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高级氧化技术降解微囊藻毒素的研究进展


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第3 6卷 第 4期  21 年 4 月 00  

水处理技术 
TE CHNOl   oGY    A OF W TER  TREA TMENT 

VO -6No4 l   .  3 Ap . 0 0 r2 1   ,

高级氧化技术降解微囊藻毒素的研究进展 

金凤  郭 文娟 : 郭 晓燕  刘 百仓 3 王 启 山 1 刘艳 芳 1 , , , , ,  
( . 开大 学环境 科学 与工程 学 院, 津 3 0 7 ; 2 北京 市市 政工程 设计研 究总 院 , 1南 天 00 1   . 北京 10 8 ; 0 0 2  3 四Jl . I 大学建 筑 与环境 学院 , 四川 成都 6 0 6 ) 10 5 



要: 饮用水源 中微囊藻毒 素 ( MC) 的问题 已经引起人们的广泛关注 , 而一些常规 的 MC处理 方法都各有其局 限  

性 。高级氧化技术是一类高效 降解 M 的方法 , 降解产物没有生物毒性 。本文全面阐述 了T( 紫外光催化氧化 、 且 i2 )  
TO ,v/ 0 、 i2 / i2 u H22TO  v 高铁 酸盐联 用工 艺、 可见 光催 化氧化 、etn法 、 F no 光助 F n n法 ,  ̄ 2 及 O F抖这些 高 et o O ' 02 H Je  

级氧化技 术降解 MC的研 究进展 。 并根据现有 高级氧化技 术降解 MC研究 中的一些不足之处 , 出了 MC高级氧化  提
处 理 领 域 今后 研 究 的 主要 方 向和 需 解 决 的 问题 。  

关键词: 囊藻毒素; 微 高级氧化技术; 饮用水; 降解  中 图分 类号 ; U9 1   T 9. 2 文 献标识码 :   A 文章编 号 :00 7021) . 1. 5 10. 7(000 0 40   3 40 0

目前 ,随着 水体 富营养 化在 世 界范 围 内的不 断  加 剧和 蓝藻水 华 的频繁 爆发 ,藻类 及 其次 生代 谢产  物一 藻毒 素对 水环 境 的影 响和对 人 类及 动物 的毒害  性 已经越 来越 引起 了全 世 界 的广 泛关 注 。微 囊 藻毒  素( coyt sMC是 由蓝藻代 谢 产 生 的一 类 毒性  Mi csn, ) r i 最 强、 同时具有 急性 和慢 性毒 性 、 且分布 广泛 的藻毒  素 。传统 的饮用 水 处理 工 艺对 蓝藻 有 一定 的去 除效  能, 能去 除少量 蓝 藻胞 内的 藻毒素 , 但对 溶解 于 水 中  的 MC 的去 除效 能低 下 , 就 亟 需在 传 统 水 处理 工  这 艺 的基 础 上开 发一些 新 的处理 技术 ,进 一步 去 除水 
中的 MC。  

1 常规处理方法 的局 限性 
MC是一 种单 环七 肽物 质 ,具 有 明显 的肝 细胞  毒性 。 由于 多肽 中两 种 可变 氨基 酸 组成 的 不 同 , 具 

有多种异构体 [。其中存在最普遍 、 1 】 含量最多的是  MC-R, .R, .R 这 3种 微囊 藻 毒 素 ( 、   L MCR MC Y L R、
Y 分别 代表 亮氨 酸 、 精氨 酸 和 酪氨 酸 )。 目前 , 内 国  
外 研究 最 多 的主要 是 MC L  ̄ R和 MC R . R。MC 的毒 

性 和其 结构相 关 , d Ada是表 达 MC毒性 性 的必需 基  团 。研 究表 明, .R 的急性 毒 性最 强 , — MCL MCYR次 
之 ,   R最 弱 。传 统 的 “ 凝 . 淀 一 MC R 混 沉 过滤 . 消  毒” 工艺 能够 通过 其对 藻 细胞 的混 凝 沉淀 或截 留作 

高级 氧化技 术 作为一 种 高效 降解高 稳定 性有 机  物 的深 度 处理技 术 , 国 内外 的饮用 水 、 水 处理 领  在 污 域广泛应用 。近年来 , 究表 明一些高 级氧 化技术对  研 水中的 MC也 具有 很高 的降解 效能 ,且 能高效脱 毒 。  
目前研 究较 多 的用于 MC处 理 的高级氧 化技 术主 要 

用 去除 少量胞 内藻 毒素 ,但不 能 消除水 中 的溶解性 
胞外 藻 毒素 。有研 究发 现 , p 当 H>6时 , 盐絮凝 除  铝

藻 的效 果 良好 ,但 此时 水体 中溶解 性 MC含 量却增 
加 了约 3 %。在 传 统水 处 理 工艺 的基 础 上 , 究者  0 研

有: 光催 化氧化 技术 、etn 剂及 类 Fno Fno 试 etn试剂氧  化 法、 基于臭 氧 的高级氧化技 术 ( H0 、 J金属离  OJ   o 子均 相催化氧化 ) 。这 些高级氧化技术在 去除微囊藻  毒素方面各有优 势, 对不 同水源地 的 MC的处理效 能  也各 有不 同。 多研究者都针 对这些高级氧 化技术对  许 微囊 藻毒素的去 除率 及脱毒性进行 了报道 。  

根据 MC的一 些特 性 , 开发 了一些 常 规 处理 MC 的  方法 , 包括 : 性炭 吸附 , 活 化学氧 化法 和紫 外光 降解 。   高投 量 的粉 末 或粒状 活性 炭可 以有 效的 去除 水 中的 

MC及 其 他 有 机 物 , 但 水 体 中 韵 天 然 有 机 物  .
( 0M ) 与极 性 较 弱 的 MC竞 争 吸 附位 , 而 降  N 会 从

低活性炭对 Mc的吸附效能; 此外 , 为防止被吸附的   MC重新进入水 中, 需对活性炭床频繁反冲洗 , 给水 

收稿 日期 :0 90 .0 2 0 .72  基金项 目: 国家 自然 科学基金(0 0 1 2  5 8 80 ) 作者简介: 鲁金凤 (9 0 , 博士 , 1 8 一) 女, 讲师 , 研究方向为水的深度处理技术  联系 电话:2 .3 0 7 0 Emall ifn @n na. uc  0 22 5 3 3 ; - i u neg ak id . :j e n

鲁 金凤 等 , 高级 氧化 技术 降解 微囊 藻毒 素 的研 究进展 
厂 实 际运 行增 加 了 困难 且提 高 了成本 。而化 学氧 化  法所 采用 的氯 、 臭氧 、 高锰酸 盐 这些氧 化 剂都会 导 致  藻 细胞破 裂 释放 出胞 内 的 MC,且这 些 氧 化剂 也 各 

1  5

P 5> C 0 2 P 5 0>P 5 C 0>P 0 ; 市售 粒 状 T O 对  C1 0 4种 i,

MC 降解 效 能顺 序 为 :   KO1 ia C TC t , KO > >TC t > i..   . aS
且 粉 末状 T O 对 MC 降解 速 率要 比粒状 T o 的快  i: i 

自存 在 自身 的局 限性 : 氯会产 生 消毒 副产物 , 独 臭  单 氧氧 化 的臭 氧 利用 率 不 高 , 本 太 高 ; 锰酸 钾 、 成 高 二  氧 化 氯对 MC 的针 对 性 不 强 ,降 解 MC 的效 能 不 
高 。微囊 藻 毒 素在 紫 外光 照 下其 侧 链 A d 会 受 到  da 破 坏 而使 MC脱 毒或 被 降解 , 单纯 光 照 法所 需 的  但 时 间相 对较 长 。 由于 这些 常规 的处 理方 法都 各有 其 

的多 。在 实 际应用 中, i  TO 粉末 难于 和水 分离 , 粒状  TO 的催化 效 能又较 低 , 了实现 TO 紫 外光 催化  i  为 i  氧 化 在 实 际 饮 用 水 处 理 中 的应 用 , 研 究 者 通 常 把  TO 负载 于 载体 上 ,制 备 成 负 载 型 的 T0 光 催 化  i  i  剂 。其 中 , 常用 的载 体是 粒状 活性 炭( AC , i / 最 G )TO2  
GA 负载 型 催化 剂 在 发挥 TO 光催 化 氧 化 MC作  C i  用 的 同时 , 结合 了 G 还 AC对 MC的吸 附作 用 , 一  进 步 高效 去 除水 中 的 MC。L e等 人 [ 为 TO G   e 7 1 认 i J AC 光 催化 氧化 MC的作用 机理 为 :粒状 活 性炭载 体 己  吸 附 了的 MC,会 逐 渐 迁 移 到 活 性 炭 表 面 负 载 的  TO 表 面 , T O 光催 化氧 化进 一步 降解 。 i  被 i    TO 厂『 化氧 化对 MC 的降解 效 能会 受 到很  i 2 V催 L

局 限性 , 降解效 能都 相对 低 下 , 且 要保 障饮 用 水 的供  水 安全性 , 需要 开发 新 的高效 降解 MC 的方法 。 就  

2 降解 MC的高级氧 化技术 
凡是 以促 进 羟基 自由基 (OH ) 成 为 目的的 过  ? 生
程 , 定义 为 高级 氧 化 技术 。 由于 常规 处 理 MC 的  被

方法 各有 局 限性 ,研 究 者 提 出 了采 用 光催 化 氧 化 、   Fno etn及类 F no etn法 、 3 0 、金属 离 子催 化 臭氧  O/ 2 H2 氧化等 高级 氧化 技术 进一 步提 高 MC的 降解 效 能 。  

多 因素 的影 响 。光 催化 过程 中 , MC的初 始降解速 率  极 大 地 依赖 于 溶 液 的 p H。溶 液 p 的 变 化会 引 起  H TO 在水 中 的表面 羟基 的带 电状态变化 , 究表 明阐  i  研 , TO2 2个 p i 有 Ka值 (Ka= .,K 2 9 ) 其 表 面  p l26p a= . , 0
零 电荷 点 p  近 似 等 于 6 , 当溶 液 p 接 近 p H . 4 H   时 , i 在 水 中 的 的大 多 数 表 面 羟 基 是 中性 状 态 ; TO    当溶液 p H远 低 于 p   时 , 质 子 化 的表 面羟 基 占  H 则

21 光催化氧化法  .
光催 化氧 化法 是针 对紫 外光 降解 MC所 需 时 间  较 长 的 问题 , 用 TO 等 一些 特殊 的半 导体材 料 作  采 i2 为催 化剂 , 当一定能量 的光照射催化 剂表 面时, 使表面  的电子 分离产 生 电子 . 空穴对 , 激发产 生 ? 加速  并 OH, A d 侧链 中的共轭 双键 断裂 ,从而大大 提高光 照对  da MC的降解速率和 降解去除率 的一种 高级 氧化 技术 。  

多数 , 时 TO 表 面带 正 电荷 ; 当溶 液 pi 高于  此 i  而 r远 p H衄时 , 质 子 化 的表 面 羟 基 占多 数 , 时 TO 表  去 此 i  面带 负 电荷 。 MC L 的 p a约 为 30 溶 液 p 小  而 .R K ., H
于 30时 , — R 带 正 电 ;溶 液 p 大 于 p a时 , . MC L H K   MC—R 带 负 电 。 因 此 ,在 p 3 . 范 围 内 , L H  ~64的  

21 紫外光催化氧化法  .1 .
许 多研 究 已经证 实 , i J TO V催 化 氧 化 法 是 一  种 能够 高 效 降解 MC 的方 法 , 至对 高浓 度 的 MC, 甚   TO2 V催 化 氧化 法 的降 解 效果 也 很 好 [1 hp  i 凡『 2。S e. - 4 hr [ ad等 5 1 研究 了 MC— R、 分别 L MC— R、 Y MC. R 这  R 3种微 囊 藻毒 素在 粉末 TO/V 光催 化 体系 中 的降  i2 U
解速 率 ,发现 均 比单独 的 U C 光照 下 的 降解速 率  v. 要快 。这 与 L wtn等 人 [ a o 3 】 的结论 一 致 , a tn等 [ Lwo 3 1   发现 MC L 经 TO V 催化 氧 化 后 , — R被 快  —R i  MC L

MC L —R在 TO 表 面 的吸 附 能力 较 强 ,降解 效 能 也  i  相 应较 高 。F i 等 人【 et z 8 】 的研究 中 , 的 TO凡 催  MC i’Ⅳ 化 氧化 初 始 降解 速 率 的最 大值 出现在 p  . , H35时 碱  性 p 条件 下 光催 化 氧 化 的 降解 速 率 相对 很 慢 。除  H
了 p 外 , i   投 量 、 型 , 照 强 度 对 TO Ⅳ  H TO 的 晶 光 i 

速 降解 , 光催 化 氧 化 2   n后 , .R几 乎完 全 被  0mi MC L 降解 , 其矿 化度 并不 高 , 但 只有 1%左右 , —R经  0 MC L TO2 V催 化氧 化后 生 成 的一系 列 有机 副 产物 经 咸  i/ u 水 虾 生 物 测 定 后 发 现 [ 紫 外 光催 化 后 生成 的 这 些  3 1 , 副产 物 不具有 毒性 。这 表 明光催 化氧 化法 不仅 能 大  幅 降解 MC, 且 能脱毒 , 障水质 的安全 可靠性 。 而 保  


催化氧化 MC的降解效能都有影响。 i  TO 的投量越  高, MC的 降解 效 果越 好 ,但 TO 投 量太 大 时会造  i  成光 散 射 从而 降低 催 化 效 果 , 因此 , i  TO 的投 量存 
在 最佳 值 。 普遍 研 究认 为锐钛 矿 晶型 的 TO 具有较  i 
高 的光 催 化效 能 , 更有 利 于 降解 去 除 MC, 也 有些  但

研 究 发 现 含 一 定 比例 金 红 石 的 TO i 比锐 钛矿 的 降 
解 MC 的效能 高 。 一 定光 照强度 范 围 内, 在 光照 强度 

与 MC 的降解 去 除率成 正 比。  

而 对 于 不 同类 型 的市 售 TO  降 解 MC 的效  i 其

21 紫外光催化氧化的联用工艺  .2 .
催 化 剂 TO 在 光 照 作 用 下产 生 的 电子 一 穴  i  空 对对 光催 化氧 化过 程起 着至 关重 要 的作用 ,而这些 

能也 各有 差异 。Lu等人 [ i 6 1 光 照 2  n后 , 发现 0mi 4种 
常用 的市售 粉 末状 TO  MC的 降解效 能 顺序 为 : i 对  

l  6

水处 理技 术 

第3 6卷 第 4期 

电子 一 穴对 容易 复合 ,这 就会 在 一定 程度 上 降低  空

组合 工艺 中,起到减 少 T O 表 面 电子 一 i  空穴对 复合 

光催 化氧 化 的效 能 。 了避免 电子 一 为 空穴对 的复合 ,  
同时进一 步提 高 MC的 降解 效能 , 一般 会把 T O 紫  i 

作用的是高铁 的还原产物 中间价态铁 (eI 、ei) F(D F v 、 I f  
F ( 等 ), eV) 但在 水 中直接投 加 F 针的 F 3TO 光催  e e /i   +

外 光 催 化 和 其 他 一 些 氧 化 方 法 联 用 ,如 
TO V H O 、 i i   / 2 2TO删 高铁 酸盐 联用 工艺 。   H 0 具有 良好 的 电子捕 获 作用 , 用 以克服 光  2: 是 催化氧化中 电子 一 空穴对复合现象的最常用的氧化剂 。   TO / V H 0 工艺 由于其比单一的光催化氧化工艺具  iz / 2  U 有更高的降解效 能, 且该工艺无二 次污染 , 成本低 , 因而  成为近年来的研究热点。 i Lu等人时 比了 T O 几 vH O: i2厂/    工艺 ( 质量 分数 1 i   量分数 O1 0 ) %TO , 质 . %H2  和单独 

化氧 化体系对 MC的降解 效能和 降解 速率都 比高铁 .  
光催化 体 系低得 多 。  

21 可见光催化氧化  .3 . 目前对 于光催 化 降解 MC的研 究主要 集 中在紫  外 光 催化 氧 化领 域 。 Wek r 【 、 le 斤 n 陈晓 国  t 用  等 】 4   】 采
太 阳光 作 为光 源 对 MC进 行 了 YO 光 催 化氧 化 的  i  研 究 , 采用 的也 是太 阳光 中的紫 外或近 紫 外波 带 。 但   而 太 阳光 中 紫外 光 能量 仅 占 4 %,可 见光 能量 却 占 
4 %, 了提 高 光催 化剂 对太 阳光 的利 用 率, 一 步  3 为 进

U TO 光催化氧 化降解 MC L V/ i:  R的效能,发现加入 
H 0 能更快速 的完全降解 MC L 且水样的蛋白酶活  2: .R, 性抑制程度也快速降低 了。C ri 等人口在 1 ( o s n h   % 质量 

提 高光催 化氧 化 MC的实用 价值 ,一 些研 究者 开始  研 究 如 何 将 光 催 化 剂 的 吸 收 光 谱 拓 宽 到 可 见 光 区 
( 于 4 0n 的光 波 长区 ) 进行 可见 光 的 TO  大 0  m , i 催  化 氧化 降解 MC。  

分数 v 的 P 5 TO  ) 2 型 i 悬浮液中投加体积分数 0 0% . 1  0


0 %H O , .    6 对天然水体铜绿微囊藻暴发时提取出来 的 

MC L —R进行 降解, 结果显示投加 I0 都 能提高光催化  -   I 2 氧化对 MC L —R的降解效能,但低浓度 H0 投量对应    
的降解 效能更 高,该研 究中 H2  0 的最佳 投量范 围为  0 0 % ̄0 %。过量 的 H O 会和 MC L .5 0 . 1 22 —R在 TO 表面  i2 存在竞争吸附现象 ,减少了 MC L — R在 TO 表面的吸  i 

目前 , 可见 光催 化 降解 MC 的相关报 道较 少 , 这 
些 研 究 也大 都 集 中在 对 T O 进 行 改性 掺 杂 后 提 高  i  其在 可见 光照射 下 的活性 。 杂 的物 质 有金属 元素 、 掺  

金属 氧化 物和 非金属 元素等 。 研究 发现 , 掺杂 非金属  元 素对 于拓 宽其 吸 收光 谱 更有 效 。C o 等人 [在  hi 1 5 ] T0 中掺杂 氮 , i  形成 N.i  T0 光催 化 剂 , 催 化 剂 与  该 TO 相 比 , 收 光 谱 红 移 , 可 见 光 区 ( 于 40 i  吸 在 大 2  n m)能有 效 降 解 MCL 活 性 最 高 的 N—j2 见  —R, T0 可 光催 化剂 的 降解 去除 率 高达 8% 。Ple 6 e z等人 【则  a l 6 J 在 T0 中 同时掺 杂 了氮 、氟这 两种 非金 属元 素 , i, 制  备 出了 N.  i  FTO 纳米 光催 化 剂 , 这种 新 型掺 杂纳 米  催 化 剂 的 比表 面 积 大 、 介孔 结 构 丰 富 、 且聚 合 度低 。  
N.. i 由于吸 收光谱 发 生红移 而使 有效 带隙 能从  FTO: 原来 的 3 0e 降 低 为 27  V,从 而 在 可 见 光 区  .  V 0 . e 5

附量, 从而导致降解效能相对下降。 与单纯的 TO 光催  i  化相 比,i Ⅳ/ 0 体系 ,除 了光催化 作用在 TO TO, H2  I i  表面产生的? H之外 , O 水中也会存在一些 H O 产生的 ?  ,   O H,这些水中的? H会进一步氧化 MC或其副产物。 O  
但经 TO/ V/ 02 i 2 H: 氧化 后 , U MC也 并没 有完 全矿 化 ,  

其矿化度 仅从 6 %提高到 了 1%, . 4   只是 TO儿J/    8 i2 VH O 氧 化后会 生成相对较 多的小分子副产物 。   高铁 酸 盐 的氧化 过 程会 产 生 F I ) F ( 1、 e(I 、 e I   I V

F ( 等氧化性离子, e V) 这些离子在光催化反应中能  起 到 电子捕 捉 剂 的作用 ,以减 少 电子 . 穴对 的复  空
合 。Xi n 人…考察 了高铁预 氧 化 / i 光 催化 组  g等 】 TO: 合 工 艺对 MC L 的去 除效 能 ,发 现 与单 纯 的光 催   R 化 氧化相 比, 该组合 工 艺能够 取得 更高 的去 除率 。 苑  宝 玲等人 口对 高铁 一 2 1 光催 化 氧化 协 同 去除 MC进 行 
了系统 的研究 。结 果表 明 , 加 1  ? 高铁 就 可  投 0 mg L

( 于 4 0n 大 2 m) 对 MCL .R也 有 很 高 的 降解 活 性 。   N FTO 和 藻毒素 间的静 电作用在 可 见光催 化氧 化   .i  降解 MCL 的过 程 中发挥 重 要 作用 。N.—i2 .R FT0 对  MCL 的 降解 活 性 比单 纯 掺 氮或 单 纯 掺 氟 的 TO —R i  光 催化剂 的效 果都好 。可 见光 催化 氧化 的研 究 目前  尚处于起 步阶段 , 其具有 很 高 的实用价 值 , 但 是未 来 
光催化 领域 的发 展 方 向。  

将 光催化 效 率 从 6%提 高 到 10 ,实现 快 速 完全  3 0%
去 除 MC的 目的。增 大 高铁 的投 量 , 毒素 的去 除  藻

22 Fno . etn及类 Fno   etn法 
221 F no ..   e tn法  

速率加快 , 但当高铁投加量达到 4  g L 时, 0 ?   由于  m 生成较 多的 F (H) 20 0  波段 的紫 外光  eO 抖对 9  ̄4 0 m n
较 强 的吸 收作用 而 降低 了 TO 表面 的光 强 , 而使  i  从 协 同体系对 MC的去除率反而有所 降低 。这表 明 , 高 
铁. 光催化组合工 艺存在最佳 的高铁投量 。 管在该  尽

Fno etn法 是 F H ̄ 体 系 在 酸 性 条 件 下 ,e   e+ O, / F斗 促 进 H2  0 分解 产 生 ? 的过 程 。Ga e OH j k等人 【采  d 1 7 j

用 不同浓度 的 F n n et 试剂分别对铜绿微囊藻毒素  o
MC L . R进 行氧化 降解 研究 , 发现 1  5 mmo? - 2   l   0 和  LH

鲁 金凤 等 , 高级氧 化技术 降解 微囊 藻 毒素 的研究进 展 
1  .mmo? 一 e 的高浓度 F no 5 lL1 2   + F etn体 系 的氧化 去除率  最高 , 氧化 5 n ,   后 初始浓度约 3 0I l  的 MC   mi 0  mo? x L . L R就 能降解 9 %以 上。乔 瑞平等人 【 7   8 1 发现 F no e tn试  剂氧化体系能有效地降 MC L 降解 过程 符合准一级  — R, 反应动力学 。在 F  浓度 01 e .mmo? ~H 0 浓度 1    lL 、 2 2   5 mmo ? ~p 为 41 lL 、 H .8的 条 件 下 ,氧 化 3   n后 , 0mi   MC L 的去 除率可 以达 到 9 . —R 24 %。Z o g等人 【考  hn   9 J 察 了另 一 种 主 要 的微 囊 藻 毒 素 异 构 体 MC R 经  .R F no e tn体系 氧化 后 的降解 效 能, 结果 表 明 ,e tn法  F no 对 MC R . R的降解 效果也 非常 明显 。 佳 的降解 条件  最 为: 浓度 1   . mmo? — 2 201  5 lL H 0 , . mmo . F   反应  0 1L e , 温 度 ( 5 1 C,H ~4 2 ± )o p 3 。在 此条件 下 反应 3   n 0mi  后 MC R 的 降解率 可达 到 9 %以上 。经动 力学 拟  .R 9 合 发现该 反应遵循 假 一级反应 动力 学 。  
222 类 F no .. etn法 

1    7

解 产 生 ? H 为 目的 的过 程 被 G ae定义 为基 于臭 氧  O l z

的高级氧化 技术 。基 于臭氧 的高级氧 化技术 主要有 :   O H : J 0 联用 、 厂J 用 、 o3 V联 L 均相 金属离 子催化臭氧 氧 
化及多相金属氧化物催化氧化 。目前 , 用于 MC降解的 

研究主要集 中在 0,{   /  联用 技术 和 0/e 系 。 }0 3  体 F  
23 1 03 -02 ..   /I   I2

O H0 体系 是 国外 最常用 的基 于臭氧 的高级氧  J    化技 术 ,该体 系 中 H0 能大大 加速 臭 氧 的分解 , 2  产 
生大 量 的? H。R sa o   比 了 O H2 2 O o i n [对 t 2 】 J 0 催化 氧化  和单独 臭氧 氧化藻 毒素 的效 能 , 发现 03     用工  /0联 H 艺 比单 独臭氧 氧化 更有 效 。AI ma i 等 人 系统    Mo na 地 研 究 了 O H 0 体系 分别对 MC L J 2: .R和 MC R 的   R 处 理效 能 。 结果表 明,   0 联用 工艺对 MC.R和  O   L

MCR 的去 除率要远 高于 单独 0 氧 化和单 独 HO .R     
氧 化 的。 固定 H 0 的初 始质 量浓度 ( . 1 ? -      00   L1 0 mg ),

类 F no etn法 是 在 F no etn试 剂 的 基础 上引入 氧 

随 着初 始 臭 氧 投量 的增 加 , —R 和 MCR 的 降  MCL .R
解 去 除率都 随之升 高 , 当初始 臭 氧投 量 为 05mg LI . ?-     时 ,在反 应 8  后 , —R 的去 除率就 高达 9 % 以 OS MC L 8  

化 剂 或 紫外 光 进 一 步 提 高 ? H 的 生成 速 率 ,进 而  O 提 高 氧 化 效 能 的 一种 高 级氧 化 方 法 。其 中 最 常 用  的类 Fno 剂 是 光 助 Fno etn试 etn试 剂 , 即 U Fn  V/e—
tn试 剂 。 该 类 F no o e tn体 系 实 际上 是 F no e tn体 系  和 U\ H 0 体 系 的结 合 。体 系 中具 有 光 敏 效 应 的  ,    , F ( H) 合物使 F z UV促进 H 0 的分解 具有  eO  络 e和 + :  协 同效应 , 而火 大提 高 了? H 的 生成 速率 和 氧化  从 O 效 能。B n a 捌 采 用光 助类 F no ad l a【 e tn法对 Va ed  l  e l B ao水 库 蓝 藻爆 发 时提 取 出来 的 MC.R藻 毒 素  rv L 进 行 降解 , 以单 纯 的 F no 并 etn系 统 作 为对 比, 现  发 光 助 F no e tn法 大 大 提 高 了单 纯 的 F no e tn体 系 对  MC L 的 降 解 速 率 , 在 采 用 较 低 的 H O 浓 度 时  .R    ( .~5   25 . mmo? — 0 lL1 ),光 助 F no etn体 系 氧 化 3 ~  0 4   i , — R可 以达 到 10 0r n后 MC L a 0 %的 降解 ;而 单 纯 


上; 固定 初 始臭氧 投 量 (.mg L ) n0 初 始 质量  01 ?。 , 2   
浓 度 在 00 1 00 5mg L . ~ .   ? 。的 范 围 内 增 大 时 , 0 0   MC L 的去除率 从 6 %升 高 到 了 9 %, 当 H 0 初  —R 5 5    始 质 量 浓 度 为 0O  ? 。时 , — R在 反 应 8   .1 mg L MC L OS

后全部 降解 。 当初 始臭氧 投 量为 01  ?一H0, 而 . mgL , 2   5
初 始 质 量 浓 度 为 00 5mg? 。时 , 反 应 8   , .   L 0 0S后   MC.R 的去 除率 达到 9 %以上 ; 当 H 0: 始质 量  R 5   初 浓 度 为 0O  ? , .1 mg Ll 初始臭 氧投 量升 高 到 04mg L  . ?。   时 , — R在 反应 8   后完 成全 部 降解 。 MC R 0S  
232 O3 c ..  /   F

0/e 系属 于均 相 金 属离 子 催化 臭氧 氧 化 这  3  体 F

基 于臭氧 的高级氧化 技术 。F 能促进 臭氧分解 生  e

Fno 系 的降解 效率 最高 只有 6 %。乔 瑞平 _等  etn体 0 l 8 】

成 ? H。A1 ma i 等 人圈考 察 了 O F 抖工 艺对蓝  O   Mo na Je

人 也发现在 F n n体系 中引入紫外 光后 , —R et o MC L   的 降解 速 率 比未 引 入紫 外 光 前 大 幅提 高 ,反 应 2   0 a n后质 量 浓度 04  ? 。的 MC L 基本 完 全 降  ri .1 mg L .R
解 ,且 光助 F no e tn体 系 能促 进 F  还 原 为 F   因  e e, 此, 光助 F no e tn体 系 中可 以用 F  代替 F n  e e。

藻 的 两 种 主 要 的 微 囊 藻 毒 素 异 构 体 MC L 和  .R
MC R 的降解效 能 , .R 发现 此体 系 中, 溶解臭 氧和 F   e 还原 反应过 程 中促进臭 氧分 解产 生 的 ? OH二者 协 同  降解微囊藻毒 素。随着初始 F  质 量浓度 的升高 ( e 初  始臭氧 投量为 0   ? ~F 斗质量浓 度从 0 5 ?   .mgL ,e 2 .  L 0 mg 升 高到 02   ? 。 MC L .5 mg L ), — R的 降解 去 除 率 不 断增 

2 基于臭氧的高级氧化技术  . 3 臭氧 是一种选择 性强 的氧化 剂, 不饱和键 和苯  对 环 上 电子云密度 大的位 置具有较 强的氧化 能力 , 而对 
饱 和键 位置 的氧 化能力 很低 。臭氧 在水 中不稳定 , 能 
分解产 生氧化 能力 更 强的 ? H, 由于臭 氧 自分解 产  O 生 ? H 的速 率 相对 很慢 , 究者 开始 着 眼于 促进 水  O 研 中臭氧 分解 成 ? OH的研 究,这种 以促进 水 中臭 氧分 

大 ,初 始 F 质量 浓度 为 02  ? ~时, 反应 8s e . mgL 5 0 
后 MC L 的去 除率 就 高达 9 %以上 。再 继 续增 加  .R 9

初始 F 质 量浓 度 ,则 MCL e .R的 去 除率 不 再 明显 
升高 ,这 可能是 因 为过量 的 F 2会 形成 一些 铁 过氧  e   羟基络合体, F(   ’ eHO ) 如  和 F ( H ( O ) , 些 络  eO )H   这 抖

合 体 会 分解 产 生 ? O  F  ? O 和 有 机 物 反 应  H 和 e,H  

l  8

水 处理 技术 

第3 6卷 第 4期 
P t c  h tbi  2 0 ,1 8 3 9 3 4. hoo hP o o oA, 0 2 4 : 4 — 5  

活 性 较 差 。MCR 经 O e —R W 抖体 系 降解 的 规 律 和  MCL .R相 同。 随着初 始 F 浓 度 的增大 ,   R 的  e MCR 降解去 除率 先升 高后保 持稳 定 ,初始 F 浓度 和初  e
始 臭 氧 投 量 都 为 O2   ? 时 , 反 应 8   . mg   0 0 s后  MC L — R的去 除率 达到 9 %以上 。 9  
[】 6 

【】 S e h r    , So k n t m  , d   l es 5  h p ad G S tc e s o S eVi i   P ooc tlt   r l r D. h t —a yi a c

d ga ao  f y o atr lo isnwa rJ. o i n 9 8 erd t no  a bcei  x     t [ T xc ,19 , i cn at n i e ] o  
3 1) 19 —9 1 6(2: 8 510 .  
“ u l L wt n L A, hn ma n  W , ta . e p o o a a y i  e   , a o     Ba e n D  e  1 Th   h t c t l t d - c

c mpo io   fmirc si — R  s g slce  i nim  ixd   o st n o   co y t L u i  ee td tt u do ie i n n a

3 结论与展望 
目前 ,我 国的许 多地表 水水源 都 不 同程 度 的存 

maeilJ. h mop ee2 0 , 64:4 ?5 . t as ]C e shr,0 9 7 ()595 3 r [  
L eD K  m  — C oI , t 1P oo aa i o iaino mi e   - Ki SC, h   C e a. h t ctl c xd t  f — -   t y   o  
co y t - r c si LR n a f dz dbe  e co   a n   O2c ae   ci n i    uiie   d ra trh vigTi -o td at? l  

在 富营养 化 的 问题 ,藻类 及 藻毒 素的 问题是 当 前我  国所 面临 的 一个 亟待 解 决 的难 题 。光催 化 氧 化法 、   Fno etn及 类 Fno etn法 、 3 0 和 O e O/ 2 H2 W 斗这 些 高 级  氧 化技术 对不 同浓度 的微囊 藻毒素 都有 很好 的 降解 
效果 , 且其 降解 产物 无生物 毒性 , 当前 国 内外 一致  是

vtdcro [ . e u f el 12 0 ,413:96 . ae  b nJ SpP r T c . 043 (—) —6  a ] i mo , 5 i A , z i T  J ne  J e  . oo aayi d ga ain e a c (】 Fet  J W at  D, o sG , t 1Ph tc tlt  e rd to   8  
o   e bu   re   la o i  e o y t ? ft   leg e nag ltxn mire si ? i   aurlo g - h n LR n an t a  ra - n  

i au o s txJ. n i nS i eh o. 9 93 :4 —4 . c q e u  r [ E vr  c  e n 119 ,32 32 9  — ma i ] o T , 【】 9 
Lu I a o   A,Conih B,e  1 i ,L wt nL  r s  ta.M e h it  n  o ct  c a si a d txii n c y

s de fh  h tctl i xd t no mimcsi-R[]o r t i o te oo a y c iai  f c yt L J. u- u s p at o o n J  
n lo   h t—h m ity a d P tbilg   Ch m it 2 0 ,4   a  fP oo c e sr     hoo oo y A: e sr 0 2 1 8 n y,

推广 的微 囊藻 毒素 处理技 术 。   今后 高级氧 化 技术 降解微 囊藻 毒素 的研究 将 主  要集 中于 以下 几方 面 : 1 具体 明确 微囊 藻毒 素在  () 各 高级氧 化过程 中其 中问产 物和 最 终副产 物 的分布  规律 , 进一 步探 讨各 自的降解机 理 , 别 是对 于可 见  特

(  )3 93 4 13:4 -5 .  
r s   JP A 【0  Co nih B     11 , wt n L A , b r o     La o     Ro e t n P KJ. d o e   e o — s Hy r g n p r x  

iee h n e  h tc tl i xd t no mire s n L u igt  d  n a c dp oo aay co i i  f co y t - R  n  — t a o i s i

tnu doieJ. pidC tls  : n i n n l2 0 , 5 a im ixd [ Ap l  a yiB E vr me t , 0 0 2  ] e a s o a ()5 - 7 1:9 6 .  
X n   Yu   , n g Y t 1 h tc tl i  e xf a o   f i gH, a B Wa   ’e a.P oo a y ed t i c t n o   n   at o i i

光催化氧化法这些尚处于实验室探索阶段的高级氧 
化 技术 , 催化 剂 的筛 选 原 则 、 行参 数 、 其 运 降解 机 理  都有 待于 明确 ; 2 在 实 际水体 中复 杂水 质条 件下  () 进行 高级 氧化 降解 微 囊藻 毒素 的实验 ,明确实 际水 

mircsn o ie 、i   r t rt ame t[ . Junl f coyt scmbn vt f r eper t n J o ra o  i d he a e 】   E vrn etl cec a dH at — at 2 o, 74:4 —4 . n i m na  i e o S n n el P rA,o 2 3 ()6 16 9 h   [2  苑宝玲, 1】 陈一萍, 郑雪琴, . 一 等 高铁 光催化氧化协 同去除藻毒素 

的研究[]环境科学,0 42 () 161 8 J. 2 0 , 55: 0 .0 .  
le  Sti egC. tso u cs b tn ep o o e stzd M 【3  W ek r , enb r  Rae fh m i u sa c  h t sn iie   11

体中有机物 、无机离子等对这些高级氧化技术微囊  藻毒 素降解 效能的影响 ; 3 针对现 有技术 中的一些  () 不足 之处 , 从实 际应用 角度 出发 , 对现 有高 级氧 化技 
术 中的一些经济 技术指 标进一步优 化 。比如: 决紫  解 外光催 化氧 化法 中紫 外光在 实 际水体 中的穿透 能力  弱, 紫外灯寿命 短的 问题 ; 克服 F no etn及类 F no etn法  需要把 水 的 p H调成 酸性 带来 的一些 问题 ; 提高 臭氧 

d gaaino mi o yt —Ri a rl t s[] n o c erd t  f c csi L   n t awae J.E  ̄rnSi o r n n u   r  
T c 1 2 0 ,4(】3 1-4 9 el . 00 3 8:4 53 1. mo ,  

肖邦定, 徐小清, 太阳光 / 等. 多空 TO 膜催化降解 微囊  i  【4  陈晓 国, 1]
藻毒素[] J. 中国给排水, 0 ,9() 6—9  2 31 7: 1. 0 1
o  tno   G, Pea zM , e 1 M e o oo sn打O  le  ta. s p ru   i - 【5 Ch iH, Ano iu M   1]

g n d p d i 2 o te h tc ml i e — o e  T 0  fr h  p oo a y c et  ̄in f t e t  d s u o  o   h   r
c a o ce a o i  co y t - R  n e  sbe lg tirda  y batr ltxn mirc si L u d rviil ih ra i- n i n

利用率; 等等。( ) 4 结合高级氧化技术各 自的优势, 开  发 降解 水体 微囊 藻毒 素和保 障饮 用水 安全可 靠 性 的  高级氧化技术组 合工艺及 其集成技术 , 并设计 结构简 
单、 行稳定 、 运 实用性 强的 高级氧化 大型反 应器 。  

t rJ. n i nSi eh o.0 7 12 )73 -5 5 i l】E vr  c T cn 12 0 , ( 1: 5 07 3 . o[ o   , 4   【6  P l z d    rzA  Sahts ,t 1V s l l t c vt 1】 ea   el C u  A, ttao  e a. ii e i - t a   e M, a E   b  g a i - h
e   F c d p dTi   a o at lsfrt   h tc tl i  e r - d N— —o o e   O2n n p ri e    p oo aay cd ga  c o he t

d ino mi o yt —R i  trJ. tl o a ,0 914(—) t ao  f c csi L   wae[ CaaT d y20 , 12: r n n ]   4  
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S i   W , Ga a  一 n M . g a a i n o   m t D  h m lE1Di  De r d t   f o

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( 下转第 2 7页 )  

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2  7

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2TeG agi e a oaoyo n i n e tl n n eig Poet nadA ssm n, in5 1 0, hn ) .h  un x K yL brtr  fE vr m na E g er , rt i  n ses tGul  4 04 C i   o i n co e i a
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Ko wod :ciec b n p ec lrn t n; y pod cs a s r i n n oa tv  ab n y r sa t  a o ; r-h o ai b - r u t; opt ; a -ci ec r o   v r i o d o n

( 上接第 1 页 ) 8  

P  )3 】 ‘RES SON ADVAN(E OXI 1D DAT ON  】 ) I P  CES E ’R THEDEGRADTI S SI0 ON  OF 口    【 ( > CYSI     DR j; 、 W l I   ll  : G  A ER 】  

L  neg, oWeja G o ay n, i acn  ̄ n   sa Lu ha g uJ f  Gu  nun, u   o a LuB iag, i n Xi Wag hn, iYa f ‘ Qi   n 
(. oe o E vrn na c nea dE gneig N n a U iesy Tajn3 0 7 , hn ; 1 C t  f n i m tl i c n  n er , a ki nv rt, i i 0 0 1 C ia t oe Se i n   i n  
2  . n  eed Mu i gG nr   nc   E gn eigD s n& R sac ntueB rn  0 0 2 C ic n er  ei i n g eerhIsi t, e i 1 0 8 , hn ̄ t g "   ’  

3 C l g  ArhtcueadE vrn n, i unU ie i , h nd  10 5 C ia  . o e o c i tr n  n i m tSc a   nvr t C eg u6 06 , hn) le f e oe h sy
All tMo  a ninh  enp i nte olt no mircsn ( C i  e r kn   tr o re    cn er. o v rtecn et nl ,mc: r a et  a b e a o     l i  f coyt sM )nt   i igwae  ucsnr et as H wee,h o vni a s e o d d h p uo i h dn s i e y o  

me o s f  erd inal a e hio  mi t n. v ne  xd t npoess AO saea ihye et eme s o  Cdgaain T e t d  MCdga ao  lh v  e  wnl t i sAda cdo iai  rcse ( P )  hg l  c v  a   r  erd t . h  h o t   t r i ao o r   f i n f M o

rl e  sac f v cdo iainpoessfr edga a o f co yt s e u ea dr e ho  a e xdt  rcse     erdt no  rc sn    mma zd ic dn  tnu do ie( i9p ooaa t  t er d a n o ot h i mi i a s r i r e,n l igtaim ixd TO  h tctl i u i yc
o i t n p ooctlssc mbi dwi   d o e   r xd   rfrae v sbel h hoo aayi  e r ain F no   dp oo F no  xd t n  xd i , h t aay i o a o ne   t hy r g npeo ieo ert, iil i t h g p t c tlt d g a t , e tn a  h t- e tno iai , c d o n o O  n 0  a d  .nve o t ed sd a tg so t s  I iw f h  ia v a e  fheeAOP  e e c e  rM C e rd in teis e  n  h  r be   a e dt   eole   r n sr sa h sf   r o d ga to ,  su sa dt ep o lmstt n e   ber s v df   h h o o

h t eM C d g a aind rn e dt r o u igAOPsi h utr reprp s d  ntef u ea o oe . 1I 【   : ir c sis a v c do i to  rc se ; rn igwae ; e rd t n m co y tn ; d a e  xd inpo es s d ikn   tr d g a i   n a a o


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高级氧化技术
高级氧化技术_农学_高等教育_教育专区。复习资料 1. 高级氧化技术的定义:利用强氧化性的自由基来降解有机污染物 的技术,泛指反应过程有大量羟基自由基参与的化学...
高级氧化技术
高级氧化技术 Advanced Oxidation Process 摘要: 随着我国国民经济的快速发展,高...国内外在难降解持久性有机污染废水处理方面开展了较多 的研究,高级氧化法以其...
基于微囊藻毒素毒理学研究进展
有 些研究发现,微囊藻毒素肝毒作用与体内活性氧(ros)及其诱发的脂质过氧化水平...微囊藻毒素生物降解的研... 5页 免费 微囊藻毒素污染控制技术... 5页 1下...
高级氧化技术的研究和应用
高级氧化技术的研究和应用 1402032026 孙小飞环境工程(2)班 摘要:综述了近年来...阐述 了它们处理难降解有机废水的反应机理、特点、存在的主要问题及其应用进展, ...
高级氧化综述
大分子难降解有机物氧化降解为低毒或无毒的小分子 物质,甚至直接降解成为 CO2 ...国家研究正向实用化阶段发展, 但在我国研究仍较多处于实验研究 阶段,离该技术的...
概述高级氧化技术的集成研究及特点说明
4 高级氧化技术中非均相体系氧化技术的研究进展 焦化废水的成分复杂,含有大量难降解有机物质,可生化性差,采用传统的生化处理方 法一般难以获得良好的处理效果, 与...
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