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新型催化材料Sr2FeMoO6的葡萄糖溶胶凝胶法合成及甲烷催化燃烧性能


    本文由hudeyuan098贡献     pdf文档可能在WAP端浏览体验不佳。建议您优先选择TXT,或下载源文件到本机 查看。     第59卷第6期 2008年6月     化     Journal     of Chemical     工     Industry     学     and     报     Engineering(China)     V0

1.59     No.6 2008     June     新型催化材料Sr2FeM006的葡萄糖溶胶一凝胶法 合成及甲烷催化燃烧 性能     胡瑞生,包莫日根高娃,徐     娜,马     岚     (内蒙古大学化学化工学院,稀土材料化学与物理重点实验室,内蒙古呼和浩特 010021)     摘要;采用葡萄糖溶胶一凝胶法合成了SrzFeMoO。催化剂,研究了空气 、氩气和H:/Nz 3种焙烧气氛对产物的结 构和性能的影响。运用X射线衍射( XRD)、程序升温还原(TPR)、傅里叶变换红外光谱(FT-1R)、比表面  (BET)及磁性测量与甲烷催化燃烧活性评价等技术对所制备的样品进行了表征。 XRD实验结果表明,Hz/Nz 气氛下焙烧得到的样品是单相的双层钙钛矿结构氧 化物Sr:FeMoOs,在氩气下焙烧的样品形成了主相为双层钙 钛矿结构氧化物 SrzFeMoOs,同时伴有少量的SrM004相,但在空气下焙烧的样品中除 了SrzFeMoO。的衍射 峰,还出现了强度很高的SrMoOt相的衍射峰。从 TPR、FT—IR和磁性表征结果发现,不同的焙烧气氛所形成 的样品程序升温还 原图谱和红外光谱均有所差别,Hz/N。气氛下合成的样品有较好的磁性,而氩气 和空气下合 成的样品的磁性几乎为零。对于Hz/Nz气氛下合成的单相SrzFe MoO。样品的甲烷催化燃烧活性测试表明,甲烷 燃烧起燃温度T1。为475℃, 完全转换温度Tl。。为744℃,可见单相双层钙钛矿型结构化合物SrzFeM oOe对甲烷 催化燃烧也有很好的活性。 关键词:双层钙钛矿型催化剂;甲烷催化 燃烧;葡萄糖;磁性;溶胶一凝胶法     中图分类号:O 643     文献标识码:A     文章编号:0438—1157(2008)06—1418—07     Preparation of novel catalyst Sr2     FeM006     and its     catalytic performance in methane comb ustion     HU Ruisheng,BAO Morigengaowa,XU Na,M A Lan     (School     of Chemistry and Chemical Engineering ,Key Laboratory of Rare Earth Materials, page 1

    Inner Mongolia     University,Hohhot 010021,Inner Mongo lia,China)     Abstract:The double perovskite catal yst Sr2 FeM006 was prepared by the sol—ge l method using glucose     as     complex     agent,at     I 100*C     for     3 h.The     structure     and     performance of the catalyst prepared  in various     calcination atmospheres(H2/N2 mixed  gas,argon,and air atmospheres)were inve stigated.The catalyst was characterized  Fourier by     means of X-ray diffraction(XRD),temp erature programmed reduction(TPR),     infrared the     spectroscopy     transform     (FT—IR),     of double     specific     surface Sr2 FeM006     area     and     magnetism catalytic     techniques.Meanwhile     catalytic     activity     perovskite     in     methane     combustion was investigated.The XRD r esults indicated that single-phase doub le Sr2 FeM006 was found in     the catalyst,calcined in H2/N2 mixed  gas.Double perovskite was the dominant p hase,accompanied by few scheelite—type  phase     a a     SrM004     in the catalyst calcined in argon atmo sphere,whereas besides double perovskit e     stronger     SrM004 phase was found in the catalyst page 2

 calcined in air atmosphere.FT—IR and TP R     results indicated that TPR spectrum a nd infrared spectroscopy of catalyst cal cined in different atmospheres     2007—10一21收到初稿,2008一03一05收到修改稿。 联系人 及第一作者:胡瑞生(1960一),男,教授。 基金项目:国家自然科学基金项目 (20763003);教育部春晖 计划项目(Z2004215028)f内蒙古 自然科学基金重点项目     (200408020203)。     Received     date:2007—10—21. author:Prof.HU Ruis heng.E——mail:cehrs     Corresponding     @imu.edu.ca     Foundation Foundation of     item:supported by     the     National     Natural     Science     China(20763003).     万   方数据     第6期     胡瑞生等:新型催化材料SrzFeM006的葡萄糖溶胶~凝胶法合成及甲烷 催化燃烧性能     were different.The catalyst catalyst  calcined in     argon     calcined and air     in     H2/N2     mixed     gas     had better     magnetic property,whereas the     1     atmospheres had little     magnetism.The Tlo(temperature for     0%     methane conversion)and     Tloo(temperature for 100%methane con version)of single-phase Sre     FeM006     double peroskite were 475℃and 744℃res pectively.So single-phase double perovs kite Sr2FeM006 had good catalytic activi ty for methane catalytic combustion. Key  words:double perovskite catalyst;metha ne catalytic combustion;glucose;magnet ism;sol—gel method     引 page 3

    言     自从1998年Kobayashi等口1报道了室温下双     [(NH。)6Mo,02。?4H203、硝酸铁[Fe(NO。)。? 9H 。O]作为原料,按Sr/Fe/Mo化学剂量比为 2:1:1称取。先将(NH4 )6M07024?4H20和 Sr(N03):在适当浓度的硝酸溶液中完全溶解 ,再 加入蒸馏水和Fe(NO。)。?9H:O得到浅绿色无沉 淀溶液,加入适量络 合剂葡萄糖。在剧烈搅拌下用 氨水调到合适的pH值。将该溶液放在70℃的水 浴 中加热一定时间得到溶胶,溶胶继续加热得到凝 胶,将凝胶在110℃恒温干燥箱中 干燥一定时间。 经过研磨后,在500。C下分解3 h,得到前驱体粉 末。把样品 前驱体粉末分成3份,分别在3种不同 的气氛(空气、氩气和H:/Nz混合气)中 一定的 流量下,在1100℃下焙烧3 h,得各样品(H。/N: 气氛下焙烧的样 品为1 8,氩气下焙烧的样品为 2#,空气下焙烧的样品为38)。 1.2催化剂 的表征 X射线衍射(XRD)采用德国D8ADVANCE 型X射线衍射仪分析样 品的物相,CuK。辐射,工 作电压40 kV,电流40 mA。程序升温还原 ( TPR)是在TP一5000型多用吸附仪(天津先权仪 器公司制造)上完成程序升 温还原实验,催化剂经 压片、破碎和筛分取颗粒直径为0.25~0.42 mm,  样品装量为100 mg,以H。/N。体积比为5/95的 混合气为还原气,流速 为40 ml?rain~,热导池 检测耗氢量,升温速率10℃?min~,最高还 原温 度900℃。傅里叶变换红外光谱(FT—IR)使用美     国Nicolet Nexus FT—IR 670型红外分光光度计,     钙钛矿结构多晶材料SrzFeM006具有巨磁电阻以 后,双层钙钛矿型氧 化物SrzFeMoO。的电、磁性 能的研究引起了许多物理学家们极大的关注[2 ]。到 目前为止,双层钙钛矿型氧化物Sr:FeMoO。的合 成方法大多采用高 温固相法。Raittila等口1用柠檬 酸溶胶一凝胶法代替高温固相法在还原气 氛下焙烧 后得到了双层钙钛矿SreFeMoO。并伴有SrM004 相的样品, 并且从物理的角度研究了磁性。最近 Huang等L41采用EDTA溶胶一凝胶法 ,把镁钼双层 钙钛矿化合物应用于固体氧化物燃料电池中,发现 此氧化物作为阳极 有很好的稳定性和抗硫性,且在 干燥的CH。中有非常高的能量密度。然而目前将  双层钙钛矿型氧化物作为催化材料的报道尚不 多见嗍。 甲烷催化燃烧反应与传统的 火焰燃烧反应相 比,具有起燃温度低、能量利用率高、环境友好等 特点。因此,近 年来关于甲烷燃烧催化剂的研究引 起了国内外学者的广泛关注[6刮。通常,复合氧 化 物甲烷燃烧催化剂制备大多采用沉淀法、络合分解     法、溶胶一凝胶法[9删等.而在溶胶一凝胶法和络合     分解法中使用的络合剂多集中在柠檬酸上,使用价 格低廉的葡萄糖作为络合剂 制备双层钙钛矿结构多 晶材料Sr。FeMoO。还未见报道。因此,本文尝试 使 用葡萄糖作为络合剂采用溶胶一凝胶法制备了双 层钙钛矿化合物Sr:FeMoO。 ,并以此作为甲烷燃 烧催化材料,重点考察了不同焙烧气氛对催化剂 Sr。FeM oO。结构和还原性能、红外光谱特征及磁 性能和甲烷催化燃烧活性的影响。 1     与KBr混合研磨后压片。比表面积的测定(BET) 使用北京分析仪器厂生 产的ST-03表面孔径测定 仪,以高纯氮(99.999%)为吸附气体,液氮温 度 为吸附温度,BET方程计算比表面。用WK型振 动样品磁强计(北京物科光电 技术公司)测量室温 时样品的磁性能。     1.3     实验部分     以分析纯硝酸锶[Sr(NO。):]、钼酸铵     1.1催化剂的制备     CH。燃烧催化活性 以甲烷催化燃烧为探针反应,采用微型固定床     万   方数据     1420?     化     工     学 page 4

    报     第59卷     石英反应器,反应气为2%的甲烷和98%空气混 合物,质量流量汁控制气体 流速,空速为48000 h一,催化剂颗粒为0.25~0.42 mm,用量为2 00 mg,程序升温控制仪控制反应器的炉温,采用 FQ-W型CH。红外分析仪 在线分析、计算该反应 在不同温度下,达到稳定后的CH。转化率,以此 来表征样 品的甲烷燃烧活性。 2     理论上完美的双层钙钛矿型氧化物 Sr:FeMoO。结构是公用一个角(氧 离子)的八面 体,FeO。和MoO。有规则地向三维轴方向伸展形 成,所围绕成 的立方体之间的空穴由阳离子锶填充 (如图2所示)。     结果与讨论     图1是在3种气氛、1100℃焙烧下的催化剂     n     \—/     sr     2.1催化剂XRD分析     ●Mo     XRD图谱。由图可见,3种样品都不同程度地形 成了双层钙钛矿型氧化物S r。FeMoO。。H。/N。气 氛下焙烧的样品(1 8)的衍射峰均为Sr。F eMoO。 的特征峰,呈现单一相的Sr:FeMoO。,可见还原 气氛有利于尊 相双层钙钛矿型氧化物Sr:FeMoO。 的形成。氩气下焙烧的样品(28)的主 要物相也 为Sr。FeMoO。相,但伴有少量的白钨矿结构的 SrMoO。相, 说明通氩气制造了惰性气氛,使氧气 含量下降,从而也可部分地防止在焙烧过程中进 一 步将五价钼氧化成六价钼。而对于空气气氛下焙烧 的样品(3 o),经过分析鉴 别发现,产物的主要物 相为SrM004相,同时混有Sr2FeMoO。相,可见  在富氧的空气气氛下焙烧时,大部分钼离子被进一 步氧化成Mo的+6价氧化物, 形成SrMoO。相, 说明在空气中自钨矿型复合氧化物SrMoO。比双层 钙钛 矿型复合氧化物Sr:FeMoO。更容易形成。总 之,不同的焙烧气氛,对形成的 产物特定结构有着 非常显著的影响。     Fig.2     O     Fe     ●O     图2     双层钙钛矿型氧化物Sr:FeMoO。的结构     FeM006     Structure of double perovskite oxides  Sr2     表1列出了由XRD实验数据计算…。23的双层 钙钛矿型氧化物Sr:Fe MoO。样品的晶粒度     (D::。)、品格畸变率(£;。。)和品胞参数(口)。     表1     3种样品的平均粒径、晶格畸变率和晶胞参数     Average particle size,lattice distor tion crystal parameter of     three and     Table 1     samples     由丧1可见,H:/N:气氛下焙烧样品生成的 双层钙钛矿型氧化物Sr:F eMoO。的平均晶粒度较 大,品格畸变率和晶胞参数较小,空气气氛下焙烧 的样 品生成的双层钙钛矿型氧化物Sr:FeMoO。的     号 page 5

    ≥     ‘磊     平均晶粒度较小,品格畸变率和晶胞参数较大。氩 气气氛下焙烧的样品生成的 双层钙钛矿型氧化物 Sr:FeMoO。的平均晶粒度和晶格畸变率及晶胞参 数介 于H。/N。气氛和空气下焙烧的样品之间。 2.2催化剂的FT-IR表征 图3 为3种气氛中焙烧催化剂的红外光谱图。 最近Thongtem等[133报道了S rM004中M06+的     图1催化剂的XRD谱     Fig.1 XRD     spectra     g 童     Mo一0键红外吸收峰为742~901 cm~,因此结合     XRD图谱分析,将28和38样品中830 cm一1左右     of catalyst     万   方数据     第6期     胡瑞生等:新型催化材料SrzFeM006的葡萄糖溶胶一凝胶法合成及甲烷 催化燃烧性能     1421?     出现的强吸收峰归属为M06+的Mo一0键的振动吸 收峰,将在641~6 46 cm-1范围内出现的吸收峰归 属为Fe一0键振动吸收峰,红外光谱数据显 示,氩 气下焙烧的样品(28)的Fe一0键振动吸收峰波数 比空气下焙烧的样品 (3”)的Fe一0键振动吸收 峰蓝移了3.99 cm一,相比之下,28样品的  Mo一0键振动吸收峰波数只比38样品的Mo—O 键振动吸收峰波数蓝移了0. 47 cm一,而H:/N: 气氛中焙烧的催化剂样品(1”)在825 am叫左右  出现的弱吸收峰很有可能为少量M06+的Mo—o 键的振动吸收峰[1州。XR D检测结果发现Hz/N。气 氛中焙烧的催化剂样品(1 8)为单一相 Sr。Fe MoO。,而文献[14]报道单一相 Sr:FeMoOs化合物中Mo离子多以五 价形式存在, 且五价钼氧键的Mo—O振动吸收峰吸收波数低于 六价钼氧键的Mo 一0振动吸收峰,因此,将1 8样 品在720 CITI叫出现的吸收峰归属于五价 钼的Mo一 0振动吸收峰,620 cm_1归属为Fe一0键振动吸 收峰n 4。 。值得注意的是,H。/N。气氛中焙烧催化 剂样品(1 8)在620 cm-1的 Fe~0键吸收峰相对 于氩气(2 8)和空气下(38)焙烧的样品来说, 波数明 显减小了高达20 cm_1以上,而在825 cm_1 处的Mo—O键吸收峰的波 数只减小了大约5 cm_1 左右,说明焙烧气氛对620~650 cm-1范围内 Fe一 0键振动吸收峰的位置影响较大,而对820~830     H:/N。气氛中焙烧催化剂样品(18)有两个还原 峰,其还原峰中心分别 对应533 oC和824℃。533℃ 低温还原峰主要是双层钙钛矿型氧化物 Sr 2FeMoO。结构中可还原的Fe3+的还原峰[1引。而 在824 oC处出现 的还原峰可能足Sr。FeMoO。结构 中少量M06+的还原和Fe2+的还原所 导致;氩气下 (20)焙烧的样品在600 oC前有两个小的还原峰, 其还原峰中 心分别对应415℃和487℃,前者足表 相结构中一些Fe3+的还原峰,后者是 体相结构中 一些可还原的Fe3+的还原峰。在测试温度范围内, 在894℃处出 现了一个大的不完整的还原峰,这与 吴越等f1朝所报道的单钙钛矿LaFeO。的 TPR图谱 峰形一致。因此,也将894℃的还原峰归属为铁和 钼的还原反应过程 。空气下焙烧的样品(3 8)图 谱高温峰峰形与氩气焙烧的样品(28)相似,但  低温只有一个还原峰,峰顶温度提高到504℃,同 样把其归属为一些Fe3+的 还原。     cm-1范围内的肛0键振动吸收峰的位置影响不大。     2.3催化剂的TPR分析     图4是3种气氛下焙烧的催化剂TPR图。     图4催化剂的TPR谱 page 6

    Fig.4 TPR     spectra     of catalyst     2.4催化剂的磁性测量结果及分析     8     图5为3种气氛下焙烧双层钙钛矿型氧化物 Sr。FeMoO。的室温磁滞回 线。结合表2可见,H:/ N:气氛焙烧样品的饱和磁化强度(M。)、剩磁强 度 (Mr)和矫顽力(H。)都最大,它的矫顽力介 于软磁体和硬磁体之间,符合磁记 录介质矫顽力的 大小[1 6|。结合XRD分析,H:/N:气氛焙烧的样品     (1     量 l     重     8)为单一相Sr:FeM006,测量显示具有较好的     磁性,这也从磁性方面间接证明所合成的样品结构     wavcnumbers/cm-I     为Sr。FeMoO。[1]。而氩气和空气氛焙烧的样品 (28、38)的 磁性测量显示其饱和磁化强度、剩磁 强度和矫顽力都非常小,这也间接证明氩气和空 气     图3催化剂的FT—IR谱     Fig.3 FT-IR     spectra     of catalyst     万   方数据     j422?     化     工     学     报     第59卷     氛下合成的样品与Hz/N。气氛合成的样品结构是 有所区别的,与XRD实 验结果相吻合。氩气和空 气氛下合成的样品磁性较小的原因为:一方面是由 于Sr M00.相的存在,过量的Fe离子进入到 Sr:FeMoO。相中,这些Fe离子 可能取代Mo离子 的位置形成     应温度越低,表明其催化活性越高,通常用甲烷完 全燃烧的转化率达10%、 100%时所需温度(T-o、 T……)的高低来评价催化剂起燃和完全转化活性。  对于不同气氛下焙烧的3种样品,进行了比表面积 测定和甲烷催化燃烧活性评价。 测定的催化剂比表 面积和甲烷催化燃烧反应T。。、丁㈣数据列于表3。 由表3可 见,H:/N:气氛合成的样品的比表面积 比文献[5]报道的用柠檬酸溶胶一凝胶 法制备的 Sr2FeMoO。样品的比表面积7.6 m2?g一1大,达到     了11.2 m2?g~,可见用葡萄糖作络合剂更有利     Fe一0一Fe键,众所周知,     Sr:FeMoO。相的磁性是由Fe—O—Mo相互作用引     起的,而Fe代替Mo的位置构成Fe—o—Fe相互 作用,引起了磁性的下 降;另一方面绝缘无磁性的 SrMoO。相的存在使得铁磁体Sr:FeMoO。相 减少, 同时由于SrMoO。颗粒并没有与Sr。FeMoO。颗粒 合为一体,而 是隔离在粒子的边界和界面区域处, 产生边界隧道障碍效应,增加了界面区域的磁各 项 异性,使得磁性交互作用减弱[1 7|。磁性测量结果 证明,SrMoO。物相 的混杂对双层钙钛矿样品的磁 性有抑制作用。     于提高样品的比表面积。氩气气氛焙烧的样品和 H:/N。气氛焙烧的样品的 比表面积相近,空气气 氛焙烧的样品比表面积最大为16.9     表3 m2?g~。     催化剂的比表面积和甲烷催化燃烧活性 page 7

    Specific surface     area     Table 3     and catalytic     properties of samples     图6为不同温度下甲烷转化活性曲线,由图可 以看出,3种催化剂的甲烷催化 燃烧活性榴差不明 显,由起燃温度数据分析发现,2 8和3 8样品的起 燃温度低 于18,结合比表面积的测定数据和催化     .月/oe     剂多物相的协同理沦认为,由于氩气和空气气氛焙 烧的样品比表面积稍大一些 ,同时由于28和3 8样 品中除了Sr:FeMoO。物相外,还存在SrMoO 。相, 它们相互分散、相互协同,使其甲烷催化燃烧的起 燃活性相对较低。H。/ N。气氛合成的单相双层钙     图5     Fig.5     3种样品室温下的磁滞回线     Magnetic hysteresis loop of three     samples     at     room temperature     表2     Table 2     3种样品的饱和磁化强度、剩磁强度和矫顽力     Saturation magnetization intensity-r emanence     钛矿型复合氧化物催化剂Sr。FeMoO。的甲烷起燃 温度T。。为475 。C,甲烷转化率为100%时的转换温 度T……为744℃,此性能指标与目前文 献报道的较 优良的六铝酸盐甲烷燃烧催化剂相接近L181 9|。可 见,催化剂S r。FeMoO。对甲烷高温催化燃烧反应 也有良好的活性。值得注意的是,从表3 中可看 到,H。/N。气氛合成的结构为单相的双层钙钛矿 Sr:FeMoO。催 化剂在甲烷燃烧反应中完全转化相     magnetization     intensity and coercive force of three  samples     Note:10e     79.5775     A?m~.     对较快,起燃温度到完全转化温度的差值仅为 269℃,这一特性与贵金属催 化剂有相似性,这也 是双层钙钛矿Sr:FeMoOs催化剂在甲烷燃烧反应 中的 一大优点。     2.5不同气氛下所得催化剂对甲烷燃烧催化活性 的分析 在甲烷燃烧反应中, 催化剂对甲烷燃烧所需反     万   方数据     第6期     胡瑞生等:新型催化材料SrzFeMoO。的葡萄糖溶胶一凝胶法合成及甲烷 催化燃烧性能     1423?     perovskites loo     as     anode materials for solid-oxide ruel     cells.     Science,2006,312:254—257 page 8

    [53     Falcon     H,Barbero     oxides     J     A,Araujo     G,et     a1.Double     鋈     昌。 乏 挈     i-     perovskite     AzFeM006一J(A=Ca,Sr and Ba)as     catalysts for methane combustion.J.A pp.Catal.B: Environmental,2004,53:37—4 5     8     [63     Yin     Fengxiang(银风翔),Ji Shengfu(季生福),Chen     ’     叠     U     Nengzhan(陈能展),Zhao Liping(赵丽萍),Wang  Wei (王伟),Li     O     Chengyue(李成岳),IAu     Hui(刘辉).     Catalytic combustion of methane over  Cel-xCu,02一;/A1203     solid     solution catalysts.Journal of Chemic al     Industry and     temperature/oC     Engineering(China)(化工学报),2006,57(4) :     745 749     图6催化剂的甲烷燃烧活性曲线     Fig.6 Catalytic activities of catalys t in     [7]     Chen     Min(陈敏)。Wang Yuejuan(王月娟),l。i Jun(李     support     methane combustion     君),Zheng Xiaoming(郑小明).Effect of nov el     on     catalytic combustion of methane.Jour nal of page 9

    the Chinese     3     结     论     [83     Rare Earth 124     Society(中国稀土学报),2006,24(1):120—     (1)在H。/N。气氛下焙烧所得样品为单相双 层钙钛矿型氧化物SrzF eMoO。,在氩气和空气气 氛下焙烧的样品除了Sr:FeMoO。相外,还存在  SrM004相。 (2)在H:/N。气氛下所得的Sr。FeMoO。样品 有较 好的磁性,而氩气和空气下焙烧的样品的磁性 较小。 (3)在H。/N:气氛下所 得的Sr。FeMoO。样品 比表面积为11.2 m2?g~,其甲烷催化燃烧的起  燃温度T。。为475℃,完全转化温度T……为744℃, 与其他气氛焙烧的催 化剂相比较起燃温度虽然较 高,但是起燃后完全转化相对较快。     References     Ma     Lijing(马丽景),Wang     Linhong(王林宏),Li     and     Dianqing(李殿卿),S0ng Yongjj(宋永吉).Stru cture     catalytic activity for     of     Mn-and Fe-substituted     hexaaluminates     Industry and     methane combustion.Journal of Chemic al     Engineering(China)(化工学报),2006,57(11 ):     2604—2609     [93     Long     Zerong(龙泽荣),Hu Ruisheng(胡瑞生),Gao     Ling     Guanjun(高官俊),Niu Jianzhong(牛建中),Gao  (高玲).Effect     of LaFeAlll     0,9 of Ce     doped     on     structure     and performance high-temperature     catalyst     for     methane     combustion.Journal of Molecular Cata lysis(China)(分子     催化),2006,20(5):464—466 Do]     Ye Qing(叶青),Xu     structure     Baiqing(徐柏庆).Textural page 10

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    and     Magnetic     Materials,2007,311:     万   方数据     1424?     化     工     学     报     double perovskite     第59卷     through SrM004     665—6’70     Sr2     FeM006     tunneling     [15]Liu Shetian(刘社田),Yu Zuolong(于作龙) ?wu (吴越).Redox     property     Yue     barriers.J.Varma.Materials     2007,143:64—69     Science and Engineering B,     of perovskite-type mired     Inorganic     oxides     LaM,M l-y’03.Journal of     Materials(尤机材     D     s-I     Zarur A J,Ying J nanostructured     Y.Reverse oxides     microemulsion synthesis of     for 67 of     料学报),1994,9(4):443—449 [16] Wang Aih ua,Cao     properties Guohui.Electron—transpor t     complex     catalytic combustion.     and magnetic Mnz07.     Nature,2000,403(6765):65     of the layered perovskite     Laz一2:Srl+zj     [1 9]     Wang Junwei,Tian Zhijian,Xu Jinguang .Preparation     Mn     substituted     Journal of     Magnetism     and page 13

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