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甲醇气相氧化羰化法合成碳酸二甲酯的Cu-AC催化剂活性研究


第 2 7卷 第 6 期  21 0 0年 1 1月  精 细 石 油 化 工  S PECI ALI TY  PETROCHEM I CALS   甲醇 气 相 氧化 羰 化 法 合成  碳 酸 二 甲酯 的 C — uAC催 化 剂 活 性 研 究  宋军超  李长有  赵 天 生。   马 清祥。   (. 南城建学院化工系 , 南 平顶 山 470 ; 1

河 河 6 2 0  2 宁 夏 大 学 能 源化 工 自治 区 重点 实验 室 , 夏 银 川 7 0 2 ) . 宁 5 0 1  摘 要 : 用 连 续 流 动 固定 床反 应 器 , 究 了 用 于 甲 醇 直 接 氧 化 羰 化 合 成 碳 酸 二 甲酯 的 负 载 型 C — 采 研 uAC催 化 剂 。   分 别 考 察 了铜 离 子 价 态 、 浸渍 溶 剂 、 含 量 和 载体 活性 炭孔 修 饰 对 催 化 剂 活性 的影 响 。结 果 表 明 , 铜 由浓 氨 水 为  浸 渍 溶 剂 , C为 载 体 , u 1 性 组 分 制 得 的 C — C 催 化 剂 具 有 较 高 的 催 化 活 性 和 D A C C活 uA MC选 择 性 ; 化 剂 中  催 C u质 量 分 数 达 7 5 时 , 化 剂 的活 性 最 高 , u质 量 分 数 过 高 , 使 催 化 剂 表 面 富 集 大 量 C O 物 种 , 致  .  催 C 易 u 导 D MC选 择 性 及 收 率 明显 下 降 ; C C 为 活 化 剂 , 得 的 A 可 明显 改 善 载 体 的 孔 结 构 性 质 和 孔 径 分 布 , 以 u1 制 C 孔  径 分 布 主 要 由修 饰 前 的 15n 较 大 微 孑 区 转 变 为 2 5n 左 右 的 中孔 区 域 ; .  m L .  m 中孔 分 布 比例 较 大 且 孔 径 范 围  在 2 5n 左 右 的 A .  m C载 体 有 利 于 该 活 性 组 分 的分 散 及 甲醇 氧 化 羰 化 催 化 活 性 的 提 高 ; C 在 u质 量 分 数 5   时 , 醇转 化 率 可 达 3 .  , 甲 5 0 DMC时 空 收 率 为 2 1 9g ( g?h , DMC选 择 性 仍 在 9  以上 。 1.  /k )且 5   关 键 词 : 酸二 甲酯  甲醇 碳 氧化羰化 催化活性 铜  中 图分 类 号 : TQ4 6 9   TQ2 5 5  2 .4 2.2 文献 标 识 码 : A  目前 , 已报 道 的 甲醇 氧 化 羰化 法 合 成碳 酸二  甲酯 ( DMC) 工 艺 包 括 液 相 法 和 间 接 气 相 法 。 的   液相 氧化羰 化法 18 9 3年 由 意 大 利 E i e 公 司  nc m h 有 限公 司 ; 0( 积 分数 9 .  ) 空 气 ( 、 总  C 体 99 , 氧 氮 体 积分 数 9 .  ) 北 京北 分气体 工业 有 限公 司 。 99 ,   1 2 催 化 剂 的 制 备  . 实现 工业化 , 由于催化 剂具有 腐蚀 性 、 寿命 短 等不  足 已停 产_ 。 甲醇 间接 氧 化 羰 化 法 采 用 有 毒 的  1 ] 用 0 8  lL 的盐 酸 溶 液 处 理 被 部 分 氧 化   . 4mo/ 的 C C , 去 其 中 的 C C  得 到 白色 的 C C 。 u 1除 u 1, u 1  

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