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组合光催化技术在水处理中的应用



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2006 年第 25 卷第 9 期

CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS

组合光催化技术在水处理中的应用
张 乐 观
(平顶山工学院,河南 平顶山 467

001) 摘 要:光催化氧化技术被认为是在环境保护领域内一种有前途的新型高级氧化技术,与其他处理技术组合成为

处理水中污染物的一个热点。论述了氧化剂、电化学、超声、微波、磁化、生物处理等环境治理技术与光催化氧化 组合工艺在水处理中的研究和应用现状,并分析了它们与光催化组合反应的机理,对今后其应用前景进行了展望。 关键词:光催化;组合;氧化剂;电化学;超声;微波;生物处理;磁化 中图分类号:TQ 032;TQ 034 文献标识码:A 文章编号:1000–6613(2006)09–1036–05

Progress of combination photocatalytic oxidation in wastewater treatment
ZHANG Leguan
(Pingdingshan Institute of Technology,Pingdingshan 467001,Henan,China)

Abstract : Photocatalytic oxidation is regarded as a future advanced oxidation technology in environmental protection. Its combination with other technology has become a focus of wastewater treatment. The research and application of combination of photocatalytic oxidation technology and oxidant, electrochemistry, ultrasonic wave, microwave, magnetization, biological degradation in water and wastewater treatment are summarized.The mechanism of combination photocatalytic oxidation is briefly analyzed. The prospect of future application is presented. Key words:photocatalysis;combination; oxidant;electrochemistry;ultrasonic wave;microwave; biological degradation;magnetization 多相光催化氧化是目前环保领域的一项高新技 术,它的研究是从1972年Fujishima和Honda [1]报道 采用TiO2光电极与铂电极组成光电化学体系来使水 分解为氢和氧开始的。它的原理是利用光照射催化 - 剂(一般为TiO2)产生导带电子(e )和价带空穴(h+), 进而对污染物进行氧化降解。其中光生电子具有较 强的还原性,而空穴则通过夺取催化剂表面吸附的 一 HO 3? 、OH 、有机物(RH)等物质的电子发生一系列 2 反应,生成羟基自由基·OH。· OH的氧化能力仅次 于氟,其氧化作用几乎无选择性,可以氧化包括微 生物难降解化合物在内的众多有机物,使之完全矿 化。如污水中的农药、染料、表面活性剂、臭味物 质均可用光催化技术有效处理,进行消毒、脱色、 除臭等,并且污染物降解得十分彻底,最终产物为 CO2、H2O和无机盐类。但光催化反应速率慢、光子 效率低等缺点制约了其在实际中的应用。 为了解决目 前存在的技术难题, 人们尝试把光催化氧化技术与其
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他技术结合应用,发现这是一种行之有效的方法。

1 光催化与氧化剂组合
氧化剂与光催化组合反应降解环境中的污染物 首先引起了人们的关注,人们在这方面进行了大量 探讨并取得了良好的效果。 Patrik K 等[2]考察了酸性 条件下臭氧与光催化组合联用降解氯乙酸和嘧啶, 发现它们之间存在很强的协同效应。李来胜等[3]对 TiO2 薄膜光催化臭氧化邻苯二酚进行了研究,结果 表明臭氧投加量对邻苯二酚的降解和总有机碳 (TOC) 的 去 除 有 重 要 影 响 , 与 光 催 化 氧 化 单独臭氧化(O3)和光助臭氧化(UV/O3) (TiO2/UV/O2)、 过程相比,邻苯二酚光催化臭氧化(TiO2/UV/O3)过 - 程能明显增大 TOC 的去除率。胡军等[4 5]研究了几
收稿日期 2006–03–06;修改稿日期 2006–06–22。 作者简介 张乐观 (1975—),女,材料学硕士,讲师,从事环境工程 方面的教学与科研。E–mail pinghuan2005@126.com。

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种芳香化合物的光催化–臭氧联用降解,实验结果 表明光催化–臭氧联用对芳香化合物的降解效率大 大高于单一光催化和单一臭氧技术,都存在一定的 协同效应,而且符合表观准一级反应动力学规律; 光催化–臭氧的作用机理是催化臭氧产生了更多的 高活性氧化剂,另外芳香化合物结构对其光催化– 臭氧联用降解活性有很大影响。 大量的研究表明H2O2 对光催化降解有较大的 - 罗亚田等[9]在对苯酚降解的过程中发 促进作用[6 8]。 现,单一超声波、电场、紫外光催化对苯酚的降解 率很低,在单一和组合物理能场反应器中加入后 H2O2,降解率有不同程度的提高,其中三能场在2 h 后降解率几乎达到100%。但是H2O2必须有一个合 适使用量。而当H2O2浓度高于最佳用量时,光催化 降解受到抑制。这可能是由于双氧水强化光催化过 程中一方面增加了· OH自由基浓度, 另一方面作为 电子的受体消除剂可有效地抑制电子–空穴对的 复合。所以在最佳用量前,随着双氧水的增加,对 光催化降解有较大的促进作用,但是另一方面过量 的H2O2又是·OH的清除剂,过量后双氧水对光催化 降解又有一定的抑制作用。不过对上述缺点在实际 中可通过分批添加或现场实地产生H2O2予以克服。 近年来以 Fenton 试剂加 TiO2 的组合工艺引起 人们的极大注意,该过程中不仅存在 Fe2+与 H2O2 产生的链式反应,而且还有 TiO2 与 H2O2 的协同催 化氧化作用,显著提高有机物的降解过程。程沧沧 等[10]以光催化与 Fenton 反应组合对某制药厂的制 药废水进行了处理实验,取得了良好的效果,脱色 率达 100%,CODCr 去除率为 92.3%,硝基苯类化合 物去除率 95%。

果表明TiO2/Ti有较高光催化活性。李宣东等[13]采用 TiO2/Ti薄膜电极制备和光电催化降解罗丹明B的研 究用于光催化氧化水中的罗丹明B,该电极对其降 解有很好的光催化活性,同时,外加一定的偏压可 以提高光催化氧化的效率。Byme[14]把Degussa P– 25光催化剂固定在玻璃板上做成纳米晶TiO2电极, 在TiO2 电极上外加+1.0V的电压,结果导致蚁酸 (Forminc acid) 在溶解氧小的情况下降解率大幅度 提高。最近安太成等[15]研制出一种新型的悬浮态光 电催化反应器,实验结果表明,新型悬浮态光电催 化反应器具有良好的协同效应,且所需光催化剂的 最佳浓度远低于其他同类光电催化反应器的最佳 浓度。

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超声与光催化组合

2 光催化与电化学组合
人们研究发现通过电场协助来提高其光催化反 应效率是一个有效的手段,即电化学辅助光催化降 解技术。这种组合方法是与电极相结合,即在阳极 上施加一个偏电压,使光生电子更容易离开催化剂 表面,简单而有效地分离电子-空穴对,从而提高二 氧化钛粒子的光催化效率,以求取得最佳效果。冷 文华等 [11] 研究了水中苯胺的光催化和光电催化降 解行为,结果表明:外加阳极偏压可提高二氧化钛 薄膜电极的光催化活性。 随着研究的不断深入,研究者采用不同的电极 研究了电化学对光催化的影响。Chih等[12]以TiO2/Ti - 实验结 作为工作电极在NaCl溶液中降解NO 2 离子,

声化学近年来随着超声技术的发展和成熟, 取得 了突破性进展。 人们把光催化和超声技术结合起来考 察,发现它们之间存在协同效应。 超声技术与光催化 组合技术对污染物的降解机理一般认为超声空化作 用引起光催化剂粒子间的高速碰撞, 可能使光催化剂 微粒活化, 同时超声能清洗表面, 使附着在光催化剂 微粒表面上的氢能快速离开催化剂表面, 光催化剂微 粒表面又与溶液形成新的界面进行电子和空穴的传 递、分离,从而增强了多相光催化反应。 Kado等 [16] 进行了超声辐射下悬浮二氧化钛光 催化氧化丙醇二酸的实验,发现在超声辐射的存在 下光催化的反应速率显著增加。Davydov等[17]研究 了超声波帮助下对不同粒径光催化剂降解水杨酸 的性能影响,发现超声帮助对小尺寸的二氧化钛催 化剂的催化性能有较大的提高。国内的安太成等[18] 把超声氧化技术与多相光催化技术相结合并且用 于活性染料的降解,实验发现超声增强光催化技术 可以有效地降解活性染料,而且存在着较强的协同 催化降解作用。任树林等[19]在对氨基偶氮苯废水进 行处理,何兵等[20]采用此方法对甲基橙的降解,王 桂华等 [21] 采用超声波辅助TiO2 光催化降解印染废 水,付荣英等[22]采用此方法对邻氯苯酚(2-cp)的进 行研究结果表明,与单一的超声空化降解以及TiO2 光催化降解相比较,在耦合作用下对污染物表现出 了更高的降解效率。这是由于在光催化反应中加入 超声波后对催化剂粒子起着即时分散的作用,有效 地阻止了体系中催化剂颗粒的团聚。 然而,顾浩飞等[23]用超声光催化对苯胺及其衍 生物进行研究,实验结果表明,尽管超声光催化反

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应对苯胺及其衍生物的降解协同效应并不是很显 著,但是超声光催化反应对苯胺及其衍生物却具有 较好的降解率,而且不同有机化合物结构对超声光 催化反应有着较大的影响。 周彤等[24]研究了超声协同纳米TiO2光催化降解 水中苯酚机理, 实验结果表明:超声波与光催化之间 存在协同效应; 光催化与声光催化降解苯酚的反应历 程和产物基本一致。这两个反应的中间产物都是苯 醌、 邻苯二酚和对苯二酚; 最终产物是水和二氧化碳。

4 微波与光催化组合
随着微波技术的迅速发展,微波加热技术在废 气、污水、固体废弃物以及环境监测中的应用越来 越广泛。微波加热技术和光催化技术组合联用也引 起了人们的注意。Satosh等[25]研究了紫外光和微波 辐射下光催化氧化降解若丹明B,发现微波大大地 增强了光催化的效果。微波帮助下TOC在30 min内 的降解率为62%,而在单独的紫外光下光催化降解 - 率30%。 艾智慧等 [26 27]采用微波辅助光催化降解 4–氯酚和活性艳红X-3B,初始质量浓度为30 mg/L 的4CP在微波光催化下发生了降解,反应120 min, 4CP的降解率达到82.85%,40 030 mg/L 的X-3B在 反应150 min时的脱色率由UV/TiO2体系的7.07%、 Mw体系的13.52% 提高到了MW/UV/TiO2 体系的 56.35%,并且微波辅助光催化降解4CP服从一级反 应动力学方程。 微波加热技术与光催化组合技术中光致电子– 空穴对产生率的增加、 电子–空穴对复合率的减小及 电子向界面转移速度的增加均将导致光催化过程总 量子效率提高。 其主要机理可能是由于反应中催化剂 对微波的高吸收,催化剂的极化作用很大, 在催化剂 表面会产生更多的悬空键和不饱和键, 从而在能隙中 形成更多的缺陷能级, 无辐射跃迁的级联过程产生的 多声子过程将导致光致电子跃迁概率增大。 微波场的 极化作用给催化剂带来的缺陷也是电子或空穴的捕 获中心,从而进一步降低电子-空穴对的复合率。

化法和生物氧化法的组合可以起到互补的优势。 王怡中等 [28] 将多相光催化氧化法与生物氧化 法相结合, 探讨两种组合技术对染料化合物的降解, 采用不同的组合顺序进行研究。结果证明先生物氧 化、后光催化氧化是一种比较好的联合处理方式, 这种组合方式可以体现出两种反应的互补性,尤其 对生化处理后的残留色度有明显的改善。 于永辉等 [29] 采用生物–光催化氧化组合处理 技术处理二元酸废水,结果表明,采用该组合处理 技术可有效去除二元酸废水COD及色度。当生物流 化床水力停留时间10 h,出水采用TiO2光催化氧化 处理技术,反应器内停留时问45 min,COD去除率 96.1%,色度去除率大于97.4%,完全达到二级排放 要求。 谢翼飞等 [30] 对染料活性艳红X–3B和阳离子 艳红5GN废水进行研究,将两种染料配成模拟染料 废水,用光催化预处理去除某些易光催化但难生化 降解的成试验结果表明,采用光催化与生化组合工 艺处理印染模拟废水,脱色率达到94%,而COD去 除率为94.09%, 在COD去除率和脱色率上远比单独 用光催化或生化处理优越。 阮新潮等 [31] 采用水解酸化–厌氧生化–好氧 生化–光催化氧化组合技术处理苎麻脱胶废水,应 用实践表明,在原水污染物浓度高、波动范围大的 情况下,利用该工艺可大幅度去除废水中的有机物 和降低色度,使处理后废水的各项指标稳定达到 GB–8978—1999一级排放标准。 李涛等[32]用光催化氧化–生物工艺,研究了处 理有机磷农药废水的可行性。结果表明,难降解废 水经80min光催化氧化后,在生物段的COD去除率 可达85% 以上;在光催化预处理阶段生成的中间 产物(对硝基苯酚和磷酸三乙酯)对后续生物处理会 产生特别严重的影响。因此适当的光催化预处理程 度是保证该工艺能够经济、高效运行的关键。

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光催化与磁化技术组合

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生物法强化光催化

生化工艺强化光催化氧化在废水进行进一步深 度处理上取得了很好效果, 特别是处理那些对微生物 有毒的物质, 光催化氧化与生物技术组合更显示出强 的优点。光催化氧化和生物氧化对污染物有去除作 用, 光催化法对色度的去除作用和生物氧化法对溶液 COD 的去除作用分别显示出各自的优势,因此光催

光催化氧化技术与磁化作用组合是一种新的 尝试。大连理工大学的柳丽芬等[33]选用外加永磁铁 的方法实验并且利用泵使水溶液循环回流通过磁 场的磁化方式(包括紫外照射前磁化和同时进行紫 外照射和磁化两种组合) ,考察了磁化作用对光催 化降解苯酚的影响,发现磁化作用和光催化有协同 作用。另外还对不同载体的催化剂作了比较,结果 发现,镀锌铁板作载体的催化剂的协同效果比普通

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玻璃作载体的催化剂效果要好。张雯等[34]研究了磁 场对光催化反应羟基自由基生成速率的影响,采用 荧光技术考察外加磁场对羟基自由基(·OH)生成速 率的影响,结果表明,与常规的光催化反应相比, 外加磁场可使样品表面羟基自由基的生成速率提高 l1.7%。 胡波等[35]研究了磁化预处理作用下光催化降 解水中有机染料,结果表明,磁化可以提高酸性红B 溶液对紫外光的吸收, 磁化对酸性红B溶液TiO2光催 化降解过程应有一定的促进作用。杜朝平等[36]对磁 场辅助光催化进行了研究,结果表明,磁场能够提 高光催化效率,磁场和光催化剂产生协同催化效果。

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前景与展望

虽然光催化氧化技术发展不是很完善, 还没有 达到工业化的程度,但是由于反应条件温和、操作 条件容易控制、 氧化能力强、 无二次污染, 加之 TiO2 化学稳定性高、无毒等优点,光催化氧化技术仍是 一项具有广泛应用前景的新型的污染处理技术。它 与超声波、电、微波和生物技术的联合,更能促进 它在水处理中的应用,特别是对于那些有毒、生物 难以降解的污染物、污水的后续深度处理。在基础 研究方面,光催化技术和其他方法的联合还需更多 的理论支持,需更深入地研究其各自作用机理和相 互协同机理。在应用研究上,对于各参数的影响情 况还需作进一步的研究,以优化反应体系。其次, 还应不断扩大研究应用的范围。另外,优良催化剂 的制备、高效反应器的优化、太阳能的应用等都是 尚待解决的问题。总之,对于这些技术的研究尚处 于探索阶段,但可以预见,光催化法与其他方法的 联用将会极大地促进光催化技术地发展和应用,也 是水处理技术发展的需要。 参
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史来娣)

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(编辑

奚志刚)


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[3] 熊玮,汪恂,光催化氧化技术在水处理中的应用及研究进展,山西建筑, 1009-...组合光催化技术在水处理... 5页 免费 高效催化氧化技术在水处... 3页 免费...
TiO2光催化氧化技术及其在水处理中的应用
TiO2 光催化氧化技术及其在水处理 中的应用 姓名: 学号: 学院: 专业:环境科学 指导教师: TiO2 光催化氧化技术及其在水处理中的应用摘要:介绍了TiO2光催化氧化...
非均相光催化技术在水处理中的应用_图文
非均相光催化技术在水处理中的应用_电力/水利_工程科技_专业资料 暂无评价|0人阅读|0次下载|举报文档非均相光催化技术在水处理中的应用_电力/水利_工程科技_...
光催化氧化水处理技术在工业化应用中的问题探讨
光催化氧化水处理技术在工业化应用中的问题探讨_能源/化工_工程科技_专业资料。光催化氧化水处理技术在工业化应用中的问题探讨 【摘要】 光催化氧化水处理技术由于...
TiO2光催化氧化技术在水处理中的应用
TiO2光催化氧化技术在水处理中的应用_专业资料。本文是环境工程高级光催化氧化的实践应用的论文,供环境工程工程师及科研人员使用。TiO2 光催化氧化技术在水处理中的...
1064.太阳光催化技术在水处理应用中的研究进展
太阳光催化技术在水处理应用中的研究进展 1、光催化法的产生与机理 1972 年 Fujishima 等发现受辐照的二氧化钛(TiO2)微粒可以使水发生持续的氧 化还原反应并产生...
光催化氧化技术在水处理中的应用的研究进展
光催化氧化技术在水处理中的应用的研究进展 广西师范大学环境与资源学院 06 级环境工程 200611200068 胡昌学 摘要: 本文主要介绍了二氧化钛( TiO2) 光催化氧化的机理...
光催化氧化技术在工业废水处理中的应用
光催化氧化技术在工业废水处理中的应用_环境科学/食品科学_工程科技_专业资料。针对...但目前 都会有大量油类进入水系统, 使江河湖海不 光催化氧化技术在环境污染和...
水的深度处理——光催化氧化技术
组合光催化技术在水处理中的应用[ J] . 化工进展,2006,25( 9) :10361039. 【3】 朱雷,宋宏娇. TiO2 光催化氧化技术在水处理中的应用[ J] . 国外建材...
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