 是介 于 超 滤 %[V& 膜 和 反 渗 透 %3\ & 膜 之 间 的 压 力 驱 动 膜 $ 曾被称为低压反渗透膜 ) 疏松反渗透膜等 $ 是近 年来国际上发展较快的新型膜分离技术
+>$ &,

定的截留率 $ 其中对单价离子的截留率较低 %AS5 4

PS]&$对二价及多价离子的截留率则较高 +C,(
纳滤膜技术的独特性能使得它在许多领域具有 其他膜技术无法替代的地位 $它的出现不仅完善了膜 分离过程 $而且正在逐渐替代某些传统的分离方法 (

( 纳滤

膜在应用中具有两个显著特点 !%> &物理截留或截留 筛分效果 ( 能截留相对分子质量 BSS 4 BSSS $分子大 小约为 > +- 的溶解组分 *%B &荷电性 ( 对无机盐有一
!"##$%&’! $()*+", -*../( ! 012*++// 3"&’( 41%&", *,"5 /61"%"7("* "8 #9 :’$,;"-9 <$#-$,;"-9 =,.*$ >?@@ $ AB! >@A ! >?C
""# #D*(.#,;*. D E $ !" #$9 $%")$/%/,.($%"./ -$5/% 4$( ,*."$+ 7"+5"+) 7F

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纳滤膜的制备方法 纳滤膜有以下几种制备方法 +T 4 ’,(
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! 作者简介 " 李霞 %>?,) ’ ! 收稿日期 " &001 ! 0" ! ># &$ 同济大学环境学院在读硕士生 (

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