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硝基苯废水治理的最新研究进展


第 31 卷第 6 期 2006 年 9 月

环境科学与管理
ENVIRONMENTAL SCIENCE AND MANAGEMENT

文章编号 :1673 - 1212( 2006) 06 - 0078 - 04

硝基苯废水治理的最新研究进展
卢毅明 , 吴德礼 , 马鲁铭
1 2

3

摘   : 硝基苯类化合物的高毒性 、 要 难降解性及其在环境中的积累性 , 使得硝基苯污染治理越来越受到科研工作者的关注 。 近几年国内外硝基苯废水治理的研究主要包括物化法 、 生物法两大类 。深入探讨每种技术的基本原理和存在的问题 , 对硝基 苯类废水的处理难点和关键技术以及今后的研究方向进行了分析探讨 ,发现目前尚未出现具有显著经济和环境优势的技术 , 同时还指出硝基苯废水处理技术近期的进展可能取决于将现有处理技术综合应用 。 关键词 : 硝基苯废水处理 ; 电化学还原 ; 高级化学氧化 ; 生物降解 中图分类号 :X70311 文献标识码 :A

   硝基苯属于高毒性物质 , 被列于世界 “环境优先控制 有毒有机污染物” 的名单前列
[1 ]

。但它又是重要的化工原
[2 ]

料 ,广泛应用于国防 、 、 、 印染 塑料 农药和医药工业 ,全世界 每年排入环境中的硝基苯超 10 , 000t

1  物理化学处理法
1. 1   电化学法 1. 1. 1   铁内电解还原法

般含硝基苯 300mgΠ 左右 ,苯氨 30mgΠ 左右 。目前 ,国内外 l l 处理硝基苯废水的主要方法有物理化学法和生物法 。 机物在阴极得到电子转化为胺基类有机物 。如存在氧气 ,
   收稿日期 :2006 - 05 - 26

近年来 ,内电解法新技术在硝基苯废水这类难降解有

机工业废水处理方面的研究十分活跃 。该过程基于金属 腐蚀溶解的电化学原理 ,即利用两种具有不同电极电位的 金属或金属和非金属相互接近 , 浸没在废水中形成原电 池 ,并产生电场 。借助电场作用 , 使废水中的胶体粒子和 杂质通过电极沉积 、 凝聚和氧化还原的电化学反应 , 使废

水得到净化[3 ] 。铁单质发生阳极腐蚀释放电子 ,硝基类有

会生成具有一定絮凝作用的 Fe (OH) 3 , 去除部分悬浮物及 高分子染料 。樊金红等人[4 ] 用 Fe - Cu 微电池电解法预处 理硝基苯废水 ,当进水浓度为 250mg· - 1 条件下 , 硝基苯 L 全部转化为苯胺 ; 当进水硝基苯浓度为 1900mg· - 1 时 , 反 L

应时间为 4. 5h , 硝基苯的转化率达到 100 % 。赵德明等 苯废水时 ,控制 pH = 3. 0 , 总停留时间 2h 后 , 对氯硝基苯

人[5 ] 用 Fe - C 内电解法加 H2 O2 组合工艺处理对氯硝基

的转化率达到 83 %左右 。硝基苯向金属表面的传质过程 决定了硝基苯降解的速率 , 而超声空化能够改善传质效

(11213 同济大学 环境科学与工程学院 , 上海 200433)

胺的降解 。实验表明 , 在超声波存在条件下 , 金属铁还原 硝基苯的速率会明显加快 。在联用系统中 ,硝基苯的降解 速率方程可用下式表示 :
d[NB ] = KUS [NB ] + KFe0 [NB ] + K [NB ] ′ dt = ( KUS + KFe0 + K ) [NB ] ′

。硝基苯废水一

其中 , KUS 、Fe 和 K 分别为单独使用超声分解 、 K ′ 零价铁

Fe 和两者同时使用时的增强效应速率常数 , 由此可知 ,

0

两种降解方法的联用有协同作用 。如果只使用零价铁还 原时 ,最终产物一般为苯胺 , 而与超声波联用后可以将苯 胺也完全降解 ,从而实现硝基苯的彻底无机矿化 , 其可能 反应机理如下 :

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1. 1. 2   电解氧化还原法

该过程是利用硝基苯在电解池阴极得到电子 ,从而被

还原为苯氨 。 Jiang 等人[7 ] 以铜 - 锆非晶合金作为电催化 剂 ,电解化学还原对硝基苯的去除程度 ,试验表明 ,在铜 锆非晶合金催化下 ,能有效提高硝基苯的降解程度 。李玉 平等人[8 ] 在温和条件下 ,使用自制电极电催化还原低浓度

果 ,达到较好的处理效果 。Hung 等[6 ] 研究了超声波分解 、 零价铁还原以及两种过程的共同作用来促进硝基苯和苯

作者简介 : 卢毅明 (1982 - ) ,男 ,江苏扬州人 ,同济大学环境科学与工程学院在读硕士生 ,主要从事内电解生产性研究工作 。

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卢毅明等· 硝基苯废水治理的最新研究进展

硝基苯废水 , 研究表明 , 硝基苯转化率大于 85 % , 苯胺产 率大 75 % 。K. POLAT[9 ] 等人研究表明 , 使用混汞铜作为 电解电极能高效的将硝基苯还原为对氨基苯酚 。但由于 电解存在耗电多 、 能耗大等问题 ,使其应用范围较窄 ,一般 适用于小排量难降解废水 ,实际工程应用价值还须进一步 研究 。 此外 ,非平衡等离子体技术在治理废水中的应用日益 受到重视 ,电子束技术 、 电水锤技术 、 气液混合体脉冲电晕 技术都具有良好的应用前景[10 ] 。
1. 2   化学氧化法

4. 07 × - 3 mol · - 1 降为 0. 41 × - 3 mol · - 1 。半导体常 10 L 10 L

作为光催化氧化的催化剂 , 其中 , ZnO 、 2 O3 、 2 和 CdS Fe TiO 是常见的 4 种半导体催化剂 ,CdS 催化效果最好 , TiO2 次 之 。但 CdS 在光照时不稳定 ,易发生腐蚀 , 使出水中含有 剧毒的 Cd2 + ,TiO2 化学稳定性高 ,耐光腐蚀 ,对人体无毒 , 价廉易得 , 是理想的催化剂[20 ] 。M. H. Priya 等人[14 ] 进行 了纳米级 TiO2 颗粒光催化氧化硝基苯废水的研究 , 实验 表明 ,反应 3h , 污染物去除率达 90 %以上 。 实际工程中 , 光源的选择及其它对反应选择性的影 响 ,废水中有机物受光照射后是否会产生有毒的光化物等 问题会影响到光催化氧化技术的应用 ,须对其反应机理进 行深入研究 。
1. 2. 3   超声波

化学氧化法是指利用强氧化剂的氧化性 ,在一定条件 下与水中有机污染物发生反应 , 从而达到消除污染的目 的 ,国内外的研究热点是高级化学氧化法 。该过程是指在 催化剂存在的条件下 ,氧化剂在水溶液中与有机质发生反 应 ,诱发产生氧化性极强的羟基自由基 ( · ) , 其氧化电 OH 位为 2. 80V ,对有机质有强烈的破坏 、 分解作用 , 且不产生 二次污染[10 ] 。其中 , 研究较广的为均相与多相催化氧化 技术 、 光催化氧化技术与超声波催化氧化技术 。
1. 2. 1   均相与多相催化氧化法

该过程是利用超声空化作用产生局部的高温 ,生成氧 化电位为 2. 80V 的羟基自由基及其非线性振动形成的锯 齿波面的周期性激波和各种直流定向力 , 如辐射力 、 伯努 利力等[15 ] 降解硝基苯 。靳强等[16 ] 人探讨了在不同功率 的超声波作用下 ,硝基苯和其降解产物 TOC 的降解情况 , 研究表明 ,超声波功率越大 , 硝基苯和其讲解产物 TOC 降 解越快 ,且硝基苯超声降解符合假一级动力学规律 。熊宜 栋[17 ] 进行了 USΠ 2 O2 Π 2 + 体系下的硝基苯降解研究 , 试 H Fe 验结果表明 , 加入适量的 H2 O2 及少量 Fe2 + , 使得 COD 去 了反应时间 , 降低 了 所 需 超 声 波 强 度 。Stephane Ung 等 人[18 ] 研究表明在锌粒和氯化铵的存在的条件下 , 超声波 能使硝基苯在几分钟内完全转化为苯羟胺 。
1. 3   吸附法

在均相催化氧化过程中 ,利用复合氧化剂诱发羟基自 由基 ,使硝基苯氧化速率大大高于使用单一氧化剂的速 率 。马军等人[11 ] 运 O3 Π 2 O2 氧化工艺降解水中硝基苯 , H 体[20 ] 。近年来 ,Fenton - TiO2 的工艺引起研究人员注意 , 面科学理论 、 分子相互作用理论等原理和方法 。
1. 2. 2   光催化氧化技术

L - 1 ,30min 内 , 硝基苯降解率为 100 % ,BOD5 从 0 上升为

34mg· - 1 ,并发现 H2 O2 浓度是影响硝基苯降解的最主要 L

结果表明 , 与单纯使用臭氧化相比 ,O3 Π 2 O2 高级氧化工 H 反应 , 而且还有 TiO2 与 H2 O2 的协同催化氧化作用 , 显著 光催化氧化法氧化能力强 , 所需反应条件温和 , 是目

艺可以显著地提高水中硝基苯 的 去 除 效 率 , 同 时 减 少
H2 O2 的投加量且多次投加对硝基苯的去除明显大于一次

除率及硝基苯降解率分别提高到 87 %和 92 % , 并且缩短

投加 。多相催化氧化技术是在装有固体催化剂的反应器 中 ,污染物和氧化剂分子扩散到催化剂表面的活性中心被 吸附 , 并发生催化氧化反应 , 产物解离脱附返回液相主 加入固体催化剂 TiO2 ,不仅存在 Fe2 + 与 H2 O2 产生的链式 提高硝基苯的降解程度 。虽然多相催化氧化技术已有工 程应用实例 ,但仍有许多问题尚待解决 , 如催化氧化处理 效率的稳定性 ,催化剂与废水性质是否匹配对处理效果的 影响等 ,解决以上问题须进一步借助于催化反应理论 、 表

吸附法指在一定条件下 ,有机物能自动地附着在某种

固体表面 ,与水分离 , 并通过解析可以回收 。以吸附法对 硝基废水进行预处理 , 能有效降低硝基物及 COD 含量 ,为 后续的深度处理奠定了基础 。近些年 ,国内外有许多学者 以活性炭作吸附剂处理硝基苯废水 , Francisco Villaca ? as 等人[19 ] 利用活性炭对芳香族化合物进行吸附 , 研究结果 表明 ,在吸附过程中色散作用是决定性要素 , 而静电作用 也同样不能忽视 。但由于传统的状活性炭吸附剂在吸附 效率 、 再生条件以及材料的机械强度和使用寿命等方面均
rov 等人[20 ] 用 Si ( 100) - 2 × 作为新型吸附材料在低温条 1

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前处理含低浓度难降解有机物 废 水 的 一 种 主 要 方 法 。
Fares Al Momani [12 ] 探讨了光 - Fonten 法能对水中低浓度硝

基苯去除效果 , 试验表明 , 当进水硝基苯浓度为 100mg ·

因素 。Li 等人[13 ] 用准分子态紫外光 - H2 O2 技术处理硝 基苯废水 ,结果表明 ,反应时间为 20min 时 , 硝基苯浓度从

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不太理想 ,故其工程应用价值还有待研究 。Semyon Bocha2 件下来吸附硝基苯 , 研究结果表明 , 在 100k 时 , 硝基苯能 被迅速吸附 ; 当吸附剂表面温度为 160k 时 ,硝基会与吸附 剂表面的硅二聚体反应 , 离开苯环 , 降低毒性 。有机膨润 人[21 ] 使用阳 - 非离子混合物该性膨润土吸附硝基苯废 水 ,研究表明 ,经过阳 - 非离子混合表面活性剂改性的有 机膨润土有机碳含量 (foc ) 高于相应的单阳离子和单非离

土对硝基苯的吸附也能达到较为满意的效果 。葛渊数等

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子有机膨润土有机碳含量的和 ,对水中硝基苯的吸附能力 显著增强 。
1. 4   超临界水氧化法

静态试验条件下和厌氧序批式工艺对硝基苯的降解规律 , 研究表明 ,在初始浓度为 120. 52mg· - 1 的条件下 , 经过一 L 个周期 ,硝基苯的去除率达 83. 89 % 。孙剑辉等人[27 ] 采用 厌氧折流板反应器中温处理硝基苯废水 , 反应一个周期 ,
COD 去除率为 86. 4 % ,硝基苯去除率为 91. 1 % 。 L. S. Bell 等[28 ] 利用 Fe0- 好氧工艺处理硝基苯废水 ,

超临界水氧化技术是近年来迅速发展起来的一门处 理有机废水的高新技术 , 由于水在超临界条件下 , 水的物 理化学性质发生显著变化 ,能与有机物和空气或氧气以任 何比例互溶 。因此 ,在这种高温 、 高压下反应速度极快 ,可 在短时间内对有机物达到很高的破坏效率 。 Dong Soo Lee 等人[22 ] 的实验表明 , 在超临界水密度为 0. 25g. m· - 1 的 L 条件下 ,浓度为 2. 6 × 10
- 4

粒状的铁单质把硝基苯还原成苯氨 ,由好氧工艺进一步处 理 , 处 理 效 果 达 到 理 想 程 度 。Partha Sarathi Majumder 等 人[29 ] 利用生物滤池 - 活性污泥工艺降解硝基苯废水 , 在 水利 停 留 时 间 为 29. 55h 的 条 件 下 , 硝 基 苯 去 除 率 为
97193 % 。 1990. - 34.

mol · L

- 1

的硝基苯在 210min 内

降解完 全 。Idil Arslan - Alaton

[23 ]

等人探讨了在杂多酸

H4 SiW12 O40 催化下 , 超临界水对硝基苯的降解情况 , 研究

表明 ,在其他条件不变的情况下 , 加入 H4 SiW12 O40 催化剂 能提高硝基苯降解速率 , 并增加其降解程度 、 减少停留时 间 。由于在超临界水氧化技术处理过程中 ,有机物发生氧 化反应生成某些酸性中间产物会引起高压反应器的严重 腐蚀 ,为加速该技术的工业化 , 应对超临界水氧化反应器 的制造材料及结构进行进一步研究 。
1. 5   其它方法

3  展望

目前 ,国内外处理硝基苯废水物理化学技术新热点是

电化学法及其与多种技术的联合或者耦合处理 ,将还原预 处理与生物耦合处理硝基苯废水将会是很好的发展方向 。 虽然目前处理硝基苯的技术不断涌现 ,但仍未出现具 有显著经济效益和环境优势的技术 ,如何提高硝基苯废水 可生化性成为关键性问题 。此外 , 随着 DNA 序列分析和 重组 DNA 技术的日趋完善 ,在质粒分离方法 、 基因组织和 调控等方面不断取得新进展 ,构建具有特殊功能高效降解 能力的遗传工程菌已成为可能 ,开辟了降解菌定向育种的 新途径[10 ] ,因此从分子生物学水平上研究硝基苯类化合 物降解菌的降解特性还有广阔的发展前景 。 参考文献 :

近年来 ,由于超滤法能耗低 、 费用低 ,已经成为降解难 降解有机物废水的一种高新技术 。超滤法是一种低压膜 分离技术 ,依靠微孔机械筛分 、 膜孔阻塞阻滞与膜孔对微 粒的一次吸附的综合作用来去除水中的有机物质
[10 ]



M. Bielska 等人[24 ] 在对硝基苯进行超滤的过程中加入阳离

子和阴离子混合物 , 改变了分子颗粒的表面活性 、 胶束化 作用 ,使硝基苯的去除到达理想效果 。 湿式氧化法是指高温 、 高压下 , 用氧气或者空气氧化 水中溶解态或者悬浮态的有机物或者还原态的无机物 。
Fu 等人
[25 ]

[1 ] 王连生 . 有机污染化学 [ M ] . 北京 : 科学出版社 , [2 ] Haigler B E. Spain J C. Biotransmation of nitrobenzene

利用湿式氧化法同时氧化废水中硝基苯和苯

酚 ,发现由于苯酚产生的自由基是氧化硝基苯的发起者 , 因此在苯酚存在的条件下能大大提高硝基苯的降解率 。 湿式氧化法因需要较高的温度与压力 、 较长的停留时 间 ,能耗高 ,实际应用价值较小 。在此基础上发展的催化 湿式氧化法 ,所需反应条件温和 、 反应时间短 ,具有较好的 应用前景 。

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2  生物法
在微生物进行生理代谢活动过程中 ,有机污染物得到 降解 。该方法由于投资少 、 占地少 、 无二次污染也不需要 特殊设备而倍受研究人员青睐 ,已成为处理有机污染物的 理想方法之一 。由于硝基的吸电子性使得苯环上的电子 云密度下降 , 从而使氧化酶的亲电子受阻 , 导致硝基苯的 好氧降解速度较慢 ; 在厌氧条件下 , 硝基苯可较易被还原 为苯胺 , 苯胺又可进一步被彻底矿化 。据此 ,一般采用厌 氧还原硝基苯为苯胺的方式来处理硝基苯废水 。曾苏等 人
[26 ]

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通过接种硝基苯降解菌于厌氧序批式反应器 , 研究

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工业水处理 ,2003. 23 ( 1) . 44 - 46.

Abstract :Due to its high toxicity and refractory , nitrobenzene compounds has been accumulated chronically and does serious harm to human beings. Pollution problems involved are being seriously concerned. In this paper , latest technology and methods for treating wastewater containing nitrobezenes were reviewed , such as physicochemical process and biochemical technologies etc. The mechanisms of each technology , some latest research results and potential development about controlling nitrobenzenes pollution were discussed in detail. And it is pointed out that until now there are not processes characterized by remarkable economic and environmental benefits , and the de2 velopment of the treatment technologies for nitrobenzene wastewater will be mainly depended on the integrated application of the existing processes. Key words : nitrobenzene waste water treatment ; electrochemical reduction ; Advanced oxidation technologies ; Biodegradation

benzenes to corresponding N - arylhydroxylamines [J ] . Tetrahe2 dron Letters ,2005 ( 46) . 5913 - 5917.

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The latest progress in nitrobenzene wastewater treatment
LU Yi - ming , WU De - li , MA lu - ming
2 3

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( 11213 Dept. of Envi ron. Sci. and Eng. , T ongji University , Shanghai 200433 , China)

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[26 ] 曾苏等. 硝基苯降解菌在厌氧序批式反应器中处

Vol131 No16 Sep12006

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