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颜色玻璃


颜 色 玻 璃




铜 在 玻 璃 中的 着 色

离子 着 色玻 璃

袁怡松
中国 轻 工 总会 玻 璃搪 瓷研究所

铜 原 子 的 电子 层 结构 为 【
电子 便 成 为



,


其中掀 和
,

电 子 都 可 以 成 为 价 电子
,



当失 去

离 子 由于 它
,

轨道 中的 电子 已 排 满 不 可 能 产 生


企 跃迁 因此
升 离子
,

在 玻 璃 中是 无 色 的
呈 现 天蓝 色




当 铜 原 子 同 时失 去
, ,

和 一 个 舀 电子 时 则 形 成
,

它使玻 璃
,

在 一 定还 原 条 件 下 铜 还 能 以 金 属 铜

和氧化亚铜

,



存在 于 玻 璃 中 当


它 们 的颗 粒 长 大 到 某 一 定尺 寸 时 就 形成 铜 红 玻 璃 或铜 金 星 玻 璃
铜 蓝玻 璃

铜 在玻 璃 中常 以
,





状 态 同 时 存在 并处 于 一 定 的 平 衡 之 中
。 。
,

可 以 使 玻 璃 着 成 蓝 到 绿 色 主 要 决 定 于 玻 璃 的基础 组 成

例如 在 钠 硅 系 统 和 钠 钙 硅 系 在 钠 钙玻 璃 中 当
看出
,

统玻璃 中
的 近


,

铜 离子
,

盯 均呈现 天蓝 色

,

在 硼 硅 酸 盐 玻 璃 中则 产生 绿 色
附近


含量 较 低 时 其 透 过峰处 在 加

,

增大

护 含量



,

其透 过峰将移 至蓝 绿 光 区


附近



解 在 钠 钙 玻 璃 中 的光 谱透 光 曲 线 见 图 封 曲线
,
,

从图

, 平

离 子 强 烈 吸收 黄 橙 光 特 别是 红光 在 红外 区 的




对 蓝 绿 光 则 有 良好 的 透 过 其 透 过 峰 处 于
,





也 有 一 明显 的透 过 峰





岁 姻 划 ( ) 祷



















盛 少汉










?

玻 璃 中加 入

的光 谱透光 曲 线 含一加入 铜 红 扩 散 玻璃 的透 光 曲 线
,


铜 红 玻 礴 的 透 光 曲线

不 同 的基础 组 成 对 从 图看 出
,

斜 离 子 的着 色具 有 显 著 的影 响 见 图



斜 在 铅 硅 酸 盐 磷酸 盐

硼 硅 酸 盐玻 璃 中的 着 色 从 蓝 绿 到绿 瓦 有 人认 为

这是 由于
? ?

〕 中的配 位 体 护



在卫 奸





十、

的作 用 下 致 使 【 氏 」 形成 不 对 称 结 构
,

玻 璃 与搪 瓷





波长 图
一 钠钙 玻 璃


一 硼 硅玻 璃

铜在

个 玻 璃 组成 中 的 光 谱 透 光 曲线
一 磷 酸盐 玻 璃

一 铅 硅玻 璃

造成的



通 常采 用 钠 钙 玻 璃 或 白 云 石 玻 璃 生 产 铜 蓝 玻 璃



它 着 色 稳定 重 复 性 好 在 工 艺 上 没 有
,

,

什 么 困难
搅拌 加入




然而 铜 蓝 玻 璃 由于 透 热性 较 差 而 难 于 熔 化 熔 制 时 间 较 长 有 时须 进 行 冒 泡 或
, ,
, ,

必 须 在 氧 化 气氛 下 熔 制 尽 可 能使 铜 处 于
,

“十

状态
,

,

以 加深 其 着 色




铜 蓝玻 璃 一 般


难于 澄清 容 易产生 灰 泡

铜 红 玻璃
,
,




常使 用



必 或
,

作 澄清 剂


有 时还

也 可 加 入 少 量 氟 化物 或氯 化 物 但 后 者使 铜 产 生 绿 色


铜 红 玻 璃 属 于 胶 体着 色
,

它 的 着 色很 大 程 度 决 定 于 金 属 铜 或 氧 化 亚
,

铜 粒 子 的大 小 或 它 们 在 玻 璃 中 的分散 度
才能 产 生 红 色 如 铜 粒 子 小 于


在 玻 璃 中铜 粒 子 必 须 长 大 成 胶 体 态 尺 寸 只 能呈现无 色 如大于 则 产生 乳 浊 铜
。 、

红 玻 璃 的着 色与玻 璃 的基础 组 成 铜 含 量 熔 制 工 艺 熔 体 冷 却 速 度 以 及 热 处 理 工 艺 等 因 素 有关




① 玻璃成 分
,

熔 体 之 中 而 且 它 具 有 减 小 金 属 铜 或 氧 化 亚 铜 粒 子 长大 防止 铜 红 玻 璃 乳 浊 的作用 玻 璃 由于 原 料 价 格 较 高 因 此 通 常采 用 钠 钙 玻 璃 铜 红 玻 璃 成 分 举 例如 下 重 量
, ,




铜 红 玻 璃 最 好 采 用 铅 玻 璃 作 为 基础 成 分 因 为 铜 能 充 分 溶 解 于 铅 玻 璃
,



然而 铅
,



,





?

,

,

,

,



,

,

,



其 中着 色 剂 以 氧 化 亚 铜 引入 采 用 金 属 锡 粉 作 还 原 剂
,



用 上 述 玻 璃 成 分 熔 制 的铜 红


玻 璃必 须在


℃ 左 右进 行 二 次 显 色
,



② 热处 理显 色 中的


欲 制 取 颜 色鲜 明 的铜 红 玻 璃 一 般 必 须经 过 二 次显 色
, ,

即玻 璃 经 高
,

温 熔 制 成 形 并 快 速 冷 却 为 无 色玻 璃 然 后 将 其 在 转 变温 度 区 进 行 加 热 显 色处 理
质 点 长大成 胶 体态 尺 寸


致使玻璃

而 导致玻璃呈 现 红 色




显 色 的温 度 和 时 间 主 要


决 定 于 玻 璃 的 基础 组 成
形 和 氧化亚锡

它可 以 通 过梯温 炉加 以测 定


等 人 曾 研 究 了 显 色 温度
的范 围

,

时间对铜 红玻 璃 显 色 的 影 响 研 究 结果 示 于 图
。 。

采用含有氧化铜

的 钠 钙玻 瑞



图 中 阴 影 部 分表 示 玻 璃 显 色

从 图 看 出 在 阴 影 部 分 的高温 分 界 线 是 非 常 陡 峭 的 然而 在




℃ 玻 璃 几 分 钟 内便 发
才显 色


生显 色

,

℃ 甚 至 保 温 好 多 个 小 时都 不 再 产 生 红 色 ℃ 玻 璃 的显 色 速 度 非 常 大 而 在 邪
,



在 低温 的显 色 分 界 线则 不 是

很 明确 的 ③
,
,



则需要


的作 用 多
,
,




对 铜 红 玻 璃 具 有 重 要 的作用 它 既 起 还 原 剂作 用 又 能 抑 制
,



它 通常 以金 属 锡 粉引入于 配 合 或

料 中 加入 量 为
一 玻 璃 发生乳 浊 一 ” 一 一



,
, ,

粒 子 成 长 过大
,

,

防止
,

’ ,

,




,





一 有 人 认 为 这 主 要是 利用 锡离 子 的 金 属 桥 , ” “ 、 一一 一 曰
,

、 ,

、 ,



,

,

,

一 二“ “
,

一 ”,
,













” 刁 产









,

,

音 一 护 特性 使 铜 原 子 在 玻 璃 一 协 朋月 一
,









玻 璃 与搪 瓷





?





黝黝 鬓 黝
日 } 坦 份 盆 ) 扣 叫


哭麟撇绷
温度 ’



铜 红 玻璃显 色 的 时 间一 温 度 界 限
,

成 形 或 显 色 过 程 中与锡 的“ 金 属 桥 ”形 成“ 合 金 ” 防 止 铜 原 子 过 份 长 大 而 产 生 乳浊 如 下 式 表
,


一 丈阴、一 。 刀女







,

一二,





从 上 式 可 以看 出 铜 原 子 处 ,

合 合

。 一




二尸 一 口




, 二甲


,



,







一 玻璃
,

之 间 形 成 高度 分 散 的 溶 解 状 态 使 玻 璃 经 适 当 热


处 理 而 获 得鲜 明 的 红 色



这 就 是 锡 具 有 防 止 铜 粒 子 过 份 长大 而 导 致 乳 浊 的 原 因

铜 红 玻 璃 的 光 谱 透 光 曲 线见 图
铜 红 扩 散 着 色玻 璃

曲线



铜 红 扩散 着 色分 涂 复法 和 浸 渍 法 两 类 兹 分 述 如 下
, ,
, ,

① 涂复法
,

制 品表 面 经 过 干 燥 置 于 显 色炉 中 在 不 同 气 氛 下 进 行
,


,

先 将 含有铜 盐 的 载 体 如 高 岭 土 或 糊 精 与水 混 和 成 糊 状 物 涂 复在 玻 璃
次热 处 理
,



目 的是 使 载 体 中 的 铜


盐形成
,



离子

与玻 璃 表 面 层 的






离子 进 行 交 换
,

致使

离子 深 入玻 璃 的 内


层 在还 原 气 氛 下 将

还原 为铜 原 子

并 使 其 聚 集成 长 为 胶 体而 呈 现 红 色
,

铜 红扩

散 着 色 主 要 决 定于 玻 璃 的 基 础 成 分 和 热 处 理 工 艺 兹 分 述 如 下

— 盐 玻 璃 或派 来克 斯 玻 璃 但 不 能 用 铅 玻 璃
,

玻璃 基础成分

通 常采 用 钠 钾 比 为
,

的 钠 钾 钙玻 璃



也可 以 采 用 硬质 硼 硅 酸
,

因 为 它在 还 原 气 氛 下 热 处 理 显 色 时

将导致玻璃

表 面 形 成 金 属 铅 而 发黑





,

— 有 时还 加 入 一 些 还 原 剂 加 水 搅 拌 成 糊 状 物 将 其 涂 布于 制 品表 面
,

热处理 工艺

取 充 分 细 磨 的 硫 酸 铜 与未 灼 烧 的优 质 高岭 土 以
, ,


的比值 进 行 混
,

经 过 干燥 置 于 电沪
,

或 煤 气 炉 中 在 不 同气 氛 下 进 行 次热 处 理 第 一 次是 在 转 变 区 温 度 在 一 般 气 氛 下 进 行 锻 烧 主 要 是 进 行 离 子 交换 使 活 动 的 钠钾
,

,

离 子 为 高岭 土 所 吸 收

,



离子 则 进入硅 氧 网 络孔 穴 中 与
,






离子 进 行 交 换
, ,



经第
目 的是
,

一 次热处理 玻 璃 表 面呈 黄绿 色

第 二 次 热 处 理 是 在 含 硫 的燃 煤 强 还 原 气 氛 下 进 行
或铜 原 子


使



离 子 形成 硫 化 亚 铜




经 第 二 次处 理 的 玻 璃 在 反 光 下 呈 黑 色
,

而 在 透 光 下 则 呈 暗绿 色

第三 次 热 处 理 是 在 氧 化 气 氛 下 进 行 玻 璃 经 锻 烧 后 最 终 产 生 红 色

如 下 列 反 应 式所 示





?



汉〕
,

玻 璃 与据 瓷

公 卷



铜 红 扩 散 着 色玻 璃 的光 谱 透 光 曲 线 见 图

中 曲线 作 为 扩散 和 离 子 交 换 的介 质 它 具 有熔 点低
, ,

② 浸渍法
,

超 伪 沸点 高
将 已预热至
与 玻 璃 中的




通 常采 用 氯 化 亚 铜


,

的特 点



先 将 氯 化 亚 铜 置 于 不 锈 钢 容 器 中 加 热 使 之 熔 融成 液 体
,



左 右 的玻 璃 制 品浸 入 于 其 中 保 温 约
尺十

使铜盐中 的



离子 白

离子 进 行交换



然 后 取 出制 品浸 入 于 盐 酸 中 溶 去 其 表 面 的 进 行 还 原热 处 理


霜 再 用水 冲洗
,




最 后 在 氢气 中 于

,

使

离子 还 原 为金 属 铜 并 成
,

长 为胶 体 态 铜 一 般 经 几 分 钟 玻 璃 便 转 变 为 红 色 另 外有 的采 用 氯 化 亚 铜 蒸 气 处 理 着 色 方 法 即 将




加热至 拐

,

制 品置 于 氯 化
,

亚 铜熔 体 的上 部 使 之 与
,

蒸 气作用 约

,

并 采 用 上 述 同 样 的还 原 处 理 也 能 使 玻 璃

产生 红 色 劲 铜 金星玻璃
闪 光 的玻 璃

,



它 是 一 种 含 有 无 数 金 属 铜 或 氧 化 亚 铜 结 晶颗 粒 而 显 出金 黄 或 红 色


其 制 造 原 理 与铜 红 玻 璃 基 本 类似
,
, ,

也 是 利 用 金 属 铜 或 氧 化 亚 铜 在 玻 璃 中溶 解
,


度 小 这 个 特 性 高 温 时 呈 溶 解 状 态 冷 却 时 容 易 形 成 过 饱 和 而 在 一 定 温 度 下 铜 或 氧 化亚 铜
不 断从 玻 璃 中析 出 并 长大 为较 大 尺 寸 的 晶 体 从 而 产 生 金 星 效 应 铜 金 星 玻 璃 晶 体尺 寸 一

般为
, ,



,

而 铜 红 玻 璃 的胶 体粒 度 一 般 为
。 。

,

这 是 它 与前 者 最 大 不 同之
,

处 因 此 导 致 它 们 产 生 不 同 的外 观 效 果 玻 璃 另 一 类是 含 氧 化 亚 铜 晶 体 的玻 璃
金 属铜 金 星 玻 璃
,

铜 金 星玻 璃 分 为 两大 类 一 类是 含有金 属铜 晶 体 的 兹分述如下


杂 技 术 难度 比 较 大 一 般 不 容 易 大 规 模 生 产
,



它 是 目前 生 产 最 为 广 泛 的 铜 金 星 玻 璃


由于 它 的工 艺 因 素错 综 复


其 中 以 选 择 合适 的 玻 璃 成 分
,

熔 制工 艺 以及

热 处 理 制度 最 为 重 要 ① 玻 璃成分
,



解 降 温 时 易于 形 成 过饱 和 状 态 并 进 一 步 从 熔 体 中析 出 聚 集 长大 成 铜 晶 体
,

含 有 较 大 量 的氧 化 亚 铜 和 还 原 剂 铸铁 粉

, , ,



般 多 采 用 铅玻 璃 作为 基 础 组 成
,

目 的 是 使 氧化铜 能 在 高 温 充 分 溶
、 。

成 分 中必 须
,

其 化 学 成 分如 下 重 量 界
?







,



② 熔 制工艺
料 熔 制温 度 为
,



通 常采 用


横 口 柑 涡 在 单 增 涡 炉 中熔 制
,

,


,

开始加

待 石 英 砂 消 失 后 侮 隔一 定 时 间用 人 工 进 行 搅拌 使 玻 璃 熔 开始 取 样 观 察 玻璃颜 色 的 变 化
, ,


体上 下 均 匀





熔 制约
,


,

,

玻 璃 液先 是 呈 乳 浊深 红 肝
,

在 熔 制 过 程 的初 期 氧 化 亚 铜 被 铸 铁 粉还 原 为 金 属 铜



随着 熔 制 时 间 的 延 续


一 部分

又被氧化为

舒 在一 定条件下
,

三 者 处 于一 定 的 平衡状 态
, ,

直 至取 样 的玻璃
,

丝 表 面 出现 约
,

厚 的 透 明 青 绿 色层 即可 熄 火 开 餐 快 速 降温 冷 却 待 玻 璃 液 表 层 冷 却 到


左 右 时 玻 璃 中 已 出现 闪烁 的 金 星


此 时 进 行适 当 保 温 并 使其 缓 慢 冷 却 至 室 温 然


后 破 涡 取 出样 品 实 践 表 明 正 确选 择 快 速 降温 的 时 间 是 铜 金 星 玻 璃 生 产 的 关 键 所 在
,

炉 中熔 在 生 产 性 单 增 涡— 制 的 玻 璃

③ 热处理

热 处 理 分 破 涡 法热 处 理 和 浇 注 法 热 处 理 两 种 方式
, , ,



破 涡 法热处 理 是 指
。 。

当 熔 制 完 成 经 快 速 降温 后 让 其 在 炉 内 自然 冷 却保 温 估
,


计在

可 以 保 持 相 当 长 时 间 致 使 铜 晶 体继 续 长 大
,

然 后 逐 步缓 慢 降 至 室 温
, ,

浇 注 法 热 处 理 是 指 玻 璃 熔 制 完毕 取 样 观 察 可 以 快 速 降温 的 条 件 下 将 柑 涡 中的玻 璃 熔

体浇 注在 已预 热 的铁 模 中
进 行热处理


,

然 后 将 玻璃置 于热 处 理 炉 中
,

,

在 一 定 的还 原 气 氛 下




在 这一 温 度 范 围 内 的 玻 璃 粘度
工期

有 利 于 铜 的 扩散 迁 移 小颗 粒 合并 为
,
?
?

破 璃 与搪 瓷



大 颗 粒 使 金 属 铜 晶 体 长大 使 之 产 生 良 好 的 金 星 效 果
, ,



氧 化亚 铜 金 星 玻 璃
,

使 用 还 原 剂 可 以在 弱还 原 气氛 下 熔 制
用 有关




它 是 一 种 新 型 的铜 金 星 玻 璃




它 的工 艺 特 点 是 铜 含 量 大 不 必
,

,

这 是 它 与金 属 铜金 星 玻 璃 不 同 之 处
,



有 关 氧 化 亚 铜 金 星 玻 璃 的 文 献报 道 不 多 将 文 中有 关 实 用 方 面 的 内容 扼要 介 绍 如 下

这 可 能 与它 尚未 形 成 工 业 化 生 产 和 商 业 化应


等较 为全 面 地研究 了 热 处 理 对 氧 化亚 铜 金 星 玻 璃 结 晶 的作 用



① 玻 璃成 分 和 熔 制
,

,



玻 璃 成分 重 量 多
,


,

,

,

它 是 适 用 于 生 产 氧 化 亚 铜 金 星 玻 璃 的成 分 配 于 弱 还 原 气氛 下 进 行熔 制
,



合 料 中不 加 还 原 剂
,



按 旬


玻 璃配料 在
,



当熔 体 中 的

砂 粒 消 失后 再 熔 制

在 熔 制 过 程 中不 断 进 行 搅拌 使 玻 璃 液充 分 均 匀




— 理 炉 中 按一 定 的 工 艺 规程 进 行 热 处理
,

② 热处理


将 已 熔 制 好 的 玻 璃熔 体 连 同 增 祸 直 接 转入 到 已 保持 所 需温 度 的 热 处
然后 切 断 电 流 使 之 在 炉 中 自然 冷 却
,



热 处理 程 序

示于图

热 处理 温 度 对 结 晶 的 作 用 图
晶体


,



从 图看 出 温 度 低 于
,

。℃ 没 有 出 现 晶 体



热 处理 温 度对 晶 核 形 成 和 晶 体 生 长速 度 的 作 用 示 于


高于


产生 人 眼 可 见 的 氧 化 亚铜
是 晶 核 形 成 速 度 最 大 的热 处



,

℃ 或低 于

将 产生 胶 体 尺 寸 的 晶 体


理 温度

℃ 是 晶 体生 长速 度 最 大 的 温 度

因 此 上 述 二 者 的速 度 最 大 的温 度 分 隔 一 段 较
,

大 的 间 距 人 们 可 以 利 用 这 一 特性 来 控 制玻 璃 的 结 晶 以 获 得 所 需 的金 星 效 果
、,




。 “






一飞



甘 瓢 公 触 } 容 汤 皿 衅 茂 滓 食

日 。 卒 升 耸 喂 尽

占 』 口 台

瓮 卜




















即 ℃ 握度‘

时 间间 图

热处 理 程 序 的 时间 温 度 关系 曲 线
熔 制 温度





晶体 的半 径 和 数 量 与 热 处 理 温 度 的

关系 保 温



虚 线和 实 线分 别 代表 快 速 和 缓 慢 冷 却 速 度
均 热 处理 温 度

保 温 时 间 对 结 晶 的作用

和图


从 图 器 看出


,

在— 低温


保温 时 间对 晶 体 生 长 和 晶 核 形 成速度 的 作 用分 别 示 于 处理 的 玻 璃 晶 体 生 长 速 度 随保 温 时 间
,

的 增 长 而 逐 步 增大
? ?

然而 在
,

高温 段 处 理 的 玻 璃 在 初 始 阶段 晶 体生 长 速 度 随
,

玻 璃 与搪 瓷

肠卷



热 处理 时 间的 增大 其 增大 幅 度 逐 步 减 弱
,

,

处理 的表 现 最 为突 出





,

示 出 在 不 同 温 度 下 晶 体 的数 量 与热 处理 时 间 的关 系
,

从图
,

看 出 保温 的温 度
,

相 同 晶 体 的数 量 随 保 温 时 间 的 增大 而 下 降



在 热 处理 初 始 阶段 晶 体数 量 的下 降速 度 比 较





保 温 时 间 相 同 晶 体 的 数 量 随 温 度 的 增 高而
,


降低

研 究 还 发现
,

,

晶 体的颜 色 主要 决 定 于 晶 体


的 大 小 而 与热 处 理 温 度 无 关


直径大 于 的呈
三 念 脚 仁 一 祀 ④ } 厉 耸 扩
、 尸』 卜 洲 己 〕 〔

的晶 体 呈 现 鲜 红 色
,

,

小于



, 一
卜 曰


℃ ℃ ℃

黄 色 介于 二 者 之 间 的为 橙 色




叨工





,

,


尽 哪 许 耸 碍

?



,




,

,






’ , 护




二 金
。℃

“ ” “ 泌

一一 ‘



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厂 眨

尸口

卜 , 竺竺竺二



一 一
时 间

二 一 几二





在 不 同 热 处 理 温 度下 晶 体 的 半 径 与 热 处理 时间 的关 系
,



在 不 同 热 处 理 温 度下

,

晶体 的 数

量 与 热处理 时间 的关 系


认为

,

铜 金 星 玻 璃 的 析 晶 属 于 化 学 过 饱 和现 象
,

处于熔融状 态 的玻璃
,

,

当 氧 化 亚铜 含 量 不 超 过 基玻 璃 在 低温 时 的 溶 解度 极 限 时 无 论 在 何 种 冷 却速 度 下 铜 都 总

是 以 离 子 着 色状 态 存 在 于 透 明玻 璃 中
, ,
,



反之

,

如 果 氧 化 亚 铜 含 量 超 过 基玻 璃 的 溶 解 度 极 限


时 在 高 温 下 它 将 溶 解 于 玻 璃 熔 体 中 而 在 冷 却 过 程 中将 从 玻 璃 中析 了 出 来
,

然而
,

,

如 果玻

璃 从 熔 融 状 态 急 速 冷 却 它 将 形 成 含 有 两 个 不 可 混 溶 液相 的 过 冷 液体 一 个 是饱 含 氧 化 亚 铜
的 基 玻 璃 另 一 个 是 氧 化 亚 铜本 身
,
,



在 高温 条 件 下


,

由 于 它 们 的分 子 能 量 较 高 氧 化 亚 铜 相
, ,

将 分 散 于 基 玻 璃相 中 形 成 一 种 乳 状 液 如 果 进 行 热 处理 氧 化 亚 铜 晶 体将 从一 些 氧 化 亚 铜 微 滴 中析 出 它 将 作 为 晶 核 并 从 上 述 两 液 相 中 吸 取 氧 化 亚 铜 使 晶 核 长 大
,
,



玻 璃 与搪 瓷






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