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黄河 毕业论文 - 副本


本科毕业论文
题 目 农药残留降解机理及研究进展 150108230122





黄河









农学

指导教师

游红





副教授

中国·武汉 二〇一二年 三月

1

华中农业大学本科毕业论文
批注 [Microsoft1]: 1.文中未标注参

农药残留降解机理及研究进展
考文献,补充。 2.摘要部分重写。 3.文中内容太单薄, 要多读相关文献。

学生姓名: 学生姓名:黄河 学生学号: 学生学号:150108230122 学生专业: 学生专业:农学 指导教师:李建洪、游红 导教师:李建洪、

华中农业大学植物科学技术学院 二〇一二年 三 月

目录
2

摘要……………………………………………………………………………………………….4 关键词…………………………………………………………………………………………….4 前言……………………………………………………………………………………………….5 1.生物降解………………………………………………………………………………………..6 1.1.微生物降解…………………………………………………………………………………...6 1.1.1.细菌…………………………………………………………………………………………6 1.1.2 真菌、放线菌及藻类………………………………………………………………………6 1.1.3 实例:微生物降解有机磷农药的机理……………………………………………………7 1.2.降解酶………………………………………………………………………………………...7 1.3.工程菌………………………………………………………………………………………...7 1.4.植物降解……………………………………………………………………………………...8 2.物理方法………………………………………………………………………………………..8 2.1.夹带法………………………………………………………………………………………...8 2.2.超声波法……………………………………………………………………………………...9 2.3.电离辐射法…………………………………………………………………………………...9 3.化学方法………………………………………………………………………………………..9 3.1 水解…………………………………………………………………………………………...10 3.2 氧化分解……………………………………………………………………………………...10 3.2.1 臭氧降解法及实例介绍……………………………………………………………………10 3.2.2.其他氧化剂降解……………………………………………………………………………11 3.3.光化学降解…………………………………………………………………………………...11 4.有关于农药残留降解的研究进展……………………………………………………………..12 4.1.微生物降解农药残留的研究进展…………………………………………………………...12 4.2 植物降解农药残留的研究近况……………………………………………………………...13 5.总结……………………………………………………………………………………………..14 参考文献………………………………………………………………………………………….14 致谢……………………………………………………………………………………………….15

批注 [Microsoft2]: 重写。

摘要
3

随着农业的发展,化学农药已经成了农业生产必不可少的生产资料,并且 在今后很长一段时间内它将继续扮演这种重要的角色。 但化学农药给我们带来经 济效益和社会效益的同时又因带来农药残留问题而对生态环境造成威胁。 针对这 一问题, 我国多年来关于农药残留降解的途径和机理的研究有了很多的进展和突 破。

关键词: 关键词:农药残留、微生物降解、光化学降解、降解率、化学结构。

Abstract
With the development of agriculture, agricultural production of chemical pesticides have become indispensable means of production, and in the future for a long period of time it will continue to play this important role. But chemical pesticide brings economic benefits and social benefits at the same time for pesticide residue and bring on ecological environmental threat. In response to this problem, our country comes for years about pesticide residue degradation pathways and mechanisms research has made great progress and breakthrough.

Key words: pesticide residues, microbial degradation, degradation
rate, photochemical degradation, chemical structure.

前言
4

俗话说“衣食住行” ,自古以来人们的“衣食”都离不开农产品,所以可以 说农产品是我们人类赖以生存的物质基础。 随着社会的不断发展人们对农产品的 产量、质量的要求越来越高,特别是近些年来随着科技的进步、生产力的突飞猛 进,人们越来越关注农产品的质量。那么如何才能获得高产优质的农产品呢? 如何才能获得高产优质的农产品,我相信自从有这个概念起,这个问题就 一直是农业科技人员最实际、最中心的问题。是的,我们不断在除了育种、栽培 以及与不利的天气气候做斗争等方面外,在努力。然而无论我们做何种努力,自 从由于客观需求而诞生农药以来,它就也一直是农业生产的伟大帮手,农业的高 产优质就没有离开过它。 所以说农药一直是农业生产必不可少的, 农业生产资料, 并且按照目前农业的发展趋势来看, 在未来很长一段时期它将继续在农业生产中 扮演主要的角色。 诚然农药给我们带来的经济效益、社会效益十分显著,这一点毋庸置疑。但 是所谓任何事物都有两面性, 于是我们不得不在得到它的正面的同时直面它的负 面。同时农药残留给我们食品安全、生命健康、生态环境也带来了威胁。回顾历 史,其实早在 1962 年美国海洋生物学家卡尔森在《寂静的春天》一书中就对农 药残留危害敲响了警钟, 然后又随着全球范围内多个国家接二连三的一系列农药 残留中毒事件的发生。于是,农药残留问题得到了全世界农药科技工作者更高度 的重视。 由此可以看出,农药是农业生产高产优质的重要条件,但农药残留又会给非 靶标生物和环境带来伤害。 所以只有尽量减少和消除农药残留才会达到我们获得 经济、社会效益的同时又保护好生态效益的目标。于是,这也是我国农业向现代 农业前进和实现可持续发展农业的要求。 那么现在问题变得清晰简单的多,我们就是要最大化地减轻和消除农药残 留。解决这个问题首先必须了解我们的敌人是通过何种途径被减轻和消除的,也 就是说农药残留自身是通过什么样的途径降解的。只有了解了它的“去脉” ,我 们才能合适的加以人工的有意清除。 总之,对付农药残留的工作是一个系统的工作,它需要行业、系统内以及社 会各方的努力。 本论文就是要将刚才提到的有关于农药残留的降解机理及研究进 展做一番综述。

建议多 批注 [Microsoft3]: 废话太多, 读相关文献,并科学表述。

5

正文: 正文:农药残留在环境介质中的迁移与降解和其物理化学性质密切相关。它主
要通过生物降解、物理方法、化学方法等途径去降解,在实际降解过程中这些方 法可以协同进行也可以单独进行。 在这里为了方面全面论述故而将它们分开来逐 一阐述。

1.生物降解 生物降解
生物降解农药残留是指通过微生物、 植物和动物等作用将残留大分子物质 分解成为小分子化合物的过程,其主要通过微生物、降解酶、工程菌等来进行。

1.1.

微生物降解

降解农药残留的微生物种类主要包括有细菌、真菌、放线菌、藻类等。通 过这些微生物进行各种酶促反应(氧化、还原、水解、脱卤、甲基化等)从而使 农药残留降解。 1.1.1. 细菌

降解农药残留的微生物中以细菌占有最主要的地位。 现已发现假单胞菌属 (pseudomonas) 、芽孢杆菌属(bacillus)等 20 多个属的细菌对多种残留农药具 有降解作用。 1.1.2. 真菌、放线菌及藻类 真菌、放线菌及藻类

降解农药残留的真菌有曲霉属、青霉属、木霉属、根霉属、镰刀菌属、头 孢菌属、交链菌属等,目前研究最多的是曲霉属、青霉属、木霉属。而有关于放 线菌的研究主要集中在诺卡氏菌属、链霉属、放线菌属、高温放线菌属等。藻类 降解农药残留相对研究较少。 1.1.3. 实例:微生物降解有机磷农药的主要机理 实例:

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Ange’lica 等人对保棉磷、毒死蜱、除线磷、乐果、对硫磷、亚胺硫磷、 特丁硫磷和 sss-三丁基四硫代磷酸脂等 8 种有机磷农药分子结构进行分析比较发 现都具有如下(图 1)的类似结构,并都是各自的活性中心,是生物降解的靶向结 构。

(图 1)

在微生物降解的活性中心具有决定性作用的酶是氯过氧化物酶,它可以由 一种不完全真菌产生,主要包括卤化酶、过氧化物酶、过氧化氢酶。在降解过程 里靶向结构(图 1)中的 P=S 双键在以上酶的作用下进行酶促反应, 在此酶促作用
。 下进行电子的转移,会形成反应的过渡体(图 2)

(图 2)

不断形成的过渡体再随着进一步的电子转移会转变为最终结构(图 3)的 P= O 双键。

(图 3)

1.2 降解酶
微生物降解农药残留都是在降解酶的参与下完成的。降解酶不仅比产生此 酶的微生物菌体适应性更强而且此酶的降解效果远大于微生物自身, 特别是在降 解对象质量浓度低的情况下。比如绿芯“农药降解酶” ,比亚酶是通过生物发酵

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培养得到的一种高效水解酶。它直接作用于农药大分子,通过切断磷脂键使不溶 于水的剧毒农药大分子迅速降解为可溶于水的化合物。

1.3 工程菌
近些年来农药降解酶的克隆与表达可以构建降解谱广、彻底的工程菌。可 以这样做:将表达高效降解作用的酶通过基因工程技术构建到载体中,经过转化 后得到工程菌来提高降解作用的特定蛋白或酶的表达水平,从而提高降解的效 率。比如:闫艳春等将抗性尖音库蚊五代亚种的抗有机磷农药基因—酯酶基因克 隆到质粒 prl-439 中获得高活性的工程菌。这种工程菌经过固定化后对有机氯、 拟除虫菊酯类两类农药的降解率可高达 90%。

1.4 植物降解
有关植物降解的研究到目前为止这方面的研究报道较少,但这是相对的, 实际上我们的科技工作者也有很多的发现。比如:1.在不抑菌条件下,凤眼莲对 水溶液中甲基对硫磷净化的作用达 67.28%,说明凤眼莲具有高效修复甲基对硫 磷污染水体的能力。2.椰子油的蔗糖酯与 APG 对农药残留具有较好的清除效果。 3.葛洪等从多种植物材料中筛选出几种表面活性物质制成洗洁剂,研究表明这些 植物源洗洁剂对蔬菜水果的表面农药残留的去除率高达 80%以上。

2. 物理方法
物理方法降解农药残留比较常用的有夹带法、超声波法和电离辐射法等。值 得一提的是在日常生活当中我们常常利用洗涤、剥皮、加热等物理途径来去除表 面的农药残留。

2.1 夹带法

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当我们看到“夹带法”三个字,顾名思义,就是通过载体携带带走农药残 留。其载体主要是些具有吸附性的物质(活性炭、石英砂等)将农药残留吸附而 减少。比如采用 XAD-16 型树脂对甲胺磷农药分子有吸附作用,可吸附量可达到 99ng/g。所以说利用夹带法去除农药残留可以实现工业化。

2.2 超声波法
利用超声波法去除农药残留,最初是应用于水污染中农药残留的。它的应用 原理是:液体物在超声波的作用下会产生空化泡,然后在空化泡瞬间崩溃时会在 周围极小的空间内产生 1900-5200K 高温和超过 5.065×107pa 高压,温度变化率 高达 109K/s,且伴随有很强的冲击波和时速高达 400km/h 的射流,因为这些极 端环境足以将泡内气体和液体交界面的介质高温分解产生强氧化性的自由基, 同 时形成超临界水。 超声波方法还有另一个优点是在前述反应的同时超声波震荡具 有频率高、强度大的特点,可以加速农药分子运动,加速分子溶出率,可用于去 除农产品中农药残留,从而解决常规技术溶出慢、耗时长等缺点。

2.3 电离辐射法
电离辐射处理技术无需提高对象的的温度, 特别是对食品而言无需添加化学 药剂并且降解后没有任何残留物,属于冷技术处理。同时具有杀菌作用而且有效 的节约了能源。但电离辐射法降解农产品农药残留时有重要的缺点,他会缩短农 产品的贮藏期且一定程度的影响农产品的质量, 所以说电离辐射处理固然有它的 优点,但也不是一种对所以农产品都适用的一种方法。比如对贮藏期要求较长的 农产品就不适用。 处理实例:陈红梅等采用电离辐射降解农药残留的方法,经 60co-Y 射线对 不同的农药残留进行辐射处理,当照射量为 15-20KGy 时,射线对溴氰菊酯类农 药去除率可达 85%;当照射量为 5-10KGy 时,此射线对甲基对硫磷类农药去除 率达 30%。

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3. 化学方法
化学降解技术是在众多降解方法中研究较多的技术,因为其效果显著,但是 化学降解最大的弊处是容易带来二次污染,甚至降解后把原本无毒、低毒的物质

转化成为有毒、高毒的物质,造成得不偿失,从而因此限制了它的广泛应用(相 对本身学术研究很多而言) 。化学降解主要包括水解、氧化分解、光化学降解等, 在这里展开来介绍。

3.1 水解
有关水解农药残留的主要依据是大多数农药残留分子的稳定性与其溶液的 酸碱性有关。比如刘乾研究发现氰戊菊酯在碱性溶液中的降解快而在酸性、中性 溶液中的降解比较慢;矾、硝等一系列碱性物质及其他植物源活性物质也能够促 进残留农药的水解。

3.2 氧化分解
氧化分解方法降解农药残留就是通过氧化作用来降解农药残留。其用到的氧 化剂主要有臭氧(O3)、过氧化氢(H2O2)、过碳酸钠(Na2C2O6)等氧化剂。下面将阐 述臭氧降解法及其他氧化分解降解法。

3.2.1 臭氧降解法及实例介绍

臭氧具有消毒杀菌、防臭保鲜等功效,具有很强的氧化性,能与有机磷和氨 基甲酸酯类农药残留发生化学反应生成相应的酸、醇、胺等氧化物。化学机理是 不稳定的臭氧分解出一个原子态的氧非常容易与农药分子各种结构 “环”发生化 学反应,使其很快失去毒性而转化成对人类无害的稳定化合物。生成的这些氧化 物均为水溶性化合物,较易清除,多余的臭氧分解为氧气。

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臭氧降解法实例:1.Ong 等用臭氧处理苹果表面及苹果汁中的谷硫酸、盐酸 抗螨脒和克菌丹,结果证明臭氧对以上 3 种农药残留的降解率为 29%-42%。2.Hu ang 等用 3mg/L 浓度的臭氧水作用于苹果 30 分钟后,苹果上的代森锰锌残留量 有很大程度的降低。3.另外在于臭氧很适合去除蔬果中农药残留,因为在我国投 入市场的 200 多个农药品种中绝大部分是难溶于水的,用清水清洗效果并不理 想,就算使用普通的清洁剂效果也相对不好,且容易造成二次污染。但是目前研 究表明水经过臭氧处理至饱和后置入蔬菜样本清洗 10 分钟,其对多种残留农药 的平均去除率高达 80%左右。 3.2.2 其他氧化剂降解

在其他氧化剂降解农药残留的利用中比较典型的有:1.利用过氧化氢氧化降 解有机磷农药残留基其效果较明显, 而且有机磷氧化氢降解后生成 PO34、 二氧化 碳和水以及一些矿物质,这些降解物基本上无毒,是比较安全的方法。2.方剑锋 等对过氧化氢降解有机磷农药残留的研究表明: 田间环境经氧化氢处理后甲胺磷 和毒死蜱类农药残留明显下降,经过 7 天后残留分别下降到 45.21%和 64.05%。 3.另外经吴勇等研究发现过碳酸钠可有效降解甲胺磷和甲基对硫磷农药残留。

3.3 光化学降解
提到光化学降解不得不提到在 1945 年 Gunther 最先观察到杀虫剂、矿滴滴 涕在夏天喷到田间后,由于自然光降解很快使其失去毒性的事情。因为有了这个 发现,人们受到了启发,能不能利用农药受光影响发生化学反应这种特性去去除 农药残留呢?带着这个问题一直以来得到了很多发现。 得到了那些发现呢?下面 将作简单的阐述。

首先农药残留在受到一定光照后发生光反应, 导致农药分子吸收光能造成自 身的裂解,还有一些农药分子直接受到光照后其反应并不理想,此时此刻就需要 一些催化剂,在催化剂的作用下发生裂解。由此可把以上两种光化学降解分为直 接光化学降解和间接光化学降解(光催化降解) 。

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目前有关于直接光化学降解的研究发现:1.菊酯类农药分子见光后不稳定、 易分解。2.有机磷农药对光敏感,易使农药分子变成激发态分子,从而导致分子 中键的断裂。3.国内外研究人员采用不同光源对不同介质中的不同类型农药残留 照射作了大量的比较,分析发现日光照射能很快降解残留在谷物上的辛硫酸,光 照 1h 其消解量为 67%、光照 6h 后其消解量为 98%。

另外有关于间接光化学降解的研究发现:上述内容已经说明,间接光化学降 解就是指农药分子在催化剂作用下经光照发生裂解,这里也称光催化降解。目前 光催化降解所用的催化剂主要有:TiO2、ZnO、Cds、Fe2O3、H2O2、核黄素、甲 基蓝等。 研究发现: 1.禾草丹在纯水溶液中太阳光照射 100h 后其消解量只有 10%, 而在过氧化氢、色氨酸、甲基蓝中其光解速率有显著加快。2.核黄素能加快特草 定的光化学降解速率。3.适量的 TiO2 对光降解有显著地催化作用。

4. 有关于农药残留降解的研究进展
关于农药残留降解的研究自始以来都从未间断过, 特别是近些年来由于广泛 大量的使用化学农药导致恶性的农药中毒事件在全球范围内接二连三的发生, 同 时农药残留对生态环境的破坏也无情的继续着。 这使得农药残留降解的研究越来 越受到全世界农业学术界的重视。那么面对这样的客观趋势,让我们简单地回顾 一下有关降解农药残留的研究进展吧! 在前面有关于农药残留降解机理的叙述中 也简单的穿插了一些相关的研究近况, 在这里具体的叙述一下微生物降解农药残 留和植物降解农药残留这两个项目的研究进展。

4.1 微生物降解农药残留的研究进展
农药微生物的降解研究始于 20 世纪末期,那时国外首先报道了关于土壤微 生物对 2,4-滴的分解研究。 年代中期由于化学农药的大量使用所带来的环境问 60 题,刺激这一领域的研究日趋活跃。1973 年国外研究人员从接触过有机磷农药 的土壤中分离出第一株对二嗪磷和对硫磷类农药有降解作用的黄杆菌。Daniel
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等对 2,4-滴农药的微生物降解进行了深入的研究, 并建立了农药微生物降解的动 力学模型;Issa 在施用过阿特拉津的土壤中降解阿特拉津和乙草胺的细菌,且降 解效果明显;Bending 等也研究了白腐菌对农药残留的降解,杂色革盖菌、毛韧 革菌在 42d 后对敌草隆、莠去津和特丁津农药的降解率在 86%以上;Bellinaso 等研究了土壤中克氏杆菌对氟乐灵农药的降解,其降解率达 24.6%。

近年来,我国在这一领域的研究取得了长足的进步。比如:1.虞云龙等从土 壤中分离到一株降解菌 YFLL,对氰戊菊酯、甲氰菊酯、溴氰菊酯等多种菊酯类 农药残留有良好的降解效果。 2.林玉锁等把农药降解菌 DLL-1 喷施于土壤和作物 系统中进行了研究,研究表明降解菌 DLL-1 能加快和强化作物表面的农药残留 的降解。3.印天寿报道了用 1%“百株”微生物制剂处理敌百虫农药 30 分钟后, 其降解效果约达 60%以上。4.近年来随着生物技术突飞猛进,微生物的固化技术 也得到了迅猛的发展,陈敏等利用 PVA 包埋活性炭与微生物,并对有机磷水胺 硫磷的降解进行研究,降解率打 55%-720。

4.2 植物降解农药残留的研究近况
早前有报道称浙江大学农学院教授喻景权的课题组最新研究发现: 一种植物 激素能促进农药残留在植物体内的降解和代谢。对喻景权来说,油菜素内酯并非 陌生,它曾经就发现油菜素内酯能够调控植物的抗逆性和光合作用。但最近又发 现了油菜素内酯的新功用。

研究人员发现,经油菜素内酯处理后,许多参与农药降解的基因(如:P45 0 和 GST)的表达和酶活性都得到提高,这些基因“指导”合成蛋白酶能把农药 残留逐渐转化为水溶性物质或低毒无毒物质,有时还能直接被排出体外。课题组 发现,当植物体内的油菜素内酯含量升高时,P450 和 GST 等基因的表达就会更 加“活跃” 。相反,当植物体内油菜素内酯的含量降低时,P450 和 GST 等基因 的表达就会变得相对逐渐“安静” ,活性酶活性也会随之下降。他们以黄瓜做实 验,选取了 4 种具有代表性的杀虫剂和杀菌剂,在喷施这些农药前,先喷洒了适 量的油菜素内酯,结果发现这些黄瓜的农药残留比未处理的降低了 30%-70%。

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更喜人的事是,油菜素内酯能通过人工合成的方法进行批量生产,而且对环境友 好,没有二次污染的问题,有良好的应用前景。喻景权教授说,目前这项技术正 在浙江省大型蔬菜基地进行示范应用, 正潜心在研究其作用的内在机理和开发其 优化的实践应用技术。

5. 总结
关于农业降解机理的研究具有十分重要的意义。总的来说,关于农业生产 所造成的环境问题我们应该从四个大的方向做起: 1.通过各种努力包括利用生物 工程技术去选育推广抗病虫害、抗逆性能高的优秀作物品种。2.研究利用新的有 效的作物栽培技术, 减少农业生产对农药的依赖性。 3.研究利用高效的生物肥料、 环保型农药。4.深入研究各种类型农药的降解机理理论,以为高效安全的使用农 药服务,其次还应该特别注重研究降解农药残留的实用性应用技术。所以说有关 农药残留降解的研究是达到农业的经济效益、 生态效益和社会效益和谐发展这一 目的的重要环节,其重要作用主要体现在它是这一系统机制里的善后工作,可见 地位十分突出。 以上正文概述了农药残留的主要降解途径, 它是参考近些年来有关于这一方 面的研究成果所归纳总结的。我想在我进行归纳总结的同时,研究有关这方面的 研究人员也正在如火如荼的进行更广阔更深层的探索, 并且也应该有很多的新的 发现和进展,并且在将来将继续克服困难、勇往直前。我万望所有有关这方面的 研究人员,能够如他们一样明白自己的责任和使命;能够看到自己工作的伟大价 值和非凡意义,不辱使命、迎难而上,为现代化农业竭力做出自己哪怕是微不足 道的贡献。所谓“人人前进一小步,集体前进一大步”。所以我相信只要我们从 事农业的从业人员和学生大多数能做到这一点, 那么中国现代化农业的宏伟目标 将会离我们近得多!

修 批注 [Microsoft4]: 撰写格式不对,

参考文献
改。

[1] 王沫. 农药管理学. 2003 [2] 屠予钦. 世纪之交的农药使用技术发展新动向. 植物保护. 1997.3 [3] 徐汉虹. 植物化学保护学. 第四版. 2007.9
14

[4] [5] [6] [7]

农业部农药检定所. 新编农药手册. 1998 金岚. 环境生态学. 1991 王连生. 有机污染化学. 2004 陈万义.屠豫钦.钱传范. 农药与应用. 1991

致谢
在本论文的写稿过程中,游红老师诲人不倦的对我进行悉心的指导和给了许多 重要的建议,还有各位师兄师姐总是无私的向我传授经验,当然还有课题组同学们 在我们共研共学的过程中给了我很多的关爱和包容,总之在这里无法娓娓道全。在 这里我向你们表示真挚的感谢,向各位关心我们课题组的领导和游红老师表示最崇 高的敬意! 尽管我在本论文的写作过程中历尽心血以为求实求细,但我相信文中仍然难免 会有些许疏漏之处,万望老师和读者能不吝指教,在这里先表示感谢!

黄河 2012 年 3 月

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